Примеси в электронной ферми-жидкости

Изучение примесей металлов является одной из важнейших задач современной физики конденсированных сред. Известно, что от распределения и типа примесей зависят многие физические свойства металлов, в том числе электрические и магнитные характеристики, теплопроводность, пластичность /1−3/. Примеси, введенные в металл в малых концентрациях, используются для изучения структуры металлов. Наиболее широко для этой цели применяются позитроны, представляющие самый легкий тип примеси. На основе свойства позитронов аннигилировать с электронами среды развит метод аннигилляции позитронов /4−6/, позволяющий получать информацию об энергетическом распределении электронов металла, топологии поверхности Ферми, дефектах кристаллической решетки. При помощи примесей атомов водорода имезонов исследуются процессы диффузии, особенности потенциального рельефа в элементарной ячейке металла /3,7,8/.

При изучении примесей одной из центральных проблем является описание состояния одиночной примеси в матрице металла и взаимного влияния примеси и среды. Знание состояния примеси необходимо при анализе величин, — измеряемых в опытах по диагностике металлов с помощью примесей. В частности, состояние позитрона в металле определяет свойства аннигиляционного излучения /4−6/, состояние протона, мюона, определяет сдвиги Найта, зарядовые и спиновые характеристики /3/.

Из широкого круга систем металл-примесь ограничимся рассмотрением простых металлов.

At, Цf//a, к) с положительно заряженными примесями, такими как позитрон, уь^-мезон, протон, ионы щелочных металлов. Благодаря простоте электронной структуры названных металлов, теоретическое описание состояния зарядовых примесей в них можно проводить в рамках точно решаемой однородной модели металла (или так называемой модели «желе») /9−13/. При этом необходимо исследовать взаимодействие примеси с электронной ферми-жидкостью металла и однородным фоном ионов.

Рассматриваемые примеси с точки зрения применимости адиабатического приближения Борна-Оппенгеймера /14/ подразделяются на два типа — тяжелые и легкие. К тяжелым примесям относятся мюоны, р протоны, ионы, масса которых превосходит массу электрона в 10 —10^ раз. К легким примесям относятся позитроны, масса которых совпадает с массой электрона. Адиабатическое приближение справедливо для тяжелых примесей /15/, и задача о состоянии этих примесей в электронной ферми-жидкости сводится к изучению состояния жидкости в статическом поле фиксированной примеси. Точность такого приближения, как показано в работе /13/, определяется отношением энергии Дебая к энергии Ферми, составляющим для.

О, А реальных металлов 10 -10. При исследовании состояния легких примесей необходимо рассматривать самосогласованное движение электронов и примеси, что и сделано впервые в настоящей диссертации.

Целью настоящей диссертации является исследование состояния примесей в электронной ферми-жидкости. В работу включены следующие основные задачиописание нелинейной экранировки примеси электронной жидкостьюанализ влияния электронной жидкости на состояние легких примесей — позитроноввыяснение возможности экспериментальной проверки характеристик позитрона и электронной жидкости при помощи аннигиляционных методовопределение зарядового состояния протона и мезона в электронной жидкостипроверка применимости метода псевдопотенциала к описанию примесей.

Теоретическое исследование примесей в электронной фермижидкости проводилось неоднократно. К настоящему времени ситуация сложилась таким образом, что тяжелые примеси исследованы достаточно хорошо, в то время как легкие примеси — позитроны оставались практически неисследованными. Рассмотрим работы, связанные с изучением тяжелых примесей.

Первоначально описание электронной ферми-жидкости в поле неподвижного точечного заряда проводилось в рамках теории линейного экранирования. Основная идея этого подхода заключалась в построении диэлектрической функции электронной жидкости. Наиболее значительные шаги в этом направлении связаны с работами Линдхарда, Хаббарда, Пайнса, Нозьера, Гелдарта, Воско (соответствующие ссылки приведены в обзоре /9/ и в /16/). Однако сильная локализация тяжелых примесей и кулоновский характер взаимодействия приводят к тому, что задача об экранировке неподвижного заряда является существенно нелинейной. Возмущение электронной плотности оказывается большим по сравнению с самой плотностью, и, кроме того, в системе могут возникать связанные состояния электронов.

В последние годы появились работы, основанные на расчетах самосогласованного поля, возникающего в электронной жидкости в присутствии неподвижного заряда. Сингви с соавторами /17−19/ удалось рассчитать нелинейный отклик электронной жидкости на поле неподвижного заряда при помощи разработанного ими метода парно-корреляционных функций. Этот подход применялся в дальнейшем для расчета распределения электронной плотности вблизи протона /18,19/ и ионов /18/. Недостаток метода парно-корреляционных (функций, отмеченный в работе /19/, заключается в том, что он неприменим к системам, в которых образуется связанное состояние электронов.

Альтернативный подходразвитый Хоэнбергом, Коном и Шэмом /20−22/(формализм Кона-Шэма), по-существу, представляет собой модификацию метода самосогласованного поля Хартри-Фока-Слэтера (ХФС) /23/ и отличается от него лишь множителем в записи локального обменного потенциала. Формализм Кона-Шэма позволяет проводить самосогласованные расчеты электронных состояний непрерывного и дискретного спектров для неподвижного точечного заряда произвольной величины, помещенного в электронную ферми-жидкость. Большинство работ, посвященных изучению состояния тяжелых примесей в электронной ферми-жидкости, выполнено с использованием именно этого подхода. В частности, системы, связанные с протоном и уи±мезоном, рассмотрены в работах /24−29/, атомы и ионы в электронной жидкости рассмотрены в работах /30−32/. Следует отметить, что результаты расчетов распределения электронной плотности, выполненные методами Кона-Шэма и Сингви, практически совпадают для систем, не образующих связанного состояния электронов /18/.

В настоящее время формализм Кона-Шэма является наиболее распространенным методом расчета самосогласованного состояния примесей в электронной ферми-жидкости, однако он также имеет свои недостатки. Наиболее существенным из них является учет самодействия электронов в определении эффективного потенциала од-ночастичного гамильтониана /26,31/. При расчетах электронных состояний непрерывного спектра, а также состояний дискретного спектра в системах с большим числом связанных электронов это самодействие мало. Но для таких систем как протон или /л±мезон, находящийся в связанном состоянии с двумя электронами, вклад в эффективный потенциал от каждого связанного электрона сравним с вкладом от всех электронов непрерывного спектра. Это обстоятельство делает неприменимым формализм Кона-Шэма к расчету двухэлек-тронных связанных состояний. Поскольку другими методами аналогичных расчетов не проводилось /3/, вопрос о структуре связанного состояния протона, а также уМ±мезона с электронами в электронной ферми-жидкости остается открытым. Оказывается, что можно решить задачу об определении критической плотности электронной жидкости, при которой происходит переход протона из свободного состояния в связанное состояние с двумя электронами. Решение этой задачи выполнено в диссертации.

В некоторых работах предпринимались попытки описать состояние ионов в электронной ферми-жидкости при помощи псевдопотенциалов. Следует отметить, что результаты расчетов при этом, как правшу находятся в противоречии с данными из опыта /18/. Вопрос о применимости псевдопотенциалов, подобранных для конкретных металлов, к описанию отдельных ионов этих металлов, находящихся в матрицах других металлов, ранее не исследовался, и поэтому он рассмотрен в диссертации.

Рассмотрим работы, посвященные изучению состояния легких примесей — позитронов в электронной ферми-жидкости металлов. В большинстве работ волновая функция позитрона в металле определялась в предположении, что позитрон находится в делокализован-ном состоянии. Суть этого предположения состоит в том, что позитрон, попадающий в металл из внешнего источника, после терма-лизавди ведет себя как квазисвободная частица, аналогично электронам проводимости. Термализация позитронов с энергией порядка I МэВ, обычно используемых в опытах /4−6/, происходит за время.

9 «.

Ь^ Ю~^сек /33/, много меньшее времени жизни позитрона по отношению к аннигиляции Ю" 10сек /34/. Поэтому большая.

часть позитронов аннигилирует из основного (термажзованного) состояния с кинетической энергией поступательного движения равной нулю. В рамках однородной модели металла позитрону приписывали волновую функцию равную константе /5,6/. При учете кристаллической структуры металла позитрон описывали функцией блохов-ского типа, соответствующей минимальной энергии зоны. Различия в подходах состоят лишь в способе построения кристаллического потенциала, действующего на положительный заряд. Так, первые расчеты волновых функций позитрона были оанованы на методе Виг-нера-Зейтца /35/. В последующих работах использовалось разложение по симметризованным плоским волнам /36,37/, метод псевдопо-тенвдала (в модифицированном виде) /38/, метод присоединенных плоских волн /39/.

Однако при описании состояния позитрона в металле волновой функцией блоховского типа не учитывается возможность перестройки электронной подсистемы металла под действием кулоновского поля позитрона. В диссертации показано, что взаимодействие позитрона с электронной жидкостью играет наиболее существенную роль при формировании состояния позитрона. В работе /40/ на примере простых металлов А£- Li, N&, К впервые показано, Что термализованному позитрону энергетически выгодно локализоваться в области конечного размера. В результате перестройки системы электронов проводимости, экранирующих положительный заряд позитрона, образуется электронная «шуба» единичного заряда, которая является потенциальной ямой для позитрона. Происходит захват позитрона в яму, которую он сам себе «выкопал». Суммарная энергия при этом понижается, и возникает новая квазичастица-псевдопозитроний (PPS). Влияние решетки на РР&в простых металлах сводится лишь к деформации сферически-симметричного образования в соответствии с симметрией элементарной ячейки кристалла /44/.

В связи с этим, одной из наиболее актуальных задач современного этапа развития метода позитронной диагностики металлов представляется исследование свойств новой позитронной квазичастицы. Следует ожидать, что факт образования псевдопозитрония позволит по-новому интерпретировать экспериментально измеряемые величинывремя жизни позитронов и угловое (импульсное) распределение аннишляционных квантов.

Необходимо также пересмотреть существующие представления о взаимодействии позитронов с дефектами металлов с учетом перестройки электронной системы в матрице и в дефекте под действием поля позитрона. Эта задача представляется особенно важной, поскольку метод аннигиляции позитронов широко используется для изучения дефектов криоталлической решетки металлов и, в частности, дефектов радиационного происхождения.

Из всего многообразия дефектов кристаллической решетки особый интерес представляют вакансии. Вакансия является ловушкой для позитрона, имеющего положительный заряд. Известно, что во многих металлах термализованные позитроны захватываются вакансиями, и это приводит к изменениям в характеристиках аннигиля-ционного излучения /45−53/. Влияние вакансий на процесс аннигиляции становится доминирующим при больших температурах металла, близких к температуре плавления, поскольку число вакансий увеличивается с ростом температуры. При низких температурах концентрация вакансий мала, и аннигиляция позитронов происходит практически в матрице металла /5/.

Описание взаимодействия позитронов с вакансиями проводилось в ряде теоретических работ. Во всех случаях энергия захвата позитрона принималась равной энергии одночастичного состояния в поле, создаваемом свободной вакансией. Электронную структуру и электростатический потенциал вакансий рассчитывали в рамках приближения самосогласованного поля Хартри /54/, нелинейного приближения Томаса-Ферми /55/, формализма Кона-Шэма /55−57/, метода присоединенных плоских волн /39/. (Более подробный перечень работ приведен в обзоре /5/). При этом получалось, что в вакансиях одновалентных металлов либо не существует связанных р состояний позитрона, либо энергия этих состояний мала (-10 эв) /54,55/.

Все перечисленные подходы обладают общим недостатком — в них не учитывается возможность перестройки электронной системы в вакансии и в матрице металла под действием поля положительного заряда позитрона. Естественно было бы ожидать, что перераспределение электронной плотности в вакансии, захватившей позитрон, приведет к «углублению» ямы и отразится на энергии захвата и других характеристиках, наблюдаемых, в частности, в опытах по аннигиляции позитронов. Однако исследований самосогласованного состояния позитрона и электргонной жидкости в вакансиях до сих пор не проводилось.

Краткая характеристика содержания диссертации.

В главе I исследовано локализованное состояние позитрона в электронной жидкости — квазичастица псевдопозитроний (PPs) Показано, что образование PPs энергетически выгодно системе при всех плотностях электронной жидкости, соответствующих реальным металлам. Определены следующие характеристики псевдопозитрония: распределение зарядов позитрона и электронов в квазичастицеэнергия связи и размервлияние локализации позитрона на экспериментально наблюдаемые величины — время жизни и угловое распределение аннигиляцион-ных квантов.

Теоретическое описание системы позитрон-электронная жидкость выполнено в рамках вариационного метода ХФС. Проведено сравнение результатов с данными опытов по аннигиляции позитронов в простых металлах.

В главе 2 исследовано взаимодействие псевдопозитрония с вакансиями. В однородной модели металла вакансия интерпретируется как сферическая полость в положительном фоне, и захват в вакансию сопровождается изменением свойств PPs. Определены величины, характеризующие позитрон и электронную жидкость при наличии вакансии:

— распределение зарядов позитрона и электронов в вакансии, а также заряда электронов в свободной вакансии;

— энергия захвата позитрона в вакансию;

— энергия связи и размер позитрона в вакансии;

— изменения экспериментально наблюдаемых величин — времени жизни и углового распределения аннигиляционных квантов, возникающие при захвате позитрона в вакансию.

Описание самосогласованного состояния позитрона и электронной жидкости в вакансии осуществлено при помощи метода.ХФС. Проведено сравнение полученных теоретических результатов с экспериментальными данными по температурной зависимости времени жизни позитронов и углового распределения аннигиляционных квантов в простых металлах.

В главе 3 исследовано состояние тяжелых примесей — протона, д^-мезона, ионов щелочных металлов А/а, К в электронной ферми-жидкости:

— проведено описание нелинейного отклика электронной жидкости на внешнем поле тяжелой примеси;

— определено критическое значение плотности электронной жидкости, при котором протон (а также ^М±мезон) образует связанное состояние с двумя электронами жидкости;

— на основе сравнения точного выражения для изменения энергии электронной жидкости в поле примеси, полученного методом функций Грина /58/, с аналогичным выражением теории псевдопотенциала установлено необходимое условие применимости понятия псевдопотенциала к примесям;

— проведена проверка условия применимости псевдопотенциала для примесей — позитрона, протона,^{-мезона,} ионов Л/й", К + в электронной ферми-жидкости, а также для вакансий.

Результаты работы позволяют сформулировать следующие положения, выносимые на защиту:

1. В металлах термализованный позитрон находится в локализованном состоянии, образуя в электронной ферми-жидкости металла квазичастицу псевдопозитроний. Квазичастица характеризуется раз-о мером 3−4А, энергией связи /v 3−4 эВ. Выигрыш в энергии по сравнению с делокализованным состоянием позитрона составляет эВ.

2. Факт локализации позитрона в металлах проявляется в экспериментально наблюдаемых характеристиках аннигиляционного излучения — времени жизни и угловом распределении аннигиляционных квантов.

3. Позитрону в простых металлах энергетически выгодно захватываться вакансиями с энергией захвата rJI эВ для одновалентных металлов и ^ -3 эВ для трехвалентных металлов. В вакансии квазичастица PPs характеризуется меньшим размером и эффективным уменьшением электронной плотности вблизи позит.

— 14 рона по сравнению с матрицей.

4. Время жизни позитронов, захваченных вакансиями, превышает время жизни позитронов, аннигилирующих в матрице металла. По расчетам, выполненным в рамках модели «желе» металла, увеличение времени жизни составляет 20−50 $. На кривых угловых распределений аннигиляционных квантов захват позитронов в вакансии проявляется в сужении центральной части кривой и уширении «хвостов» .

5. Водород (а также ^-мезон) в электронной ферми-жидкости может находиться в одном из двух состояний — либо ион Н+, либо ион И. Переход из первого состояния во второе происходит при плотности электронной жидкости.

6. Метод псевдопотенциала можно использовать при описании состояния позитронов и вакансий в электронной ферми-жидкости и нельзя использовать при описании ионов Н+? f/cf К+.

Основные результаты диссертации опубликованы в работах /40,44,70,71,72,80/, докладывались на научных конференциях.

МИШ (1979, 1981 г. г.), I Всесоюзной школе по водородной энергетике и технологии (Донецк, 1979), конференции молодых ученых по теоретической физике (Киев, 1981), 1U семинаре по моделированию радиационных и других дефектов на ЭВМ (Ташкент, 1981), Ш Всесоюзном совещании по радиационным дефектам в металлах (Алма-Ата, 1983), совещании по применению и развитию методов по-зитронной диагностики (Ташкент, 1984), научных семинарах кафедры теоретической ядерной физики и кафедры экспериментальной ядерной физики МИШ.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

К «ЩССЕРТАЦИИ В диссертации проведено исследование состояния легких примесей-позитронов и тяжелых примесей протонов, ^» -мезонов, ионов Ilct, в электронной ферми-жидкости. Основными результатами работы являются:

1. Впервые показано, что образование квазичастицы псевдопозитрония энергетически выгодно при плотностях электронной жидкости, соответствующих реальным металлам (г5 =2 * 5). Выигрыш в энергии по сравнению с делокализованным состоянием позитрона составляет ~ 1,3 эВ. Квазичастица характеризуется размером о.

3−4 А, энергией связи 3−4 эВ.

2. Установлено, что локализация позитрона приводит к уменьшению времени жизни позитрона в 1,03−1,25 раза по сравнению с делокализованным состоянием позитрона, а также к появлению «хвостов» масштаба 1,8−2 мрад и исчезновению изломов при углах Ферми на кривых углового распределения аннигиляционных квантов. Факт образования псевдопозитрония согласуется с экспериментальными данными.

3. Впервые исследовано самосогласованное состояние позитрона и электронной жидкости в вакансиях простых металлов. Выяснено, что захват позитрона в вакансию сопровождается понижением энергии всей системы на 1−3 эВ в зависимости от валентности металла и изменением основных характеристик позитронной квазичастицы размера, распределения зарядов.

4. Показано, что захват позитронов в вакансии приводит к увеличению времени жизни позитронов в 1,2−1,5 раза и к изменению кривых угловых распределений аннигиляционных квантов (сужению центральной части и уширению «хвостов»)по сравнению с аннигиляцией в матрице металла. Полученные результаты находятся в согласии с экспериментальными данными по температурной зави.

— 101 еимости характеристик аннигиляционного излучения позитронов в простых металлах.

5. В рамках метода самосогласованного поля Хартри проведены расчеты распределения электронной плотности для тяжелых примесей Н+(/и+), Л/а+, К* в электронной ферми-жидкости. Получена оценка для критического значения плотности электронной жидкости rs<* 2, при которой образуется связанное состояние двух электронов на протоне (/^-мезоне).

6. На основе сравнения точного выражения для изменения энергии электронной жидкости в поле примеси, полученного методом функции Грина, с аналогичным выражением из теории псевдопотенциала сформулировано необходимое условие существования псевдопотенциалов примесей. Показано, что это условие выполняется толье+ ко для’вакансий и не выполняется для тяжелых примесей /VaJ «t.

В заключение выражаю свою признательность М. И. Рязанову за научное руководство и постоянное внимание к работе.

Выражаю глубокую и искреннюю благодарность В. М. Осадчиеву за многолетнюю совместную работу, которая предопределила написание этой диссертации, за постановку задач и постоянное дружеское внимание.

Выражаю благодарность Ю. Н. Девятко за плодотворное общение и ценные замечания, которые принесли мне большую пользу особенно в заключительной стадии работы.

Выражаю глубокую признательность своим коллегам и друзьям С. Г. Позднякову и А. А. Корнееву, общение с которыми позволило мне более чётко понять поставленные задачи.

— 102.