Электрические и оптические свойства субмикронных пленок фуллеренов C60
Низкоразмерные структуры могут быть реализованы на основе металлов, диэлектриков, а также — органических и биоорганических соединений. Однако в настоящее время наиболее широкое практическое применение нашли полупроводниковые структуры с геометрическими размерами в нанометровом диапазоне (наноструктуры), благодаря которым они проявляют квантовомеханические свойства при высоких температурах. Одной… Читать ещё >
Содержание
- Глава 1.
- Получение, структура и свойства фуллеренов
- 1. 1. Методы синтеза фуллеренов
- 1. 2. Выделение и очистка фуллеренов
- 1. 3. Растворимость фуллеренов Сбо
- 1. 4. Структурные свойства фуллеренов
- 1. 5. Электронные свойства фуллеренов
- 1. 5. 1. Электронная структура замкнутой молекулы Сбо
- 1. 5. 2. Электронные свойства молекулярного кристалла Сбо
- 1. 5. 3. Электронная структура аморфных пленок фуллеренов Сбо
- 1. 6. Полимеризация фуллеренов
- 1. 6. 1. Полимеризованные состояния фуллеренов Сбо
- 1. 6. 2. Способы полимеризации фуллеренов
- 1. 6. 3. Электронолитография с использованием фуллеренов
- 1. 7. Фотонные кристаллы
- 1. 8. Постановка задачи.'
- Глава 2.
- Методика эксперимента
- 2. 1. Технология нанесения пленок в квазизамкнутом объёме (КЗО)
- 2. 2. Методика нанесения пленок фуллеренов Сбо с помощью сверхзвукового молекулярного пучка
- 2. 3. Изготовление Ti/Au-электродов
- 2. 3. 1. Проектирование маски
- 2. 3. 2. Процесс фотолитографии
- 2. 4. Методика электрических измерений
- 2. 4. 1. Вольт-амперные характеристики (ВАХ)
- 2. 4. 2. Температурные зависимости тока
- 2. 4. 3. Измерения ВАХ после предварительного облучения светом различного спектрального диапазона
- 2. 5. Методика получения фотонных кристаллов
- 2. 6. Методика синтеза композитных фуллереновых пленок с содержанием
- CdTe
- 2. 7. Использование методики мультифрактальной параметризации для исследования структуры фуллереновых композитных пленок
- 2. 8. Использование фуллеренов Сбо в качестве маски для плазмохимического травления GaAs, Si и SiC>
- Глава 3.
- Электрические свойства субмикронных пленок фуллеренов Сбо>
- 3. 1. Вольт-амперные характеристики (ВАХ) субмикронных фуллереновых пленок фуллеренов Сбо
- 3. 2. Влияние полимеризации электронным лучом на процессы транспорта носителей тока в молекулярных цепочках Сбо
- 3. 3. Влияние облучения немонохроматическим светом с широким спектром % на процессы протекания тока в исходных и полимеризованных пленках фуллеренов Сбо
- 3. 4. Кулоновская блокада
- 3. 4. 1. Искусственные атомы
- 3. 4. 2. Квантование заряда
- 3. 4. 3. Размерное квантование
- 3. 5. Модель наноостровка в молекулярной цепочке фуллеренов Сбо
- Глава 4.
- Фотостимулированные спинозависимые реакции перезарядки точечных дефектов в твердых телах
- 4. 1. Концепция отрицательной корреляционной энергии электронов на дефекте
- 4. 2. Фазовая диаграмма модели локализованного биполярона: модель Андерсона
- Щ
- 4. 3. Отрицательная корреляционная энергия в туннельной системе центров типа «узел-междоузлие»
- 4. 4. Гамильтониан амфотерного дефекта с зависящей от поля локальной отрицательной корреляционной энергией
- 4. 5. Исследование persistent проводимости
- 4. 6. Температурные зависимости проводимости пленок фуллеренов Сбо
- Глава 5.
- Оптические свойства пленок фуллеренов Сбо и структур на их основе
- 5. 1. Фотолюминесценция исходных и полимеризованных пленок фуллеренов Сбо
- 5. 2. Оптические свойства периодических сетчатых структур на основе, полученных на основе пленок фуллеренов Сбо
- 5. 2. 1. Спектры отражения
- 5. 2. 2. Спектры пропускания
- 5. 2. 3. Модуляция отражения сетки фуллеренов Сбо с помощью лазерного излучения
- 5. 3. Структурные свойства композитных фуллереновых пленок с содержанием CdTe
- 5. 3. 1. Мультифрактальная параметризация
- 5. 3. 2. Термостабильность
- 5. 4. Перспективы использования фуллеренов Сбо для получения фотонных структур
Электрические и оптические свойства субмикронных пленок фуллеренов C60 (реферат, курсовая, диплом, контрольная)
В полупроводниковых структурах, где движение носителей тока ограничено хотя бы по одной из координат, вдоль этой координаты начинают проявляться эффекты размерного квантования. В зависимости от количества координат, вдоль которых ограничено движение носителей заряда, эти низкоразмерные структуры подразделяются на квантовые ямы, квантовые проволоки (нити) и квантовые точки. Квантовая яма образуется при ограничении свободы перемещения носителей тока лишь в одном направлении, квантовая проволока — в двух направлениях, и квантовая точка — во всех трех направлениях [1].
Низкоразмерные структуры могут быть реализованы на основе металлов, диэлектриков, а также — органических и биоорганических соединений. Однако в настоящее время наиболее широкое практическое применение нашли полупроводниковые структуры с геометрическими размерами в нанометровом диапазоне (наноструктуры), благодаря которым они проявляют квантовомеханические свойства при высоких температурах. Одной из наиболее перспективных низкоразмерных систем в рамках данного направления исследований являются молекулярные цепочки, осажденные на поверхности полупроводников и диэлектриков, размеры которых позволяют реализовать различные режимы высокотемпературного баллистического транспорта носителей тока, которые лежат в основе работы большинства приборов наноэлектроники. В частности, эффекты зарядового и размерного квантования были обнаружены в процессе изучения электронного переноса в квазиодномерных цепочках фуллеренов Сбо, содержащих одиночные фуллерены в качестве изолированных квантовых точек в режиме кулоновской блокады [2]. Благодаря своим размерам (~ 7А), молекула фуллерена Сбо представляет собой наглядную модель квантовой точки для исследования квантовомеханических явлений при комнатной температуре.
Однако, несмотря на большое число научных работ по изучению электрофизических свойств фуллеренов, опубликованных с момента их открытия в 1985 г [3], высокое удельное сопротивление (порядка 1014 Ом*см), сильная зависимость свойств от метода получения образцов и низкая воспроизводимость результатов, высокая чувствительность к условиям окружающей среды (влажность, свет, химический состав воздуха), активная диффузия атмосферного кислорода, способного изменять сопротивление пленок фуллеренов на несколько порядков [4], вызывают серьёзные проблемы для исследователей при интерпретации результатов. Хотя зонная схема аморфных пленок фуллеренов экспериментально установлена, не существует целостного представления о механизмах переноса носителей заряда [5]. Особенно это касается взаимосвязанности процессов переноса заряда с оптическими свойствами, которые, как и электрические свойства, определяются хвостами плотности зонных состояний, а с другой стороны — точечными дефектами, возникающими на основе оборванных связей фуллеренов. Причем, обнаруженный отрицательный порядок глубоких уровней амфотерной оборванной связи также нуждается в тщательном исследовании, поскольку данные центры могут участвовать в формировании изолированных квантовых точек внутри молекулярных цепочек фуллеренов Сбо
Вышесказанное определяет актуальность темы настоящей работы, целью которой было получение с помощью вакуумного термического напыления субмикронных пленок фуллеренов Сбо, а также исследование их электрических и оптических свойств.
В задачи работы входило изучение следующих вопросов:
• разработка методики нанесения электродов на стеклянные подложки;
• получение субмикронных плёнок фуллеренов Сбо на стеклянных подложках методом термического напыления;
• измерение вольт-амперных характеристик плёнок фуллеренов Сбо при различных температурах;
• исследование электрических свойств осажденных пленок фуллеренов Сбо после предварительного облучения светом различного спектрального диапазона длин волн;
• исследование электрических свойств полученных пленок фуллеренов Сбо после их полимеризации электронным пучком;
• построение модели метастабильных центров с отрицательной корреляционной энергией, между которыми формируются изолированные квантовые точки, определяющие характеристики транспорта носителей тока вдоль молекулярных цепочек фуллеренов Сбо;
• разработка методики получения фотонных кристаллов на основе прямой электронной литографии и последующего жидкого травления пленок фуллеренов;
• исследование оптических свойств фотонных кристаллов, полученных на основании пленок фуллеренов Сбо, осажденных на поверхности GaAs.
Научная новизна определяется следующими положениями, которые выносятся на защиту:
• полученные с помощью вакуумного термического напыления пленки фуллеренов Ceo на полупроводниках и изоляторах содержат молекулярные цепочки, которые проявляются при исследовании транспорта одиночных носителей тока в процессе регистрации вольт-амперных характеристик;
• вольт-амперные характеристики свидетельствуют о возникновении режима кулоновской блокады в цепочках фуллеренов Сбо, который определяется характеристиками изолированной квантовой точки, представляющей собой одиночную молекулу фуллерена между двумя точечными центрами;
• вольт-амперные характеристики цепочек фуллеренов Сбо в условиях предварительного облучения светом различного спектрального диапазона длин волн идентифицируют наличие отрицательной корреляционной энергии и метастабильные свойства точечных центров, ответственных за формирование квантовых точек;
• методика прямой электронной литографии и последующее жидкое травление пленок фуллеренов Сбо, осажденных на поверхности полупроводников и изоляторов, позволяют получать фотонные кристаллы, характеристики которых проявляются в исследованиях фотолюминесценции, оптических спектров пропускания и отражения.
Достоверность полученных результатов обеспечивается высоким уровнем проводимых экспериментов, использованием разнообразных методик, таких как сканирующая электронная микроскопия, прецизионное измерение ВАХ при различных температурах и напряженностях поля, исследование электрических свойств осажденных пленок фуллеренов Сбо после предварительного облучения светом различного спектрального диапазона длин волн, исследование процессов пропускания и отражения света, фотолюминесценции при низких температурах, а также их соответствием с имеющимися в литературе экспериментальными и теоретическими данными изучения пленок фуллеренов Сбо
Научная и практическая значимость определяется проведенными исследованиями транспорта одиночных носителей тока в субмикронных пленках фуллеренов Сбо> которые проявляют эффекты зарядового и размерного квантования внутри молекулярных цепочек за счет формирования в них изолированных квантовых точекисследованиями метастабильных свойств точечных центров с отрицательной корреляционной энергией, ответственных за формирование квантовых точек внутри цепочек фуллеренов Сбоиспользованием прямой электронной литографии с последующим жидким травлением пленок фуллеренов Сбо для получения фотонных кристаллов на поверхности полупроводников и изоляторов.
Апробация результатов работы. Полученные в работе результаты ф докладывались и обсуждались на следующих отечественных и международных конференциях и семинарах:
MRS Fall Meeting (Boston, MA Nov.30- Dec.4, 1998), Intern.Conf. «Nanostructures 2000: Physics and Technolgy», (Санкт-Петербург, 19−23 июня, 2000), 4th Biennial International Workshop Fullerens and Atomic Clusters (IWFAC'99) (St.Petersburg, Russia, 4−8 October, 1999), MSM-XII (Oxford, UK, March 25−29, 2001), 5th ISTC SAC Seminar (St.Petersburg, Russia, May 27−29, 2002), Samsung Young Scientist Day, (St.Petersburg, Russia, April 29−30, 2003), а также на семинарах в лаборатории «Диагностики материалов и структур твердотельной электроники» в ФТИ им. А. Ф. Иоффе.
Публикации: по результатам исследований, изложенных в диссертации, имеется 5 публикаций в ведущих отечественных журналах. Список публикаций приведен в конце диссертации.
Структура диссертации: диссертация состоит из Введения, четырёх глав и Заключения.
Заключение
.
1. Методами термического вакуумного напыления на стеклянные подложки были получены однородные пленки фуллеренов Сбо, содержащие молекулярные цепочки, которые проявляются в процессе регистрации вольт-амперных характеристик (ВАХ) при различной топологии электродов, предварительно нанесенных на подложку,
2. Изучение ВАХ пленок фуллеренов Сбо позволило обнаружить и исследовать процессы транспорта одиночных носителей тока внутри молекулярных цепочек. Показано, что режим кулоновской блокады, проявляющийся при регистрации ВАХ, определяется характеристиками изолированной квантовой точки, представляющей собой одиночную молекулу фуллерена Сбо между двумя точечными центрами.
3. Исследование ВАХ пленок фуллеренов Сбо при различных температурах позволило обнаружить квадратичную зависимость энергии активации проводимости от напряженности электрического поля, которая объясняется в рамках квадратичного эффекта Штарка на точечных центрах, формирующих изолированную квантовую точку.
4. Вольт-амперные характеристики цепочек фуллеренов С6о, измеренные после предварительного облучения светом различного спектрального диапазона длин волн, позволили идентифицировать наличие отрицательной корреляционной энергии и метастабильные свойства точечных центров, ответственных за формирование изолированных квантовых точек.
5. Обнаружено, что полимеризация пленок фуллеренов Сбо электронным пучком приводит к уменьшению значений тока при сохранении формы ВАХ. Данный эффект возникает в результате уменьшения коэффициента прохождения тока вследствие возможного разбиения молекулярных цепочек на более мелкие димерные структуры.
6. Разработана методика получения фотонных кристаллов на основе прямой электронной литографии и последующего жидкого травления пленок фуллеренов Сбо, осажденных на поверхности полупроводников и изоляторов. Характеристики фотонных кристаллов проявляются в исследованиях фотолюминесценции, оптических спектров пропускания и отражения. # 7. Низкий коэффициент распыления пленок полимеризованного фуллерена Сбо позволил их использовать в качестве масок для реактивного ионного травления полупроводниковых материалов. 8. Внедрение CdTe в матрицу фуллеренов Сбо показало, что пленки, полученные на основе (C6o)i-x-(CdTe)x (при х<0.4), демонстрирует термостабильность вплоть до 200 °C.
Список литературы
- H.Kuzmany, J. Fink, M. Mehrung, S.Roth. Springer, Berlin, (1993), p.85.• Ashoori R.C., Stormer H.L., Weiner J.S., Pfeiffer L.N., Pearton S.J., Baldwin
- K., West K.W., Phys.Rev.Lett., v.68, p.p.3088−3092 (1992).• Averin D.V., Likharev K.K. Mesoscopic Phenomena in Solids., edited by
- Evidence for the presence of oxygen in a statistically disordered model. J.Chem. Faraday Trans, v.90, p.p.2791−2797 (1994).• Boltalina O.V., Sidorov L.N., Borschevskii A.Ya., Sukhanova E.V. and Sorokin
- D. Electron Affinities of Higher Fullerenes. Rapid Commun. Mass Spectrom, v.7, p.p.1009−101 1 (1993).• Budtov V.P., Haikin S.Y. et.al. Infrared Spectroscopy of fullerenes Сбо, C70,
- C76. In: Book of abstracts in 3th International Workshop in Russia. Fullerenes and Atomic Clusters. IWFAC'97. June 30-July 4. Saint-Petersburg, Russia (1997), p.167.• Catalan J., Saiz J.L., Laynez J.L. et.al. The colors of Сбо solutions.
- Angew.Chem.Int.Ed.Eng, v.34, p.p.105−107 (1995).• Chai Y., Guo Т., Jin C., Haufler R.E., Chibante L.P.F., Fure J., Wang L.,
- J. Individual single-wall nanotubes as quantum wires. Nature, v.386, p.p.474−480 (1997).• Dresselhaus M.S., Dresselhaus G., Eklund P.C. Raman scattering in fullerenes.
- Pietsch G.J., Haddon R.C., Mujsce A. M, Pasckowski M.A. and Kochanski G.P. Enhanced cohesion of photo-oxygenated fullerene films: a new opportunity for lithography. Appl.Phys. A v.57, p.p.299−303 (1993).
- Honeychuk R.V., Cruger T.W., Miliken J. Molecular weight of Сбо in solution by vapor pressure osmometry. J.Am.Chem.Soc. v. l 15, p.p.3034−3035 (1993).
- Jackson W.B. Sol.St.Comm., v.44, N4, p.p.477−480 (1982).
- Jayadevaiah T.S. and Vanselow R. Surface Science: Recent Progress and Perspectives. J.Vac.Sci.Tech., USA, Cleveland: CRC Press Inc., v.12, N.6, pp. 1433−1434 (1974).
- John S. Strong Localization of Photons in Certain Disordered Dielectric Superlattices. Phys.Rev.Lett. v.58, N.23, p.p.2486−2489 (1987).
- Kamaras K., Akselrod L., Mittelbach A., Roth S., Honle W. and von Schnering H.G. The orientational phase transition in Сбо films followed by infrared spectroscopy. Chem.Phys.Lett., v.214, N.3−4, p.p.338−344 (1993).
- Kastner M.A. Artificial atoms. Phys. Today, v.46 (1993) p.24.
- Kastner M.A. The Single-Electron Transistor. Rev.Mod.Phys, v.64 (1992) p.849.
- Knupfer M., Fink J. Frenkel and charge-transfer excitons in Сбо- Phys.Rev. B, v.60, N. 1 5, p.10 731−10 734 (1999).
- Kozyrev S.V., Rotkin V.V. Fullerene: structure, crystal lattice dynamics, electron structure and properties (a review). Fiz.Tekh.Poluprovodn., v.27, p.p.1409−1434 (1993).
- Kraetschmer W., Lamb L.D., Fostiropoulos К et al. Solid Сбо: a new form of carbon. Nature, v.347, p.p.354−358 (1990).
- Electron Beam Lithography for Chlorine Based Reactive Ion Beam Etching. Jpn.J.Appl.Phys. v.37, N.7, p.p.421 1−4212 (1998).• Meingast C., Gugenberger F., Heid R., Adelmann P., Braun M., Wuehl H.,
- Observation of discrete electronic states in a zero-dimensional semiconductor nanostructure. Phys.Rev.Lett. v.60, N.6, p.p.535−537 (1988).• Ruoff R.S., Malhotra R., Huestis D.L. et.al. Anomalous solubility behavior of
- C60. Nature, v.362, p.p.140−141 (1993).• Saito R. Thermodynamic model of the ordering transition in solid Сбо
- Phys.Rev.В, v.49, N.3, p.p.2143−2147 (1994).• Saito S., Oshiyama A. Cohesive mechanism and energy bands of solid Ceo
- C70 single crystal. Appl.Phys.A, v.56, p.p.227−229 (1003).• Smith A.L., Walter E., Korobov M.V., Gurvich O.L. Entalpies of Solution of
- Сбо and C7o. Thermodynamic of the Temperature Dependence Of Fullerene Solubility. J.Phys.Chem, v.100, p.p.6775−6780 (1996).• Street R.A., Mott N.F. States in the Gap in Glassy Semiconductors.
- Resist. Jpn.J.Appl.Phys, v.35, p.p.63−65 (1996).• Tewordt M., Martin-Moreno L., Nicholls J. Т., Pepper M., Kelly M. J., Law V.
- Мойжес Б.Я. ФТП, т.9, вып.10, с.с. 1 873−1878 (1975).• Афанасьев Д., Блинов И., Богданов А. и др. Образование фуллеренов вдуговом разряде. ЖТФ, т.64, вып.10, с.с.76−90 (1994).• Баграев Н. Т., Буравлев А. Д., Клячкин JI.E., Маляренко A.M., Гельхофф В.,
- Иванов В.И. и Шелых И.А. Квантованная проводимость в кремниевых квантовых проволоках. ФТП, т.36, вып.4, с.с.462−483 (2002).• Белоусов В. П., Белоусова И. М., Будтов В. П., Данилов В. В., Данилов О. Б.,
- Гвоздовер Р.С. Растровая электронная микроскопия и рентгеновский анализ. Под. ред. Комоловой Л. Ф Москва, Мир, т.1 (1984).
- Гущо Ю.П. Физика рельефографии. Москва, Наука, (1992) с. 520.
- Давыдов В.А., Кашеварова Л. С., Рахманина А. В., Агафонов В. Н., Сеоля Р., Шварк А. Индуцированная давлением поликонденсация фуллерена Сбо-Письма в ЖЭТФ, т.63, вып.11/12, с.с.778−783 (1998).
- Елецкий А.В., Смирнов Б. М. Фуллерены. УФН, т.163, N.2, с.с.33−59 (1993).
- Кведер В.В., Осипьян Ю. А., Каган К. Л., Кулаков В. И., Шахрай Д. В. Николаев Р.К., Постнов В. И., Сидоров Н.С,, Фортов В. Е. Удельная электропроводность кристаллов фуллерена Сбо в условиях динамического сжатия. ICHMS'2003 (International Conference
- Hydrogen Materials Science & Chemistry of Carbon Nanomaterials) Материалы конференции «Водородное материаловедение и химия углеродных наноматериалов» с.с.622−625 (2003).
- Клингер М.И., Карпов В. Г. Автолокализация электронных пар в структурах с туннельными состояниями (локальные цекнтры с межэлектронным притяжением). Письма в ЖТФ, т.6, вып.24, с.с.1473−1478 (1985).
- Кособукин В.А. Фотонные кристаллы. Окно в микромир. № 4 (2002).
- Макарова Т.Л. Электрические и оптические свойства мономерных и полимеризированных фуллеренов. Физика и техника полупроводников, т. 35, вып. З, с.с.257−293 (2001).
- Машков В.А. Фотостимулированные спин-зависимые реакции дефектов в кристаллах. Диссертация на соискание степени доктора физико-математических наук. Оптический институт им. С. И. Вавилова, (1990)
- Моравский А.П., Башкин И. О., Ефимов О. Н., Криничная Е. П., Понятовский Е. Г., Стрелец В. В. Электрополимеризация фуллерена Сбо- Изв.Акад.Наук, вып.4, с.с.863−864 (1997).