Теплометрия энергии потока частиц в ядерных установках и облученных материалах

Актуальность темы

диссертационной работы продиктована как необходимостью развития теоретических представлений о воздействии излучений на вещества, так и потребностями практики, связанными с эксплуатацией ядерных энергетических установок [1], созданием термоядерного реактора [2], применением излучений в медицине [5−7], а также с использованием излучений в науке и технике для направленного изменения свойств материалов [3−5], технологического контроля и пр. [8−9].

Считается, что изменения свойств конструкционных материалов в ядерных реакторах обусловлены радиационными дефектами, вызванными нейтронами. Однако в последнее время высказываются обоснованные предположения о существенном влиянии радиационных дефектов, вызванных гамма-квантами, на изменение свойств корпусных сталей водо-водяных реакторов. Многолетние исследования поведения графитовой кладки в процессе эксплуатации реакторов РБМК так же позволяют предположить, что влияние гамма-излучения на распухание графита является существенным фактором. Эти вопросы подлежат дальнейшим детальным исследованиям. Кроме того, актуальным является изучение воздействия гамма-квантов на химические соединения, полимерные и полупроводниковые материалы, исследование радиационного тепловыделения в конструкционных материалах, вызванного гамма-излучением в ядерных установках.

Одной из важных проблем является метрология излучений высокой интенсивности. В частности, на совещании экспертов МАГАТЭ и симпозиуме Евроатома рекомендовано при радиационных испытаниях определять поглощенные дозы с погрешностью не более 5%, а энергетические спектры — с погрешностью 20−30% [10]. Широкое развитие в мире получили методы метрологии нейтронного излучения в ядерных реакторах, разработаны национальные и международные стандарты. Общеизвестны методы дозиметрии и спектрального анализа гамма-излучения, используемые в том числе в нейтронной метрологии. Однако, в силу отмеченной выше причины вопросы метрологии гамма-излучения высокой интенсивности в ядерных установках не получили достаточного развития.

Определяемые величины при измерениях излучений высокой интенсивности имеют интегральный характер, так как обусловлены обычно широким диапазоном энергетического распределения частиц. Детекторы, как правило, имеют чувствительность, меняющуюся в зависимости от энергии частиц. В этой связи характер взаимодействия гамма-квантов с веществом обуславливает проблемы соответствия результатов измерений и поглощенной энергии в реальных объектах облучения. Существуют так же проблемы искажения поля излучения детектирующей системой и воздействия излучения на детектирующую систему.

Целью диссертационной работы является:

• Разработка теоретической модели, описывающей поглощение энергии гамма-квантов в зависимости от состава поглощающей среды.

• Разработка метода определения поглощенной дозы гамма-излучения в произвольном веществе на основе теоретической модели.

• Теоретическое обоснование теплометрического метода и методики его применения для измерений поглощенной энергии излучений высокой интенсивности с целью обеспечения точности, достаточной для решения научных и прикладных задач.

• Получение экспериментальных данных для обоснования разрабатываемых теоретических положений и решения научных и прикладных задач.

Работа выполнялась на реакторе ИВВ-2М и других радиационных установках Свердловского филиала Научно-исследовательского и конструкторского института энерготехники в России, на уникальном тепломет-рическом оборудовании лаборатории теплометрии факультета Сэн-Жером Марсельского университета права, экономики и естественных наук во Франции.

В диссертации теоретически обоснованы и экспериментально проверены следующие научные положения, выносимые на защиту:

• теоретическая модель, описывающая поглощение энергии гамма-квантов в веществах в зависимости от атомного номера в виде монотонной функции, основанная на представлении сечений взаимодействия в виде взаимно независимых функций энергии и атомного номера с нормировкой поглощенной энергии на электрон вещества;

• метод определения поглощенной энергии гамма-квантов в произвольном веществе, основанный на теоретической модели;

• результаты анализа метрологических характеристик детекторов теплового потока в условиях воздействия интенсивного излучения;

• методика применения теплометрии для реализации метода определения поглощенной энергии гамма-квантов и составляющих поглощенной дозы от различных видов излучения;

• экспериментальные данные и результаты анализа поглощения энергии гамма-излучения в материалах, облучаемых в ядерном реакторе.

С использованием разработанных модельных представлений и экспериментальных методик были получены следующие результаты, имеющие научное и прикладное значение:

— Проанализированы имеющиеся данные по радиационному энерговыделению в материалах, облучавшихся в реакторе ИВВ-2М. Проведены комплексные исследования в активной зоне и отражателе реактора. Получена информация о мощности поглощенной дозы от нейтронов и гамма-квантов, о спектральных характеристиках гамма излучения для основных облучательных объемов реактора ИВВ-2М. Полученные данные используются при проведении экспериментальных работ в области радиационного материаловедения [11,12];

• Выполнены экспериментальные исследования в реакторе мощности поглощенной дозы и ее составляющих для свинцово-литиевых эвтектик и содержащих литий керамик. Результаты были использованы для описания кинетики выхода трития при исследованиях материалов бланкета термоядерного реактора в рамках международного проекта ITER [13];

• Разработана специальная конфигурация облучательного объема активной зоны реактора ИВВ-2М, обеспечивающая заданное соотношение доз от быстрых нейтронов и гамма-квантов для моделирования радиационных условий работы изоляционных материалов магнитопровода термоядерного реактора (ITER). Выполнены измерения поглощенных доз в исследуемых композитных материалах. Определено ограничение на содержание примеси бора в исходном материале. Результаты использованы для описания изменения изоляционных и механических характеристик материалов при облучении в криогенных условиях [14];

• Выполнены измерения тепловыделения в образцах топливных элементов на основе оксидов, карбидов, нитридов урана. Определены составляющие тепловыделения от реакции деления и радиационного разогрева топливных элементов излучением реактора. Решены оптимизационные задачи по обеспечению требуемых термических и радиационных условий внутриреакторных испытаний образцов топливных элементов для номинальной мощности и при аварийном ее увеличении. Результаты работы были использованы при разработке петлевых каналов для испытаний топливных элементов в реакторе и для описания полученных результатов петлевых испытаний по изменению физико-механических свойств топлива и кинетики выхода из него газообразных продуктов деления [15,16];

• Получены данные о радиационном тепловыделении за счет излучения реактора и вторичного излучения в образцах поглощающих элементов на основе карбида бора, европия, диспрозия и гафния. Результаты использованы для расчетов тепловых нагрузок и условий теплообмена поглощающих элементов при проектировании реакторов и замене поглощающих элементов на действующих реакторах, в том числе на ИВВ-2М [12];

• Определены мощности доз гамма-излучения и их зависимость от времени при облучении образцов композиционных материалов в отработанных топливных сборках ядерного реактора. Полученные данные о до-зовых нагрузках использованы для обоснования возможности применении материала для консервации радиоактивных отходов;

• Выполнены расчеты и проведены экспериментальные исследования с целью формирования поля гамма-квантов в хранилище отработанных топливных сборок реактора. Исследовано изменение поля от времени и от загрузки сборок с различным временем выдержки. Результаты легли в основу создания установки для радиационной стерилизации медицинских изделий. Контроль дозы в установке обеспечен теплометрическим методом.

17];

• Отработаны методики измерения активности радиоизотопной продукции. Детектором теплового потока, предоставленным Марсельским университетом, выполняются измерения (3-активных препаратов, содер

14 32 3 жащих С иР-, при энергетических выходах менее 10″ Вт. Детектором теплового потока собственной разработки измеряется активность 8е75 и 1 г с учетом фоновой активности 1г194[18,19];

• Для выполнения указанных выше исследований были разработаны и изготовлены детекторы теплового потока и определены их метрологические характеристики в соответствии с определенными данной работой методическими принципами и процедурами [20,21].

4.2.4 Основные результаты применения разработанных методов в исследованиях на ядерном реакторе.

В соответствии с процедурами, описанными в разделе 4.2.2, были определены мощности поглощенных доз в полиэтилене, графите, железе, олове и свинце, выполнены активационные измерения в ячейках активной зоны и отражателя реактора ИВВ-2М, указанных на рисунке 4.9.

По измеренным скоростям пороговых реакций методом максимального правдоподобия, реализуемым программой, описанной в работе [107], были восстановлены спектры быстрых нейтронов в диапазоне энергий от 1 до 10 МэВ. Результаты этой работы для характерных позиций в активной зоне и отражателе реактора проиллюстрированы на рисунке 4.10. Для диапазона энергий нейтронов от 0.1 до 1 МэВ были использованы спектры, полученные расчетным путем с использованием расчетной программы, реализующей метод Монте-Карло [108]. Сшивка расчетных и экспериментальных спектров производилась путем приравнивания интегральной плотности потока нейтронов с энергией Е> 1 МэВ расчетного спектра к соответствующей экспериментальной величине. Оцененная среднеквадратичная погрешность для восстановленных спектров составляет 20%.

Исходя из полученных спектров были рассчитаны отношения Кп поглощенных доз от нейтронов в водороде и графите по формуле р^-, (4.33) п, с с>у где: (р^ - плотность потока нейтронов в /-том энергетическом интервале, 1) н j и Ис у — дозы на единичный флюенс нейтронов в ] -том энергетическом интервале для водорода и графита, соответственно. Значения этих величин взяты из работы [29].

Рассчитанные величины Кп составили от 56.7 в активной зоне до 60.1 в отражателе. Значение отношения Ку поглощенных доз в водороде.

10 п со ъ о • 10й.

50 о ж 0 н ж 1 о о к л о о ж.

§ ж л ж X.

10″ I.

10″ О • • • •.

4 6 8 10.

Энергия нейтронов — Е, МэВ.

Рисунок 4.10 Спектр нейтронов при мощности реактора 1 МВт: ¦ - в топливной сборке- # - в центре секции из топливных сборокX — в центральной ячейке. и графите принималось равным 1.986 во всех расчетах, как было показано в главе 3. Мощность поглощенной дозы в водороде Рн была рассчитана, исходя из мощностей поглощенных доз в полиэтилене РСН2 и графите Рс, по формуле.

Р =7 сн2.

4.34).

Из результатов калориметрических измерений с учетом величин Кп и К у решением системы уравнений (3.8) были рассчитаны вклады от нейтронов и гамма-квантов. Измеренные мощности поглощенных доз в железе, цирконии, олове и свинце, как было показано в главе 3, считались вызванными гамма-квантами.

По определенным таким образом мощностям поглощенных доз от гамма-квантов для указанного набора материалов по формуле (2.19) были рассчитаны поглощаемые энергии фотонов на электрон. Решением системы уравнений (3.5) были рассчитаны зависимости поглощения энергии гамма-квантов на электрон среды от атомного номера вещества. Полученные зависимости для активной зоны, центральной ячейки внутреннего отражателя и ячейки третьего ряда внешнего отражателя показаны на рисунке 4.11. Для сравнения зависимости отнормированы на величину Компто-новской составляющей поглощаемой энергии. Видно, что возрастание поглощения энергии с увеличением атомного номера во внутреннем отражателе выше чем в активной зоне, и еще выше во внешнем отражателе. Это обусловлено относительным увеличением составляющей фотопоглощения гамма-квантов. Очевидно, что это связано с увеличением доли низкоэнергетических фотонов в спектре за счет рассеяния на электронах легких ядер

— о и I С.

0 § с ж 1 ж л § I, а о о к § О 3.

2 ¦

О 20 40 60 80 100.

Атомный номер -1.

Рисунок 4.11 Зависимость средней поглощаемой энергии гамма-квантов на электрон от атомного номера: У — в боковом отражателе, ^ - в центральной ячейкеО — в активной зоне- ¦ - в европиевом стержне в активной зоне- -расчет по уравнениям (3.5). водорода, бериллия, углерода и кислорода в отражателе. Среднеквадратичные отклонения экспериментальных данных от рассчитанных зависимостей находятся в пределах 3%. Это соответствует относительной среднеквадратичной погрешности используемых данных.

На рисунке 4.11. приведена также величина поглощения энергии, рассчитанная на электрон вещества по результатам измерений мощности поглощенной дозы во фрагменте стержня из европия в активной зоне реактора ИВВ-2М. Такие стержни используются в качестве стержней регулирования для ядерных реакторов. Видно, что значение для европия существенно отличается от значения, определяемого зависимостью для соответствующего атомного номера в условиях активной зоны. Эта разница обусловлена поглощением энергии излучения, являющегося продуктом ядерных реакций нейтронов с европием. Данный пример иллюстрирует возможность использования предлагаемого метода для определения составляющих поглощенной дозы.

В процессе измерений получены также зависимости изменения мощностей поглощенных доз по радиусу и высоте активной зоны и отражателя. На рисунке 4.12. показано изменение мощности поглощенной дозы по высоте в ячейках активной зоны и отражателя. Результаты показывают, что в пределах погрешности измерений относительное изменение мощностей поглощенных доз по высоте ячеек в пределах, ограничиваемых высотой активной зоны, можно считать одинаковым для всех использовавшихся образцов.

Это распределение также в пределах погрешностей измерений соответствует изменению плотности потока нейтронов. Таким образом, будет достаточно корректным считать, что спектральные характеристики излучений и соотношение вкладов в поглощенную дозу будет сохраняться в ячейке в пределах высоты активной зоны.

Тепловыделение в образцах, отн. ед.

Рисунок 4.12 Изменение тепловыделения в образцах детекторных материалов по высоте активной зоны (а) и отражателя (Ь) реактора.

На рисунке 4.13. показано изменение мощностей поглощенных доз по радиусу внешнего графитового отражателя. Приводятся мощности поглощенных доз от гамма-излучения в графите, железе, цирконии, олове и свинце, а так же от быстрых нейтронов в водороде. Среднеквадратичная погрешность приводимых мощностей поглощенных доз составляет 5% для гамма-квантов и от 10% до 40% в удаленных ячейках отражателя для нейтронов. В пределах погрешностей изменение мощностей поглощенных доз в отражателе хорошо описывается экспоненциальной зависимостью от радиуса. Мощность поглощенной дозы от нейтронов убывает быстрее, чем мощность дозы от гамма-квантов по мере удаления от активной зоны. Скорость уменьшения мощности дозы от гамма-квантов по мере удаления в отражатель примерно одинакова для всех образцов. То есть, можно считать, что спектральные характеристики потока гамма-квантов остаются постоянными. Это соответствует теореме Фано о состоянии условного равновесия, устанавливающегося при распространении гамма-квантов в среде.

70]. Согласно этой теореме функция потока фотонов (р{г, со, Е^ при энергиях фотонов в точке г значительно меньших их начальных энергий имеет вид р{г,®, Е)= ?(г8{а, Е), (4.35) где: г — расстояние от источникасо и Е — единичный вектор направления движения и энергия фотона, соответственнои? — функции пространственного и энергетического распределения фотонов, соответственно.

Расстояние от центра активной зоны, см.

Рисунок 4.13 Изменение мощности поглощённой дозы от гамма-квантов в О — графите, • - железе, V — цирконии, Тсвинце, от нейтронов в водороде по радиусу отражателя.

Учитывая отмеченный выше характер пространственного изменения мощностей доз, а так же полученную зависимость поглощения энергии от атомного номера, можно описать изменение поглощения энергии на расстоянии от источника следующей формулой р^г.г)-^ +к2г + к3гт)-г (г), (4.зб) где: /{г) = е~^г для рассматриваемого случая в отражателе реактора, и для плоского источникаг)=—— для точечного источника и т. п. для источников другой гео-г метриил — эффективный линейный коэффициент ослабления гамма-квантов для среды, в которой они распространяются.

Таким образом, выражение (4.36) может быть использовано в общем случае для больших расстояний распространения гамма-квантов в гомогенной среде от различных источников.

На основании приведенных данных калориметрических исследований распределения мощностей доз от гамма-квантов в активной зоне и отражателе реактора можно отметить следующее. Измерения относительного распределения либо в активной зоне, либо в отражателе могут выполняться более простыми методами, например ионизационным. Для этих методов характерна неэквивалентная чувствительность при различных энергиях гамма-квантов. Но, как было показано, спектральные характеристики фотонов в каждом из этих случаев можно считать примерно постоянными, и результаты будут корректными. Однако попытки «сшить» данные измерений в активной зоне и в отражателе могут привести к значительным погрешностям.

Результаты практического применения разработанных метода энергетических характеристик гамма-излучения и методики применения теп-лометрического метода показали: возможность получения с их использованием адекватной информации о мощности поглощенной дозы гамма-квантов в любых веществах при облучении в ядерном реакторедополнительные возможности в определении вкладов в поглощенную дозу от различных видов излученийновые возможности обработки и описания результатов измерений поглощения энергии в веществах, и новые подходы к выполнению исследований полей гамма-излучения в ядерных реакторах.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

.

1. На основе анализа теоретических представлений и данных о сечениях взаимодействия с веществом для гамма-квантов с энергией от 0,1 до 10 МэВ установлено, что:

• представление сечений взаимодействия гамма-квантов с веществом в виде взаимно независимых функций энергии гамма-квантов и атомного номера вещества описывает сечения взаимодействия в пределах погрешностей, с которыми они известны;

• среднее поглощение энергии гамма-квантов на электрон вещества может быть представлено в виде монотонной функции атомного номера;

• теоретическая модель описывает зависимость поглощения энергии гамма-квантов произвольного энергетического спектра от атомного номера вещества.

2. На основе теоретической модели взаимодействия разработан метод определения мощности поглощенной дозы в произвольных веществах. Выполненные расчетные проверки и экспериментальные исследования показали, что:

• метод позволяет определять поглощенную дозу в произвольном веществе в условиях облучения, в которых известны поглощаемые энергии для трех или более химических элементов, с удовлетворительной погрешностью;

• метод расширяет возможности и процедуры экспериментального определения составляющих поглощенной дозы от разных видов излучения и энергетического спектра гамма-квантов.

3. На основе анализа процессов в теплометрической системе в условиях облучения и экспериментальных исследований установлено:

• чувствительность теплометрических детекторов зависит от температуры из-за изменения теплопроводности материалов термобатареи;

• фоновое тепловыделение в конструкциях теплометрических детекторов существенно влияет на погрешности измеряемых величин, которые могут быть оценены и минимизированы в соответствии с разработанными рекоменд ациями;

• перераспределение энергии в теплометрической системе за счет вторичного излучения может быть скомпенсировано введением поглощающего слоя с рекомендованными свойствами;

• экспериментальные тесты подтверждают результаты анализа метрологических характеристик детекторов теплового потока.

4. На основе результатов экспериментов и анализа опубликованных данных сделаны обобщения, которые могут быть полезны при проведении исследований на ядерных реакторах:

• спектр гамма-квантов практически постоянен в пределах активной зоны, а в отражателе согласно с теоремой Фано устанавливается равновесный спектр;

• выявленные зависимости поглощенной энергии гамма-излучения от параметров активной зоны ядерного реактора и от атомного номера вещества позволяют производить оценки ожидаемых величин и качественный контроль имеющихся данных о мощностях поглощенных доз.