Экспериментальное исследование кинетики электронов и элементарных процессов в плазме в аргон-азотных смесях и в воздухе

Исследованию разряда в инертных и молекулярных газах и их смесях посвящено большое количество работ. Это связано прежде всего с широким применением такой плазмы в различных областях науки (атомной и молекулярной физике, химической физике, физике и химии газов и плазмы, физике и химии атмосферы) и в многочисленных приложениях. Свойство разрядной плазмы светиться, быть источником излучения различных диапазонов, с давних пор используют в осветительных приборах. Газоразрядные лазеры, использующие эти газы и их смеси, чрезвычайно распространены в физическом эксперименте и имеют широкое техническое применение. Равновесная и неравновесная плазма в таких смесях используется в разнообразных плазмохимических устройствах. В первую очередь это относится к плазме в воздухе и в газах, входящих в его состав. Использование ее в различных технологических процессах наиболее оправдано из-за низкой стоимости плазмообразующих газов. Это относится не только к основным компонентам воздухаазоту и кислороду, но и к малой примеси — аргону, стоимость которого на порядки ниже, чем других инертных газов. Этим обусловлено широкое применение плазмы в аргоне и в смеси аргон — азот. В последнее время большое внимание уделяется экологической безопасности промышленных технологий. Плазмохимическая очистка воздуха, содержащего промышленные выбросы, является одной из самых перспективных.

Плазма в воздухе является весьма сложной системой вследствие многообразия процессов, протекающих в ней, прежде всего плазмохимических реакций. До настоящего времени нет ясности в понимании полной картины этих процессов. Плазма в чистом азоте, аргоне или их смесях значительно проще, но и в этом случае до сих пор остаются неясными целый ряд существенных проблем. К ним относятся в первую очередь процессы ионизации и взаимосвязь колебательная и электронной кинетики. Исследованию вопросов, связанных с решением этих проблем, посвящена данная работа. Это и определяет актуальность темы диссертации.

Диссертация состоит из четырех глав, введения и заключения. В первой главе описываются экспериментальные установки, которые были использованы при выполнении работ. Первая из них была предназначена для проведения исследования в послесвечении разряда и в его активной фазе. Вторая установка была собрана в университете Пари-Сюд (г. Париж). Основной регистрирующей системой в ней являлся перестраиваемый инфракрасный диодный лазер, с помощью которого решались задачи по исследованию воздушной плазмы низкого давления. В этой же главе описаны применявшиеся оптические и зондовые методы исследования, в частности, предложенная в работе методика учета влияния бегущей ионизационной волны на измеряемое электрическое поле.

Во второй главе исследуется явление бистабильности в распадающейся плазме в смеси аргона с азотом и в азоте. Бистабильность проявляется в поведении электронной температуры в послесвечении, которая начиная с некоторого момента времени «отрывается» от колебательной. Это явление впервые обнаружено в данной работе. Проведено его детальное исследование и сравнение с результатами расчета, выполненного Н. А. Дятко и А. П. Напартовичем [1], [2] в ТРИНИТИ. Результаты измерений, проведенных в работе, используются также для доказательства того, что в заселении состояния N2+(B2EU+) в разряде и в послесвечении в смеси Ar-N2 принимают участие ионы аргона. Кроме того, показано, что относительный ход концентрации электронов в послесвечении разряда в азоте может быть прослежен по распаду 1-й отрицательной системы.

Третья глава посвящена обнаружению и исследованию эффекта «темной фазы» развития положительного столба тлеющего разряда. Это явление впервые было обнаружено в смеси Не-СО [3] и затем исследовано в гелии и смесях гелия с азотом [4]. Суть «темной фазы» заключается в том, что в начале разрядного импульса наблюдается достаточно длительный промежуток времени, в течение которого свечение плазмы отсутствует, или оно существенно слабее стационарного значения. В данной работе найдены условия, когда этот эффект существует в разряде в аргоне и смесях аргона с азотом. Проводится его исследование, дается качественное объяснение причины его существования и сравнение экспериментальных результатов с расчетом, выполненным Н. А. Дятко и А. П. Напартовичем [5].

В четвертой главе исследуются механизмы образования окислов азота (N0 и NO2) в воздушной плазме низкого давления. Получен большой массив экспериментальных данных о концентрациях N0 и NO2 в зависимости от параметров разряда: частоты следования импульсов, их длительности и величины тока в разрядном импульсе. На основе анализа экспериментальных данных построена модель образования N0 и NO2 в разряде. Согласно этой модели, N0 образуется при столкновениях метастабильных молекул азота в состоянии A3EU+ с атомарным кислородом и при столкновениях образующегося в этой реакции возбужденного атома азота в состоянии 2D с молекулой кислорода. NO2 образуется в по-слеразрядной области в реакциях молекул озона с N0. Имеет место хорошее согласие построенной модели с полученными экспериментальными данными.

Основные результаты диссертации опубликованы в следующих работах:

1. Ю. З. Ионих, Н. Б. Колоколов, А. В. Мещанов, Н. В. Чернышева. Возбуждение состояния B2SU+ иона N2+ и электронная температура в послесвечении разряда в смеси Ar-N2. // Оптика и спектроскопия. 2000. т. 88, в. 4, с. 560−563.

2. N.A. Dyatko, Y.Z. Ionikh, N.B. Kolokolov, A.V. Meshchanov and A.P. Napartovich. Jumps and bi-stabilities in electron energy distribution in Ar-N2 post discharge plasma. // Journal of Physics D: Journal of Applied Physics. 2000. vol. 33, pp. 2010;2018.

3. N.A. Dyatko, Y.Z. Ionikh, N.B. Kolokolov, A.V. Meshchanov and A.P. Napartovich. EEDF Bi-Stability in Ar-N2 Afterglow. // Proc. 15th ESCAMPIG. Hungary. 2000. pp. 154−155.

4. Ю. З. Ионих, Н. Б. Колоколов, A.B. Мещанов. О скачке электронной температуры в бестоковой плазме смеси аргон-азот. // Всеросс. конф. по физике низкотемпер. плазмы «ФНТП-2001». Петрозаводск. 2001. т. 1, с. 78−81.

5. N.A. Dyatko, Y.Z. Ionikh, N.B. Kolokolov, A.V. Meshchanov and A.P. Napartovich. Experimental and Theoretical Studies of the Electron Temperature in Nitrogen Afterglow. // IEEE Transaction on Plasma Science. 2003. vol. 31, n. 4, pp. 553−563.

6. Yu.Z. Ionikh, A.V. Meschanov. Observation of the «Dark phase» in an initial stage of the glow discharge in argon. // Proc. International conference on physics of low temperature plasma PLTP-03. Kyiv, Ukraine. 2003. p. 7−7-24.

7. A.B. Мещанов, А. Руссо, Ю. Рёпке, Ю. З. Ионих, Н. В. Чернышева. Исследование механизмов образования окислов азота NO и NO2 в плазме в воздухе при низком давлении. // Всеросс. конф. по физике низкотемпер. плазмы «ФНТП-2004». Петрозаводск. 2004. т. 1, с. 32−37.

8. Н. А. Дятко, Ю. З. Ионих, А. В. Мещанов, А. П. Напортович. Исследование «темной фазы» развития положительного столба тлеющего разряда в аргоне и в смеси аргон-азот. // Всеросс. конф. по физике низкотемпер. плазмы «ФНТП-2004». Петрозаводск. 2004. т. 1, с. 6166.

9. Yu.B. Golubovskii, R.V. Kozakov, V.A. Maiorov, A.V. Meshchanov, I.A. Porokhova, A. Rousseau. Dynamics of gas heating in a pulsed microwave nitrogen discharge at intermediate pressures. // J. Phys. D.: Appl. Phys. 2004. vol. 37, pp. 868−874.

4.6 Выводы.

Проведена диодная лазерно-абсорбционная диагностика окислов азота (NO и N02) в газоразрядной воздушной плазме низкого давления. Получены экспериментальные данные о концентрациях NO для широкого диапазона разрядных условий. Проведен анализ экспериментальных результатов и предложен механизм образования NO и NO2 в плазме воздуха. Согласно этой модели, молекулы NO образуются в результате реакций (11 и 17). NO2 образуется в послеразрядной области при столкновениях молекул озона с NO. Результаты моделирования для NO хорошо согласуются с экспериментальными данными. Показано, что при малых токах (< 1 мА) необходимо учитывать конверсию NO в NO2.

Заключение

.

Перечислим основные результаты данной работы.

1. Создана экспериментальная установка для измерения ФРЭЭ с временным разрешением в послесвечении разряда. Написано программное обеспечение, позволяющее автоматизировать проведение экспериментов.

2. Проведены измерения ФРЭЭ, колебательной температуры и электронной концентрации в послесвечении разряда в смеси Ar-N2. Обнаружен ранее не фиксировавшийся эффект «отрыва» электронной температуры от колебательной в послесвечении разряда. Сравнение с расчетом [1] показало, что этот эффект есть проявление особого типа биста-бильности бестоковой плазмы.

3. Исследовано послесвечение на полосах 1-й отрицательной системы иона N2+h подтвержден предложенный ранее механизм образования состояния B2SU+ - перезарядка ионов Аг+ на высоковозбужденных молекулах N2(X1Zg+, v>l 1).

4. Проведены измерения ФРЭЭ, колебательной температуры и электронной концентрации в послесвечении разряда в азоте. Показано, что вид ФРЭЭ существенно зависит от разрядного тока и момента времени в послесвечении. Получена зависимость электронной температуры от электронной концентрации. При большом значении разрядного тока в импульсе эта зависимость согласуется с результатом численного моделирования (Н.А. Дятко и А. П. Напартович, [2]). Показано, что распад электронной концентрации коррелирует со спадом яркости 1-й отрицательной системы N2+.

5. Оптическим и зондовым методами исследована начальная стадия развития положительного столба тлеющего разряда в аргоне и смесях аргона с азотом. Найдены условия, при которых существует «темная фаза» развития столба, характеризующаяся относительно слабым свечением плазмы при разрядном токе, практически совпадающим с установившимся. Сравнением результатов измерений с расчетами [5] показано, что существование «темной фазы» в разряде в аргоне может быть объяснено ионизационными процессами, происходящими с участием метастабильных атомов аргона.

6. Показано, что существуют экспериментальные условия, в которых установление режима бегущих страт в разряде низкого давления происходит через промежуточную стадию синфазных колебаний параметров плазмы. Предложен метод восстановления амплитуды колебаний напряженности электрического поля в плазме при наличии бегущих страт из измерений разности потенциалов двух зондов.

7. Проведена диодная лазерно-абсорбционная диагностика окислов азота (N0 и NO2), в потоке воздуха, прошедшего через область тлеющего импульсно-периодического разряда низкого давления. Обнаружено, что концентрации N0 и NO2 определяются средним током и не зависят от параметров импульса. Построена простая аналитическая модель образования молекул N0 в плазме, адекватно описывающая эксперимент в широком диапазоне средних токов. Предложен механизм появления молекул NO2 в потоке.