Исследование магнитных состояний многослойных структур Fe/Cr

Металлические магнитные многослойные системы, или сверхрешетки, представляющие собой периодические структуры, состоящие из чередующихся тонких слоев ферромагнитного (Fe, Со, Ni.) и неферромагнитного (Ag, Au, Cr, Си, Мп.) металлов, образуют особый класс материалов с необычными физическими свойствами. Открытие явления гигантского магннтосопротивления в системе Fe/Cr [1,2] привело к резкому росту интереса ко всей совокупности этих объектов и стимулировало интенсивное исследование магнитных, магниторезистивных и других особенностей, присущих таким структурам.

Большое число теоретических и экспериментальных работ посвящено изучению взаимодействия между соседними ферромагнитными слоями в сверхрешетке. Результаты этих исследований изложены в ряде обзорных статей (см., например, [3−10]). Экспериментально показано, что в зависимости от толщины пеферромагнитпой прослойки в многослойных и трехслойных (сэндвичах) образцах может реализовывать-ся ферромагнитное, антиферромагнитное или неколлинеарпое упорядочение магнитных моментов соседних ферромагнитных слоев. Энергию взаимодействия, описывающую указанные выше магнитные структуры, чаще всего принято представлять в виде суммы двух вкладов по намагниченностям соседних слоев: билинейного и би-квадратичного. Конкуренция этих двух вкладов может, вообще говоря, давать произвольный угол между памагниченностями соседних ферромагнитных слоев в пулевом магнитном поле.

Необходимость учета биквадратичного члена в выражении для энергии взаимодействия возникла в связи с экспериментально обнаруженным 90-градуспым магнитным упорядочением в образцах Fe/Cr/Fe [11] и Со/Си/Со [12]. В дальнейшем биквадратичный обмен экспериментально был обнаружен во многих сверхрешетках, а для его объяснения предложен ряд теоретических моделей. Тем не менее механизм появления биквадратичного вклада в энергию и неколлинеарного магнитного упорядочения в системе Fe/Cr пока однозначно не установлен. Вопрос усложняется возможным наличием магнитного порядка внутри прослоек хрома. В работах [13,14] было показано, что в системах Fe/Cr тонкие слои хрома имеют антиферромагнитную структуру по крайней мере до температур порядка 500 К, хотя точка Нееля объемного хрома составляет 311 К. Учет антиферромагнетизма прослойки приводит к альтернативным формам записи энергии межслойного взаимодействия, отличным от модели биквадратичного обмена, а именно к так называемой модели «магнитной близости» [16] и модели «половинного угла» [15,18].

Для выяспенияреальныхмеханизмоввозникновения неколлинеарпой^магнитной структуры в системе Fe/Cr представляется важным изучение температурной зависимости межслойного взаимодействия. До сих пор таким исследованиям уделялось недостаточно внимания. Между тем, сравнение экспериментальных результатов с предсказаниями различных теорий, возможно, позволит сделать более определенные выводы о механизме возникновения межслойного обмена.

Другим направлением исследований магнитных многослойных структур, является изучение эволюции их свойств при уменьшении номинальной толщины магнитных слоев, когда эти слои перестают быть сплошными и разбиваются па отдельные магнитные кластеры.

В последние годы подобные системы, состоящие из мелких магнитных частиц, привлекают достаточно большой интерес. Даже при отсутствии межчастичных взаимодействий ансамбль наноразмерных одиодоменных магнитных частиц проявляет свойства, промежуточные между парамагнетиком и макроскопическим ферромагнетиком. Более того, наличие случайных межчастичных взаимодействий в системе может приводить к реализации фазы спинового (кластерного) стекла — множественных метастабильных неупорядоченных магнитных состояний. Несмотря па довольно обширные экспериментальные и теоретические исследования спин-стекольного состояния (см., например, обзоры [19,20]) его магнитные свойства до конца не поняты, так что изучение данного вопроса остается актуальным.

Многослойные структуры, состоящие из очень тонких ферромагнитных слоев, разделенных относительно толстыми немагнитными прослойками представляют собой один из возможных способов реализации рассмотренных систем. В настоящее время достаточно много работ посвящено изучению подобного рода объектов. В качестве прослоек между ферромагнитными слоями используются как неферромагнитные металлы [21−23], так и изоляторы [24,25]. Обычно в этих работах не проводится детальное исследование возможных магнитных состояний системы. Большинство авторов ограничивается либо небольшим интервалом температур, либо фиксированными значениями толщин ферромагнитных слоев, и т. п.

Сравнительно полным является цикл работ, посвященных изучению свойств многослойной структуры металл-изолятор [СоЕе/А12Оз]лг (discontinuous metal-isolator multilayers) [24, 25] с разрывными ферромагнитными слоями. Магнитное состояние такой системы определяется в основном диполь-дипольным взаимодействием между частицами внутри ферромагнитных слоев, а межслойное взаимодействие пренебрежимо мало. В указанных работах было обнаружено существование различных магнитных фаз в зависимости от номинальной толщины магнитного слоя и температуры, включая ферромагнитную, суперпарамагнитную и фазу спинового стекла.

В ряде структур с металлической прослойкой, где важна роль обменного взаимодействия РККИ (Рудерман-Киттель-Касуия-Иосида) между сверхтонкими ферромагнитными слоями, (например, Со/Си [21], Co/Ag [22], Fe/Al [23]) наблюдалось суперпарамагнитное поведение.

Несмотря на обширные исследования системы Fe/Cr, ее свойства для случая сверхтонких слоев железа практически не изучены. Особый интерес представляет выяснение влияния обменного взаимодействия между слоями Fe через прослойку Сг на характер формируемой магнитной структуры, в том числе, на возможность реализации в исследуемой системе состояния спинового стекла.

Цель работы ~~ —;

Одной из задач данной работы было определить происхождение межслойного взаимодействия в многослойных системах Fe/Cr. Для этого методом ферромагнитного резонанса было проведено исследование температурной зависимости межслойного обмена для серии образцов.

Другой целью работы было исследование эволюции магнитных свойств сверхрешеток Fe/Cr с уменьшением толщины слоев железа, когда они уже не являются сплошными.

Положения, выносимые на защиту.

1. Для серии сверхрешеток [Fe/Cr]jv методом ФМР изучены температурные (2-f-400 К) зависимости и анизотропия спектров СВЧ поглощения. В исследуемых спектрах, помимо акустической и оптической резонансных мод, наблюдались дополнительные моды колебаний.

2. Произведен аналитический расчет спектра магнитиых колебаний сверхрешетки. Показано, что наблюдаемые дополнительные моды соответствуют сдвигу фаз прецессии намагниченности в соседних ферромагнитных слоях, отличному от 0 и тг.

3. Характер температурных зависимостей констант межслойного обмена, полученных из экспериментальных спектров, подтверждает, что механизм биквад-ратичпого обмена в системе [Fe/Cr] дг определяется наличием зарядово-индуцированной волны сниновой плотности в тонкой хромовой прослойке.

4. Обнаружено, что в системе [Fe/Cr] N со сверхтонкими слоями железа (< 5 А) в зависимости от температуры и номинальной толщины железного слоя, кроме магнитоуиорядоченнои фазы, реализуются суперпарамагнитная фаза и фаза спинового стекла.

5. Получена качественная фазовая диаграмма изучаемой системы для случаев ферромагнитного и аитиферромагнитного взаимодействия между слоями железа. Обнаруженное различие в характере диаграмм для этих двух случаев связывается с разной величиной межслойного обмена.

Научная новизна и ценность работы.

В данной работе проводились исследования межслойного обмена в многослойной системе Fe/Cr. Впервые межслойное взаимодействие изучалось на сверхрешетках Fe/Cr методом ФМР в широком температурном интервале 2−400 К. В спектрах резонансного поглощения обнаружены линии, соответствующие неоднородным модам магнитных колебаний. Вид полученных спектров ФМР объяснен на основе проведенного аналитического расчета частот резонансных мод в модели биквадратичного взаимодействия. Результирующие температурные зависимости обменных констант подтверждают, что межслойное взаимодействие в системе Fe/Cr связано с антиферромагнетизмом тонких слоев хрома.

Проведены исследования многослойных структур-Fe/Cr со сверхтонкими слоями железа. Впервые в подобных структурах наблюдены аномальные петли гистерезиса. Обнаружен также ряд других свидетельств реализации в системе при низких температурах состояния типа спинового стекла. Построены качественные фазовые диаграммы для структур с различной толщиной прослойки хрома. Отличие полученных диаграмм объяснено разницей в величине межслойного взаимодействия.

Полученные в работе результаты являются новыми и вносят существенный вклад в наши представления о механизмах магнитного упорядочения в многослойных магнитных системах.

Практическая ценность работы.

Высокий прикладной интерес к многослойным магнитным системам связан с возможностью их использования в области высоких технологий. Такие эффекты как гигантское магнитосопротивление, антипараллельное упорядочение соседних ферромагнитных слоев, а также возможность получать структуры с требуемой величиной и знаком межслойного обмена позволяют создавать на их основе компактные датчики магнитного поля, ячейки энергонезависимой памяти для вычислительной техники, магнитные вентили и т. д. Система Fe/Cr/Fe является в этом отношении одной из наиболее перспективных в связи с большой величиной межслойного обмена и, как следствие, высокими полями насыщения, которые достигаются в данной структуре.

В силу всего этого понимание механизмов межслойного взаимодействия и формирования упорядоченных состояний в системе Fe/Cr является крайне важным для приложений.

Апробация работы и публикации.

Результаты данной работы были доложены на 12 семинарах и конференциях, включая 7 международных. По результатам работы опубликовано 12 статей в реферируемых научных журналах [Ourl-Ourl2], из них 6 — в отечественных.

Содержание работы.

Диссертационная работа состоит из данного введения, двух частей, заключения и списка цитируемой литературы. Первая часть работы посвящена изучению межслойного взаимодействия в сверхрешетках Fe/Cr с относительно толстыми слоями железа 20−40 А. Во второй части исследуются многослойные структуры Fe/Cr со сверхтонкими слоями железа 2−6 А. Обе части имеют приблизительно одинаковую структуру — состоят из нескольких разделов и короткого резюме в конце. Первый раздел каждой из частей носит вводный характер. Здесь дается обзор наиболее существенных экспериментальных и теоретических результатов, известных на момент написания данной работы. В следующем разделе каждой части описываются иссле-дуеме образцы, способы их приготовления и аттестации, а также используемые в работе экспериментальные методы. Далее следует изложение результатов измерений и их обсуждение.

В первой части представлены результаты, полученные на серии многослойных образцов Fe/Cr с относительно толстыми слоями железа 20−40 А. Приведены экспериментальные кривыенамагничиванияприкомнатпой температуре. Изученыза= висимости спектров ферромагнитного резонанса от частоты, направления поля и температуры. Для описания наблюдаемых резонансных спектров проведен аналитический расчет частот неоднородных мод магнитных колебаний в сверхрешетке с биквадратичпым межслойным взаимодействием. При помощи обработки экспериментальных спектров на основе численного счета получены зависимости билинейной и биквадратичной констант от температуры. Показано, что происхождение биквад-ратичпого обмена в системе Fe/Cr связано с антиферромагнитпым упорядочением хромовой прослойки.

Часть II посвящена исследованию многослойных структур Fe/Cr со сверхтонкими слоями железа 2−6 А. Обнаружено, что при уменьшении номинальной толщины железного слоя структуры начинают проявлять суперпарамагнитные свойства. Показано, что в области низких температур образцы демонстрируют спин-стекольное поведение. Получены качественные фазовые диаграммы магнитных состояний структур с различной толщиной прослоек хрома. Показано, что наблюдаемое отличие диаграмм связано с различной величиной межслойного взаимодействия для разных толщин прослойки хрома.

В Заключении сформулированы основные результаты диссертации.

Часть I.

Структуры с «толстыми» слоями.

Основные результаты II части.

Перечислим основные результаты, полученные для структур со «сверхтонкими» слоями железа.

1. Методами SQUID магнитометрии и ФМР исследованы две серии образцов со сверхтонкими слоями железа и различной толщиной прослойки хрома.

2. В зависимости от температуры и номинальной толщины железного слоя наблюдена реализация различных магнитных фаз: магнитоупорядоченной сверхрешетки, суперпарамагнитной, а также неэргодичного состояния, характеризуемого зависимостью магнитных свойств от предыстории.

3. Показано, что наблюдаемая неэргодичная фаза проявляет свойства спинового стекла.

4. Построена качественная фазовая диаграмма магнитных состояний исследуемой системы.

5. Различие фазовых диаграмм для структур с разной толщиной прослойки хрома объяснено разницей в величине межслойного обмена.

Заключение

.

В заключении сформулируем основные результаты диссертации. i " !

1. В интервале температур от 4 до 400 К методом ФМР исследованы спектры сверхрешеток Fe/Cr с толщинами слоев железа tpe = 20 -г- 35 А. Полученные экспериментальные спектры характеризуются, помимо акустической и оптической ветвей, наличием дополнительных резонансных линий.

2. Проведен аналитический расчет кривых намагничивания и полевых зависимостей частот магнитных колебаний для бесконечной магнитной сверхрешетки с учетом билинейной и биквадратичной констант межслойного взаимодействия, а также анизотропии четвертого порядка. Получены частоты магнитных колебаний с произвольными волновыми векторами, перпендикулярными плоскости пленки. Показано, что экспериментальные кривые намагничивания и спектры ФМР качественно хорошо описываются в рамках рассмотренной модели. Наблюдаемые дополнительные линии ФМР связаны с магнитными колебательными модами, неоднородными по толщине структуры.

3. Аппроксимацией экспериментальных зависимостей и)(Н) результатами численных расчетов получены температурные зависимости билинейной и биквадратичной констант межслойного взаимодействия. Вид результирующих зависимостей J (T) и J2(T) свидетельствует в пользу предположения, что билинейная константа имеет обменную природу РККИ, а биквадратичное взаимодействие связано с АФМ структурой прослойки хрома.

4. Методами SQUID магнитометрии и ФМР исследованы две серии образцов со сверхтонкими слоями железа tFe = 2 v бА и различной толщиной прослойки хрома. В зависимости от температуры и номинальной толщины железного слоя наблюдена реализация различных магнитных фаз: магнитоупорядочепной сверхрешетки, суперпарамагнитной, а также особого «неэргодичного» состояния, характеризуемого зависимостью магнитных свойств от предыстории.

5. Показано, что наблюдаемая «неэргодичная» фаза проявляет свойства спинового стекла.

6. Построена качественная фазовая диаграмма магнитных состояний исследуемой системы в зависимости от номинальной толщины слоев железа и температуры. Вид диаграммы отличается для структур с разной толщиной прослойки хрома.

7. Различие фазовых диаграмм для структур с разной толщиной прослойки хрома на качественном уровне объясняется разницей по абсолютной величине межслойного обмена РККИ.

Автор выражает глубокую признательность своему научному руководителю Н. М. Крейнес за удачную постановку научных задач, мудрое руководство и организационные усилия, сделавшие возможным выполнение данной работы;

Д. И. Холину за полезные дискуссии и помощь при проведении измерений;

В. Ф. Мещерякову за помощь в наладке экспериментального оборудования на начальном этапе работ;

В. В. Устинову, JL Н. Ромашеву и М. А. Миляеву за предоставленные образцы, многочисленные полезные обсуждения и плодотворное соавторство;

А. В. Королеву за сотрудничество по проведению измерений статических магнитных свойств;

A. А. Мухину и В. Ю. Иванову за предоставленную возможность измерений низкочастотной магнитной восприимчивости;

B.Н. Меньшову, В. В. Тугушеву, А. И. Морозову и В. И. Марченко за разъяснение многих теоретических аспектов данной тематики и общестимулирующие беседы;

Автор также благодарит дирекцию Института физических проблем им. П. JL Капицы РАН за возможность выполнить данную работу в стенах Института и всех сотрудников ИФП за благожелательную атмосферу и квалифицированные консультации по многим как научным, так и техническим вопросам.