Исследование методико-метрологических особенностей и разработка масс-спектрометрической аппаратуры для количественного анализа DT топливных смесей термоядерных реакторов

С первой половины 50-х годов в нашей стране и за рубежом проводятся комплексные исследования и разработки, направленные на освоение энерготехнологий на основе управляемого термоядерного синтеза (УТС) и создание экспериментального термоядерного реактора (ТЯР). Наибольшие успехи к настоящему времени достигнуты на тороидальных системах с магнитным удержанием плазменного шнура (токамаки, стеллараторы). Кроме систем на основе токамаков в последние годы расширяется круг работ по лазерному способу зажигания плазмы и созданию соответствующих технологических установок [1,2]. Рассматривается создание бланкета на основе ускорительных установок, и соответственно создаются экспериментальные технологические системы, предназначенные для работы с газовыми смесями, содержащими изотопы водорода и гелия (H-D-T-3He-4He) [3]. Ведется строительство большой лазерной установки (NIF) [4].

Отечественные программы за последние 40 лет были ориентированы преимущественно на токамаки.

В разные годы они включали в себя:

• исследования по физике высокотемпературной плазмы и сопутствующие инженерно-физические разработки в приложении к среднеи крупномасштабным установкам;

• концептуальные и эскизные разработки прототипов термоядерного реактора-токамака (Т-20, ГТРТ, ОПТЯЭС, OTP);

• проектные разработки, математическое и физическое моделирование и выполнение поддерживающих НИОКР в рамках международной программы экспериментального реактора-токамака ИНТОР-ИТЭР.

Наряду с изучением физики высокотемпературной плазмы на крупных термоядерных установках, со второй половины 70-х годов все большее внимание уделяется решению инженерно-физических задач УТС. В их числе создание методик и надежной аппаратуры для непрерывного изотопного и химического анализа топливной смеси. Такой анализ необходим для эффективного решения триединой задачи современных исследований по проблеме УТС. Во-первых, на его основе формируется база экспериментальных данных для адекватной феноменологической интерпретации физических процессов, наблюдаемых в плазме. Во-вторых, по его результатам осуществляется автоматизированное управление и оптимизация эксплуатационных режимов реактора и при необходимости корректируются параметры рабочего цикла. В-третьих, результаты такого анализа являются ключевым элементом обеспечения эксплуатационной безопасности реактора, что имеет принципиальное значение в виду высокой радиотоксичности трития.

Основные компоненты исходной топливной смеси термоядерных реакторов составляют дейтерий и тритий. Кроме того, в состав отработанной топливной смеси входят несколько десятков примесных газов, включая протий, азот и его соединения, кислород, аргон, оксиды, углеводороды, более сложные газообразные соединенияпродукты объемных и поверхностных плазмохимических реакций. Анализ должен осуществляться как в различных элементах и подсистемах вакуумно-тритиевого контура, так и в системах внешнего топливного контура и технологического обеспечения безопасности реактора. Парциальное содержание отдельных компонент в разных зонах контроля может различаться в сотни и тысячи разкроме того, оно подвержено значительным временным вариациям. Пороговая чувствительность и допустимая погрешность измерений также колеблются в очень широких пределах: от КГЧ об. (контроль содержания тяжелых примесных газов) до ~ 1% об. (изотопный технологический контроль).

Таким образом, специализированная автоматизированная аппаратура изотопного и химического анализа топливной смеси должна выполнять следующие функции:

• измерение изотопного состава водорода (Н2, D2, Тг) и гелия (3Не, ^Не) в исходной и отработанной топливной смеси в вакуумно-тритиевом контуре и технологических системах реактора в реальном масштабе времени с погрешностью масштаба 1%;

• прецизионный анализ изотопного состава водорода и гелия в топливной смеси при балансовых, арбитражных и эталонных измерениях;

• определение парциального содержания примесных газов в исходной и отработанной топливной смеси в реальном масштабе времени с пороговой чувствительностью не менее А% об.;

• формирование первичной базы экспериментальных данных для систем автоматизированного управления реактором, оптимизации эксплуатационных режимов оборудования топливного цикла и обеспечения радиационной безопасности.

В настоящее время для контроля состава DT топливных смесей применяются радиометрический, хроматографический, масс-спектрометрический методы, а также методы теплопроводности и раман-спектроскопии. Наибольшей информативностью и эксплуатационной гибкостью в обсуждаемом контексте обладает масс-спектрометрическая аппаратура. Ее высокоэффективное использование возможно, однако, лишь при оптимальном сочетании ряда научно-методических, физико-технических и информационно-технологических факторов. Само по себе увеличение степени автоматизации измерительного процесса отнюдь не всегда тождественно повышению быстродействия, росту чувствительности и снижению погрешности измерений. Эти параметры существенно зависят также от радиационного фона трития, содержащегося в анализируемой смеси, примененных методик сбора и математической обработки экспериментальной информации, эксплуатационной стабильности характеристик масс-анализатора, алгоритма использования результатов для текущего управления параметрами топливного цикла и т. п.

К началу авторских изысканий взаимосвязь перечисленных факторов практически не учитывалась, и инженерные рекомендации по созданию автоматизированной масс-спектрометрической аппаратуры для изотопного и химического анализа топливной смеси в термоядерных реакторах отсутствовали.

В публикациях 60−90-х годов содержалось мало сведений, имеющих отношение к решаемой задаче. В трудах Киршенбаума [5], Барнарда [6] и Биркенфельда [7] рассмотрена техника масс-спектрометрического анализа водорода, источники ошибок анализа, а также методы их учета и уменьшения. В работах Шота [8,9] рассмотрено влияние системы откачки на результаты анализа. К сожалению, эти материалы базируются на аппаратуре 40−60-х годов и представляют скорее исторический интерес. Практически не было открытых публикаций о специализированных масс-спектрометрах, предназначенных для изотопного анализа водородно-гелиевых смесей. Исключение составили разработки ФТИ им. А. Ф. Иоффе для изотопного анализа гелия, а также работы РФЯЦ ВНИИЭФ, ВНИИТФА и краткие упоминания в каталогах фирмы VG-Isotopes о масс-спектрометре GAZAB (рис. В.1) [17] и фирмы Finnigan МАТ о масс-спектрометрах МАТ250−252 (рис. В.2) [18].

В РФ и в мире за последние годы накоплен значительный опыт работы в области массспектрометрического анализа водородно-гелиевых смесей, в том числе благодаря работам.

Н.Н.Рязанцевой, Г. Л. Саксаганского, В. В. Титова и автора [4−16, 21−25]. В РФ работы осуществлялись содружеством РФЯЦ ВНИИЭФ, ПО «Маяк», РФЯЦ ВНИИТФ, ФГУП.

ВНИИНМ имени академика А. А. Бочвара, ИАП РАН, СКБ АП НТО, ФТИ имени Иоффе,.

ВНИИТФА [10−16]. Ранее проводившиеся разработки специализированных массспектрометров для анализа DT топливных смесей были направлены, главным образом, на 5 создание приборов и методик лабораторных прецизионных масс-спектрометров. Специализированные малогабаритные приборы для оперативного контроля в технологических тритиевых системах отсутствуют, хотя в мировой практике есть попытки применения для этих целей динамических масс-спектрометров — омегатрона или квадрупольного масс-спектрометра [19,20].

Рис. В.2 Масс-спектрометр МАТ 252 Эти обстоятельства предопределили нижеследующие цели диссертационной работы:

• системное изучение физических и методико-метрологических проблем прецизионной масс-спектрометрии дейтериево-тритиевой (DT) топливной смеси термоядерных установок и реакторов;

• разработка на этой основе методик и аппаратуры для проведения эталонного и технологического анализа изотопного и химического состава топливной смеси;

• экспериментальная апробация и метрологическая аттестация разработанных методик и аппаратуры на технологическом оборудовании вакууумно-тритиевого контура токамака ТСП с применением отечественных промышленных масс-спектрометров, подвергнутых существенной модернизации;

• расчетное обоснование ионно-оптического тракта лабораторного образца специализированного масс-спектрометра с двойной фокусировкой для прецизионных измерений изотопного состава топливной смеси, экспериментальное определение его аналитических и эксплуатационных характеристик и его метрологическая аттестация;

• разработка компактного статического масс-спектрометра с улучшенными аналитическими характеристиками для химического и изотопного анализа топливной смеси в технологических системах ТЯР.

Результаты работы изложены во введении, трех главах и заключении. Во введении обоснована актуальность темы диссертационной работы. Определено место масс-спектрометрического анализа в установках термоядерного синтеза и возможности решения проблем газового изотопного и химического анализов DT топливных смесей.

В первой главе изложены аналитические условия технологического контроля DT топливных смесей масс-спектрометрическим методом. Значительное место уделено рассмотрению необходимых аналитических параметров масс-спектрометров и систем напуска, позволяющих учесть факторы, влияющих на точность результатов анализа. В заключение главы сформулированы особенности анализа DT топливных смесей.

Вторая глава посвящена обоснованию аналитических параметров масс-спектрометра для проведения прецизионного изотопного анализа топливных смесей. Приводятся также результаты разработки, исследования параметров и метрологической аттестации первого отечественного специализированного масс-спектрометра МИ3305.

Третья глава обобщает результаты выполненных теоретических и экспериментальных работ по созданию аппаратуры масс-спектрометрического контроля в технологических системах токамака ТСП и проектных разработок систем масс-спектрометрического контроля для реакторов OTP и ИТЭР.

В заключении сформулированы основные выводы диссертационной работы.

Научная новизна работы:

• определены критические параметры масс-спектрометрической аппаратуры для анализа топливной смеси ТЯР. Показано, что для прецизионного определения изотопного состава рабочих компонент топливной смеси разрешающая способность должна быть не менее 2500, а химического состава — не менее 26 000.

• выполнены детальные измерения парциального состава паспортизованного газа для калибровки аппаратуры. Кроме основных рабочих газов (СО, N2, СН4, CD4, Ar, О2, СО2, Нг), обнаружены ND2H, ND3, С2Н5, C2DH3 и другие компоненты с индивидуальным парциальным содержанием не более 10'3%;

• разработаны и на вакуумно-тритиевом контуре токамака ТСП экспериментально подтверждены методики изотопного и химического анализа топливной смесипоказано, что предельное значение коэффициента пропускания моноэнергетического ионного пучка для однокаскадного магнитного анализатора с требуемым разрешением не превышает 15%. Обосновано применение магнитного масс-анализатора с двойной фокусировкой и экспериментально подтверждено соответствие его аналитических характеристик требуемымтеоретически показана принципиальная возможность создания малогабаритного статического масс-спектрометра для анализа топливной смеси ТЯР в реальном масштабе времени.

Практическая значимость работысформулированы технические требования к масс-спектрометрическим установкам для прецизионного и технологического анализа изотопного и химического состава топливной смеси ТЯРразработан ионно-оптический тракт лабораторного образца специализированного масс-спектрометра МИ 3305 для прецизионных измерений изотопного состава топливной смеси. Экспериментально определены аналитические характеристики масс-спектрометра и осуществлена его метрологическая аттестация. Прибор не имеет отечественных аналоговразработанные методики изотопного и химического анализа реализованы на масс-спектрометрическом комплексе токамака ТСПвыполнено проектное обоснование, разработаны и успешно испытаны узлы компактного масс-спектрометра с существенно улучшенными аналитическими и эргономическими характеристиками для химического и изотопного анализа топливной смеси в технологических системах ТЯР в реальном масштабе временипредложенные технические решения и научно-методические рекомендации использованы при проектной разработке реактора ИТЭР.

На защиту выносятся: научно-методическое обоснование критических параметров масс-спектрометрической аппаратуры для прецизионного и технологического анализа изотопного и химического состава топливной смеси ТЯРрезультаты разработки, экспериментальной апробации и метрологической аттестации предложенных методик измерений на технологическом оборудовании вакуумно-тритиевого контура токамака ТСП;

• технические решения, результаты изучения аналитических и эксплуатационных характеристик специализированного масс-спектрометра МИ3305 для прецизионных измерений изотопного состава топливной смеси и его метрологической аттестации;

• результаты проектирования и экспериментальной отработки основных функциональных узлов компактного масс-спектрометра нового поколения для анализа топливной смеси в технологических системах ТЯР в реальном масштабе времени.

Апробация работы.

По материалам диссертационной работы опубликованы 6 статей в научной периодике и 6 докладов в трудах конференций и симпозиумов.

Основные материалы диссертации были представлены и обсуждены на Всесоюзной конференции по масс-спектрометрии, Сумы, 1986 г.- 4ой и 5ой Всесоюзных конференциях по инженерным проблемам ТЯР, Ленинград, 1988 г., 1990 г.- международных симпозиумах, семинарах и рабочих группах: The Second International Symposium on Fusion Nuclear Technology, 1991, Karlsruhe, Germany- 18th SOFT, 1994, Karlsruhe, Germanythe Second Tritium Plant Group Technical Meeting, February, 1995, Naka, Japan- 19th SOFT, 1996, Lisboa, PortugalMicrospheres-Microcapsules and laser targets technology specialists workshop. Fundamentals and Applications. 1997, MoscowWorkshop on: Tritium Experience in Large TOKAMAKS, 1998, Princeton Plasma Physics Laboratory, USAМеждународном семинаре IHISM'01, 2001, СаровTritium 2001, Tsukuba, Japan.

Структура и объем диссертации

.

Диссертация состоит из введения, трех глав, заключения и списка литературы. Общий объем работы — 104 страницы, включая 57 рисунков, 27 таблиц и библиографию из 108 наименований.

Выводы к главе 3.

— Для эскизного и технического проектов OTP разработаны и выданы исходные данные по масс-спектрометрическому методу контроля в тритиевой технологической системе. Проведен анализ технических параметров, возможных областей применения статических и динамических типов масс-спектрометров.

— Для установки ТСП рекомендованы, разработаны и внедрены масс-спектрометрические методики химического и изотопного анализов DT топливных смесей на приборах МИ 1201 В и МХ7304 в технологической тритиевой системе и газоразрядной камере. Проведен цикл пуско-наладочных работ, метрологическая аттестация и контрольные измерения DT топливных смесей.

— Разработаны и выданы для концептуального и технического проектов ИТЭР исходные данные по масс-спектрометрическому контролю изотопного и химического состава DT топливных смесей в тритиевых технологических системах. Проведена расчетно-экспериментальная работа по разработке проекта специализированного малогабаритного масс-спектрометра:

1. Получены параметры ионно-оптической системы, источника ионов, размеры малогабаритной масс-спектрометрической установки для технологических систем для работы в режиме «on-line».

2. Изготовлен и испытан рассчитанный источник ионов, проверена его работоспособность при анализе DT топливной смеси, подтверждены его основные расчетные параметры.

3. Показано, что масс-спектрометрическая установка будет иметь рассчитанные технические параметры более высокие, чем традиционно ранее используемый масс-спектрометр МИ1201 В.

Исходные данные защищались на заседаниях Рабочих Групп Центральной Команды ИТЭР[81,82].

Заключение

.

1. Сформулированы требования к масс-спектрометрическим установкам для обеспечения надежного достоверного прецизионного изотопного и химического анализов состава DT топливных смесей в условиях ТЯР.

Показано, что для прецизионного изотопного анализа необходимо использовать масс-спектрометрические установки с рабочей разрешающей способностью не менее 2500. Для химического анализа максимальная разрешающая способность должна быть не менее 26 000. В случаях, где не требуется высокая точность, возможно использование масс-спектрометрических установок на базе динамических масс-спектрометров, например, времяпролетных. Наличие трития приводит к необходимости специальных конструкторских решений, обеспечивающих радиационную и экологическую безопасность.

2. При участии автора разработан специализированный прецизионный масс-спектрометр МИ3305 для изотопного и химического анализов топливной смеси, предназначенный для балансовых, арбитражных и эталонных измерений.

Масс-спектрометр МИ3305 представляет современный комплекс для прецизионного анализа легких газов. Это единственная подобная разработка в РФ. Масс-спектрометр обеспечивает:

— надежность и качество анализа за счет высокого разрешения;

— повышение производительности труда при однотипных рутинных анализах;

— проведение арбитражных и балансовых измерений с требуемой точностью;

— создание базы для калибровки поверочных газовых смесей, создания эталонов. Проведены успешные испытания опытного образца масс-спектрометра на технологических газовых смесях, содержащих от 1 до 90% трития. Показано, что:

— аналитические параметры масс-спектрометра необходимы и достаточны для проведения изотопного анализа DT топливных смесейсреднее квадратическое отклонение результатов измерения изотопов водорода и гелия не превышает 0.1%;

— впервые проделан развернутый анализ газовых примесей в паспортизованном газе. Дополнительно к основным, паспортизованным компонентам СО, N2, СН4, CD4, At, 02, С02, Н2, обнаружены ND2H, ND3, С2Н5, C2DH3, С2Нб, NO, С2Н7,.

NOH, C2D4, C2H8, C2D7H, C2D5, C2D6, HC1, C3H5, C2H3N, C2H4, CNH, CN, NH3, CD3H, С3Нб, C3H7 и т. п. в количестве не более 0,001% каждого.

3. Сформулированы исходные данные по масс-спектрометрическому методу контроля тритиевой технологической системы реактора OTP.

4. Для токамака ТСП разработаны и экспериментально апробированы масс-спектрометрические методики химического и изотопного анализов DT топливных смесей с использованием модифицированных промышленных приборов МИ 1201 В и МХ7304. Проведены метрологическая аттестация и контрольные измерения состава DT топливных смесей.

5. Разработаны исходные данные по масс-спектрометрическому методу контроля изотопного и химического состава DT топливных смесей в тритиевых технологических системах реактора ИТЭР. Проведена расчетно-экспериментальная работа по созданию проекта специализированного малогабаритного масс-спектрометра. Определены параметры ионно-оптической системы, источника ионов, основные метрологические характеристики. Проведенные испытания аксиально-симметричного источника ионов подтвердили его расчетные параметры и показали возможность увеличения ионного тока из источника на два порядка по сравнению с источником ионов масс-спектрометра МИ3305.