Диплом, курсовая, контрольная работа
Помощь в написании студенческих работ

Синтез и квантово-химическое исследование ванадийоксидных структур на поверхности кремнезема и их взаимодействия с парами VOCl3 и H2O

Диссертация: Синтез и квантово-химическое исследование ванадийоксидных структур на поверхности кремнезема и их взаимодействия с парами VOCl3 и H2O
ДиссертацияПомощь в написанииУзнать стоимостьмоей работы

Целью работы являлось экспериментальное исследование и квантово-химическое обоснование взаимосвязи структуры и строения ванадийоксидных групп, химически связанных с поверхностью дисперсных кремнеземов, с адсорбционными и спектральными характеристиками при их взаимодействии с парами УОС1з и Н2О. Таким образом, сочетание экспериментальных исследований и квантово-химического анализа зависимости… Читать ещё >

Содержание

  • I. Аналитический обзор
  • Глава 1. Получение ванадийоксидных систем на поверхности кремнезема
    • 1. 1. Структурные особенности поверхности аморфных кремнеземов
    • 1. 2. Характеристики объемных оксидов, ионных и молекулярных соединений ванадия
    • 1. 3. Методы синтеза ванадийкислородных структур на поверхности твердотельных матриц
  • Глава 2. Физико-химические характеристики ванадийкислородных структур на поверхности кремнезема
    • 2. 1. Адсорбционные исследования исходных и модифицированных кремнеземов
    • 2. 2. Спектральные исследования модифицированных кремнеземов
    • 2. 3. Квантовая химия как средство идентификации ванадийкислородных структур
    • II. Экспериментальная часть
  • Глава 3. Методическая часть
    • 3. 1. Характеристики использованных материалов и реагентов
    • 3. 2. Методика синтеза ванадийкислородных групп на поверхности кремнезема
    • 3. 3. Методика химического анализа образцов
    • 3. 4. Методика адсорбционных исследований исходных и модифицированных образцов
    • 3. 5. Физико-химические методы исследования, используемые в работе
      • 3. 5. 1. Методика определения концентрации силанольных групп
      • 3. 5. 2. Определение удельной поверхности
      • 3. 5. 3. Методика ИК-спектроскопических исследований
      • 3. 5. 4. Электронная спектроскопия диффузного отражения
    • 3. 6. Методика квантово-химических расчетов
      • 3. 6. 1. Выбор модели поверхности кремнезема
      • 3. 6. 2. Оценка качества квантово-химических прогнозов
  • Глава 4. Синтез и адсорбционные исследования ванадийкислородных групп разной функциональности на поверхности кремнезема
    • 4. 1. Химический состав продуктов одного цикла взаимодействия кремнеземов с парами УОСЬ и Н
    • 4. 2. Исследование продуктов многократной обработки кремнезема парами УОСЬ и Н
    • 4. 3. Исследования взаимодействия паров воды с исходными и модифицированными кремнеземами
  • Глава 5. Квантово-химическое моделирование ванадийкислородных групп, синтезированных на поверхности кремнезема в результате одного цикла МН
    • 5. 1. Построение и анализ кластерных моделей монофункциональных ванадийсодержащих структур
    • 5. 2. Квантово-химическое моделирование полифункциональных ванадийкислородных структур
    • 5. 3. Квантово-химические модели взаимодействия молекул воды с ванадийкислородными группами
  • Глава 6. Квантово-химическое моделирование ванадийкислородных структур, полученных в процессе циклического синтеза МН
  • Глава 7. Спектроскопические исследования модифицированных кремнеземов
    • 7. 1. Исследования взаимодействия паров воды с ванадийсодержащими кремнеземами методом ЭСДО
    • 7. 2. ИК-спектроскопическое изучение ванадийсодержащих кремнеземов, при их контакте с парами воды

Синтез и квантово-химическое исследование ванадийоксидных структур на поверхности кремнезема и их взаимодействия с парами VOCl3 и H2O (реферат, курсовая, диплом, контрольная)

Исследования в области химического модифицирования поверхности кремнезема соединениями ванадия актуальны для создания материалов с заданными характеристиками — адсорбентов, катализаторов, индикаторов влажности газовых сред и т. д., свойства которых во многом определяются локальным составом и строением поверхности.

Первоочередную роль в свойствах ванадийсодержащих кремнеземов должна играть структура ванадийкислородных групп, химически связанных с поверхностью. Однако в настоящее время, наряду с достаточно изученными процессами синтеза методом молекулярного наслаивания (МН) и физико-химическими характеристиками модифицированных кремнеземов, в литературе существует неоднозначность по вопросу локального строения их поверхности, и, в первую очередь, это касается числа связей атомов ванадия с поверхностью. В то же время данный фактор может решающим образом определять физико-химические свойства модифицированных кремнеземов, характер послойного роста ванадийоксидных структур в процессе молекулярного наслаивания. Для детализации строения и характеристик поверхностных групп целесообразно применять квантово-химические методы исследования.

Использование современных квантово-химических подходов позволяет достичь более глубокого и надежного понимания механизмов локальных превращений на поверхности, более четкой интерпретации результатов физико-химических исследований. С другой стороны, квантово-химический аппарат может предоставить возможность прогнозирования таких превращений и характеристик объектов.

Таким образом, сочетание экспериментальных исследований и квантово-химического анализа зависимости локальных структурно-химических превращений, сорбционных и спектральных свойств модифицированных кремнеземов от состава и строения поверхностных ванадийоксидных структур делает работу актуальной.

Целью работы являлось экспериментальное исследование и квантово-химическое обоснование взаимосвязи структуры и строения ванадийоксидных групп, химически связанных с поверхностью дисперсных кремнеземов, с адсорбционными и спектральными характеристиками при их взаимодействии с парами УОС1з и Н2О.

Для достижения поставленной цели были поставлены следующие задачи:

1) Влияние формы дисперсного кремнезема на состав продуктов циклического синтеза на его поверхности ванадийкислородных структур методом МН.

2) Исследование характера взаимодействия полученных продуктов с парами воды.

3) Исследование возможности применения квантово-химического метода исследования для описания свойств синтезированных объектов, а также взаимодействия их с молекулами Н20.

I АНАЛИТИЧЕСКИЙ ОБЗОР.

Выводы по работе.

1. Впервые проведено комплексное экспериментальное и квантово-химическое исследование ванадийкислородных структур, химически связанных с поверхностью 8102 разным числом связей 81−0-V, которое позволило описать спектральные, энергетические и адсорбционные характеристики в зависимости от их стехиометрии и локального строения.

2. Показано, что для ванадийсодержащих кластеров, построенных на основе минимальной модели силанольной группы — НзБьОНспектральные, структурные и энергетические характеристики прогнозируются на полуколичественном уровне.

3. Квантово-химический анализ показал, что энергетический эффект присоединения ванадийкислородных групп зависит от их функциональности, причем при отсутствии стерических затруднений энергетически более выгодно образование полифункциональных групп.

4. Экспериментально показана и квантово-химически обоснована возможность спектральной идентификации ванадийкислородных структур разной функциональности: в области 920−940 см" 1 следует ожидать проявления валентных колебаний БьО-У ванадийкислородных структур, образующих две и три связи с поверхностью подложки, а в интервале 950 970 см*1 — монодентантных групп с единственной связью БьО-У.

5. На основе электронной спектроскопии диффузного отражения, адсорбционных исследований и квантово-химического моделирования показано, что при взаимодействии ванадийкислородных групп с парами воды возможно протекание конкурирующих процессов: адсорбционного взаимодействия и гидролитического разрушения связей 81−0-У.

6. Квантово-химический анализ показал, что энергетический эффект последовательно снижается при адсорбции воды по водородной связи, адсорбции по координационному механизму и гидролитическом разрушении связей БьО-У, причем последний процесс может носить активационный характер. При этом для монодентантных ванадийкислородных групп характерен наибольший энергетический эффект при адсорбции, но в то же время они наименее устойчивы к деструкции под действием воды.

7. Впервые осуществлен квантово-химический анализ возможных химических превращений в результате проведения двух циклов МН. На втором цикле МН энергетически более выгодно образование бидентантных ванадийкислородных групп, химически связанных со структурами, образующими одну связь БьО-У с поверхностью кремнезема.

Показать весь текст

Список литературы

  1. Г. В. Модифицированные кремнеземы в сорбции, катализе и хроматографии. -М.: Химия, 1986.- 248 с.
  2. Р. Химия кремнезема: В 2 ч. 4.1. -М.:Мир, 1982.- 416 с.
  3. Р. Химия кремнезема: В 2 ч. 4.2. -М.:Мир, 1982.- 712 с.
  4. С.И., Алесковский В. Б. Силикагель, его строение и химические свойства.- JL: Госхимиздат, 1963.- 96 с.
  5. Н.В. Основы адсорбционной техники. М.: Химия, 1984.- 592 с.
  6. В.Ф., Крылов О. В. Адсорбционные процессы на поверхности полупроводников и диэлектриков. М.: Наука, 1978.- 256 с.
  7. В.Ф., Крылов О. В. Электронные явления в адсорбции и катализе на полупроводниках и диэлектриках. М.: Наука, 1979.- 235 с.
  8. А.В. Поверхностные химические соединения и их роль в явлениях адсорбции. М.: МГУ, 1957. — 370 с.
  9. Химия привитых поверхностных соединений/под ред. Лисичкина Г. В. -М.:ФИЗМАТЛИТ, 2003. 592 с.
  10. I-Ssuer Chuang, Gary E. Maciel. A detailed model of structure and silanol hydrogen bonding of silica gel surfaces//J.Phys.Chem. B. 1997. — V.101, № 16. -P.3052−3064.
  11. С.П., Киселев А. В. О химическом строении поверхности кварца и силикагеля и ее гидратации// Журн. физ. химии. 1957. — Т.31, № 10. — С.2212−2223.
  12. М. Catti, В. Civalleri, P. Ugliengo. Structure and Energetics of Si02 Polymorphs by Quantum-Mechanical and Semiclassical Approaches// J. Phys. Chem. B. 2000. — V.104, № 31. — P.7259−7265.
  13. JI. Литтл. Инфракрасные спектры адсорбированных молекул.- М.: Мир, 1969.-514 с.
  14. A.B. Киселев, В. И. Лыгин. ИК-спектры поверхностных соединений и адсорбированных веществ. -М.: Наука, 1972. 459 с.
  15. И.Е. Синтетические минеральные сорбенты и носители катализаторов. Киев: Наук, думка, 1982. — 216 с.
  16. В.Н. Зайцев. Комплексообразующие кремнеземы: синтез, строение привитого слоя и химия поверхности. Харьков: Фолио, 1997.- 240с.
  17. В.A. Morrow, A.J. McFarlan. Chemical reactions of silica surfaces//! of Non-Crist. Solids. 1990. — V.120, № 1−3. — P.61−71.
  18. Спектральные и гравиметрические исследования регидратации поверхности прокаленного кремнезема/ A.A. Чуйко, В. М. Огенко, В. А. Тертых, В.А. Соболев// Адсорбция и адсорбенты. 1975. — вып.З. — С.69−73.
  19. Электронное строение адсорбционных комплексов воды с поверхностьюкремнезема/ Ю. И. Горлов, М. М. Конопля, В. И. Фурман, A.A. Чуйко// Теорет.- Л1и эксп. химия. 1979. — Т. 15, № 4. — С.446−450. -V
  20. К.В. Гаврилюк, Ю. И. Горлов, М. М. Конопля и др.// Теорет. и эксп. химия, 1979. Т. 15, № 2. — С.212−216.
  21. Л.А. Игнатьева, В. И. Квливидзе, В. Ф. Киселев. Связанная вода в дисперсных системах/под ред. В. Ф. Киселева и В. И. Квилидзе М.: МГУ, 1970. вып. 1.- 167с.
  22. Е.А. Структурно-химические превращения на поверхности Si02 в процессе молекулярного наслаивания титаноксидных, титан- и кремнийазотных структур в интервале температур 200−800°С: Дисс.. канд. хим. наук/ СПбГТИ (ТУ).-СПб, 1991.- 208 с.
  23. Zhuravlev L.T. Structually bound water and surface characterization of amorphous silica// Pure and Appl. Chem.- 1989.- V.61, № 11.- P. 1969−1976.
  24. Химия поверхности кремнезема. В 2 ч. 4.1/ под ред. A.A. Чуйко.- Киев, 2001.-736 с.
  25. С.Д. Синтез ванадий(титан)оксидных наноструктур на поверхности силикагеля и пирографита и моделирование процессов их формирования. Дисс. канд. хим. наук/ СПбГТИ (ТУ).-СПб., 1997.- 229 с.
  26. А.А. Изучение взаимодействия оксохлоридов ванадия, хрома и фосфора с силикагелем реакции молекулярного наслаивания: Дисс.. канд. хим. наук/ ЛТИ.- Л., 1973.- 163 с.
  27. A.M. Исследование строения и реакционной способности ванадийсодержащих кремнеземов, полученных методом молекулярного наслаивания: Дисс. канд. хим. наук/ ЛТИ.- Л., 1978.- 166 с.
  28. В.Ф. Разработка технологии парогазового процесса модифицирования силикагеля ванадием: Дисс.. канд. техн. наук/ ЛТИ.-Л., 1982.- 148 с.
  29. С.И. Синтез твердых веществ методом молекулярного наслаивания: Дисс. докт. хим. наук/ ЛТИ.-Л., 1971.- 384 с.
  30. А.В. Синтез гемосорбентов на основе кремнеземов методом молекулярного наслаивания и их физико-химические свойства: Дисс.. канд. хим. наук/ ЛТИ.- Л., 1983.- 152 с.
  31. А.В. Синтез многокомпонентных элементоксидных монослоев на поверхности кремнезема, особенности их строения и межфункциональных взаимодействий: Диссканд. хим. наук/ ЛТИ.- Л., 1985.- 193 с.
  32. О.В. Локальные физико-химические превращения на поверхности кремнезема в процессах взаимодействия с TiCU, VOCI3, СгОгСЬ и Н20: Дисс. канд. хим. наук/ СПбГТИ (ТУ).- СПб., 1997. 177 с.
  33. S. Haukka, Е. Lakomaa, A. Root. An IR and NMR study of the chemisorption of TiCl4 on silica//J. Phys. Chem. 1993.- V.97, № 19.- P.5085−5094.
  34. Zhuravlev L.T. Concentration of hydroxy 1 groups on the surface of amorphous silica// Langmuir. 1987.- V.3, № 3.- P.316−318.
  35. X. Gao, S.R. Bare, B.M. Weckhysen, I.E. Wachs. In situ spectroscopic investigation of molecular structures of highly dispersed vanadium oxide on silica under various conditions//J. Phys. Chem. В.- 1998.- V.102, № 52.- P.10 842−10 852.
  36. А.В. Межмолекулярные взаимодействия в адсорбции и хроматографии: Учеб. пособие для хим., биолог, и химико-технологич. спец. вузов. М.: Высшая школа, 1986.- 360 с.
  37. Л.А., Чукин Г. Д., Юхневич Г. В. Взаимодействие Н20, D20 и HDO с поверхностью алюмосиликатного катализатора// Журн. прикл. спектроскопии.- 1970.- Т. 12. С.318−322.
  38. А.В., Мурадова Г. А., Майсурадзе Г. В. Изучение взаимодействия воды с силанольными группами методом ИК-спектроскопии// Журн. прикл. спектроскопии.- 1970.- Т. 12.- С.903−906.
  39. F. Boccuzzi, S. Coluccia, G. Ghiotti et all. Infrared study of surface modes on silica//J. Phys. Chem.- 1978.- V.82,№ 11.- P. 1298−1303.
  40. G.L. Rise, S.L. Scott. Characterization of silica-supported vanadium (V) complexes derived from molecular precursors and their ligand exchange reactions// Langmuir.- 1997.- V.13, № 6.- P.1545−1551.
  41. McMillan P. Structural study of silicate glasses and melts applications and limitations of Raman spectroscopy//Am. Mineral. — 1984, — V.69, № 7. — P.622−644.
  42. Lippmaa E., Magi M., Grimmer A.-R., Samoson A. Engelhardt G. Structural studies of silicates by solid-state high-resolution 29Si NMR//J. Am. Chem. Soc. -1980.- V.102, № 15. P.4889−4893.
  43. Maciel G.E., Sindorf D.W. Silicon-29 nuclear magnetic resonance study of the surface of silica gel by cross-polarization and magic-angle spinning//.!. Am. Chem. Soc. 1980, — V.102, № 25. — P. 7606 — 7607.
  44. Nozaki F., Toshiaki S., Shoji H., Satoshi Sato. Solid-state NMR of silica-alumina prepared by chemical vapor deposition//.!. Mol. Catal. 1991.- V.66, № 3. -P. 343−355.
  45. Netzer F.P., Surnev S., Ramsey M.G. Vanadium oxide surface studies// Progress in Surface Science. 2003. — V.73. — P. l 17 — 165.
  46. Rochester C.H., Ward M., Dines T.J. Raman spectroscopy study of titania-supported vanadia catalysts//.!. Chem. Soc. Faraday Trans. 1991. — V.87, № 4. — P. 653−656.
  47. Walzer J.F., Feher F.J., Eckert H. et all. Bonding states of surface vanadium (V) oxide phases on silica: structural characterization by 51V NMR and Raman spectroscopy//! Phys. Chem. 1993.- V.97, № 31. — P. 8240 — 8243.
  48. Ono Т., Hatayama F., Kubokawa Y. et all. Fourier-transform infrared investigation of structures of vanadium oxide on various supports//.!. Chem. Soc. Faraday Trans. 1987.- V.83, № 3. — P. 675 — 685.
  49. Saito Y., Hutton J.V., Schneider W.G. Nuclear magnetic resonance investigations of some group V metal fluorides and oxyions//Can. J. Chem. -1965.-V.43, № 1. P. 47−56.
  50. Howarth O.W., Heath E. Vanadium-51 and oxygen-17 nuclear magnetic resonance study of vanadate (V) equilibria and kinetics//.!. Chem. Soc., Dalton Trans.-1981.-№ 5.-P. 1105−1110.
  51. И.С., Рубайло В.JI. Димеризация диоксованадиевых(У) ионов в присутствии циклогексенилгидропероксида//Изв. РАН.- Сер. Хим. 1997.-№ 8. — С. 1443 — 1446.
  52. Bruser W., Zeigan D., Witke К., Lachowicz A. Untersuchungen an Vanainsaureestern. IV. Spektroskopische Untersuchungen zur Rotationsisomerie bei Alkylorthovanadaten//Z. Anorg. Allg. Chem. 1980.- V.465, № 6. — P. 193 -203.
  53. Feher F.J., Walzer J.F., Newman D.A. Silsesquioxanes as models for silica surfaces//.!. Am. Chem. Soc. 1989.- V. l 11, № 5. — P. 1741 — 1748.
  54. Fraile J.M., Garcia J.I., Mayoral J.A., Vispe E. Catalytic sites in silica-supported titanium catalysts: silsesquioxane complexes as models//! Catal. -2005.- V.233, № 1. P.90 — 99.
  55. Feher F.J., Walzer J.F. Synthesis and Characterization of Vanadium-Containing Silsesquioxanes//Inorg. Chem. 1991.- V.30, № 8. — P. 1689 — 1694.
  56. Vanadyl tert-Butoxy Orthosilicate, OVOSi (OtBu)3.3: A Model for Isolated Vanadyl Sites on Silica and a Precursor to Vanadia-Silica Xerogels//Chem. Mater.- 1999.- V. l 1, № 10. P. 2966 — 2973.
  57. Kurihara A., Sekiguchi S. A new synthesis of tris (triphenylsilyl)n vanadate// Bull. Chem. Soc. Jpn. -1969.- V.42, № 5. p. 1453 1454.
  58. B.L. Subel, D.A. Kayser, B.S. Ault. Infrared matrix isolation and density functional theory study of intermediates in the reactions of OVCI3 and CrCl202 with H20// J. Phys. Chem. A.- 2002.-V.106, № 19.- P.4998−5004.
  59. B.S. Ault. Matrix isolation and density functional study of the reaction of OVCI3 with CH3OH: synthesis and characterization of C12V (0)0CH3// J. Phys. Chem. A.- 1999.- V.103, № 51.- P. l 1474−11 480.
  60. G.C. Bond. Vanadium oxide monolayer catalysts. Preparation, characterization and catalytic activity// Applied Catalysis.-1991.- V.71, № 1.- P.1 -31.
  61. С.Д., Малыгин А.А. А.с. N 1 551 648 МКИ (51)5 С 01 В 33/16, В 01 J 37/02 от 23.03.90 г. Способ получения ванадийсодержащего индикаторного силикагеля.//БИ.-1990.-К11.
  62. С.В. Размерно-зависимые оптические свойства оксидов и сульфидов переходных металлов в пористых кремнеземных носителях: Дисс.. канд. хим. наук/РПГУ. СПб., 2004.- 115 с.
  63. С.А., Вишневская Т. А., Дубровенский С. Д. и др. Структурно-химические превращения на поверхности ванадий-содержащего силикагеля при взаимодействии с парами воды// Журн. прикл. химии.- 2005. 26 с. — Деп. в ВИНИТИ 26.12.2005, № 1736-В2005.
  64. Исследование адсорбции СО и NH3 на нанесенной на силикагель пятиокиси ванадия методами ЭПР и ИК-спектроскопии/ Мащенко А. И., Конь М. Я., Швец В. А., Казанский В.Б.// Теор. и эксп. химия. 1972.- Т.8, № 6.-С.801−806.
  65. A.A., Буднева A.A. Изучение центров поверхности ванадийсодержащих катализаторов по ИК-спектрам адсорбированного аммиака// Теор. и эксп. химия.- 1983.- Т.19, № 2.- С.240−244.
  66. A.A. Изучение ванадийоксидных образований на носителях методами оптической спектроскопии// Кинетика и катализ.- 1993.- Т.34, № 6.-С.1056−1067.
  67. A.A. ИК-спектры аммиака, адсорбированного на V2O5/AI2O3. Влияние степени восстановления на адсорбцию аммиака// Кинетика и катализ.- 1993.- Т.34, № 5, — С.894−899.
  68. В.М., Швец В. А., Казанский В. Б. Изучение методом ЭПР изменений координационного ванадия на поверхности ванадиевых катализаторов при адсорбции молекул NH3, SO2, N20 и N2// Кинетика и катализ.- 1971.- Т.12, № 3.- С.678−684.
  69. A.M., Швец В. А., Казанский В. Б. Изучение адсорбции на ванадийсиликатных катализаторах по спектрам с переносом заряда ионов V5+// Кинетика и катализ.- 1973.- Т. 14, № 4.- С.1062−1064.
  70. В.Б. Спектроскопическое изучение состояния поверхностных ионов переходных металлов нанесенных окисных катализаторах и образования поверхностных комплексов при хемосорбции// Кинетика и катализ.- 1970.- Т.11, № 2.- С.455−466.
  71. Е.Г., Шелимов Б. Н., Казанский В. Б. Исследование восстановления ванадийсиликатных катализаторов моноводородом// Изв. АН СССР.- Сер. хим.- 1984.- № 2.- С.424−427.
  72. Wachs I.E., Jih-Mirn Jehng, Yongsheng Chen, et all. Molecular structure and reactivity of the Group V metal oxides//Catal. Today. 2003. — V.78, № 1−4. -P. 13−24.
  73. Keller D.E., Weckhuysen B.M. Chemistry, spectroscopy and the role ofsupported vanadium oxides in heterogeneous catalysis//Catal. Today. 2003.-V.78, № 1−4. — P.25−46.
  74. Wachs I.E. Recent conceptual advances in the catalysis science of mixed metal oxide catalytic materials//Catal. Today. 2005.- V.100, № 1−2. — P.79 — 94.
  75. В.Б. Стехиометрия и синтез твердых соединений. -Д.: Наука, 1976.- 140 с.
  76. В.М. Структурирование на наноуровне путь к конструированию новых твердых веществ и материалов// Журн. общ. химии.- 2002. Т.72, № 4. — С.633 — 650.
  77. П.В. Физико-химические свойства и реакционная способность многослойных V-, Р-, Ti-оксидных систем, полученных методом молекулярного наслаивания: Дисс. канд. хим. наук/ ЛГУ, — Д., 1990.- 194 с.
  78. Пак В. Н. Строение элементкислородных полиэдров и физико-химические свойства поверхности оксидов: Дисс. .докт. хим. наук/ЛТИ.- Д., 1982.- 364с.
  79. Пак В. Н. Строение поверхностных комплексов, полученных в результате взаимодействия VOCl3 с силикагелем и аэросилом// Журн. физ. химии.-1976.- Т.50, № 6.- С. 1404−1407
  80. А.А., Волкова А. Н., Кольцов С. И., Алесковский В. Б. О взаимодействии оксихлорида ванадия (V) с кремнеземом//Журн. общ. химии.- 1973.- Т.43, № 7. С. 1436 — 1440.
  81. J. Keranen, С. Guimon, Е. Iiskola, A. Auroux, L. Niinisto. Surface-controlled gas-phase deposition and characterization of highly dispersed vanadia on silica// J. Phys. Chem В.- 2003.- V.107, № 39.- P. 10 773−10 784.
  82. Д.О., Конопелько Л. А. Мониторинг загрязнений атмосферы и источников выбросов. -М.: Изд-во стандартов, 1992.- 432 с.
  83. И.А., Ковалева Н. В., Никитин Ю. С. Адсорбционные свойства исходных и модифицированных силикагелей// Журн. физ. химии.- 2000.-Т.74, № 3.- С.497−501.
  84. С.А., Курбанбеков Э., Ларионов О. Г., Чмутов К. В. Адсорбция жидких растворов бензол-четыреххлористый углерод на аэросиле// Журн. физ. химии.- 1975.- Т.49, № 2.- С.392−396.
  85. Э., Ларионов О. Г., Чмутов К. В. Исследование адсорбции пара бензола на аэросиле// Журн. физ. химии.- 1975.- Т.49, № 2.- С.385−388.
  86. Э., Ларионов О. Г., Чмутов К. В. Адсорбция пара четыреххлористого углерода на аэросиле// Журн. физ. химии.- 1975.- Т.49, № 2.- С. З 89−391.
  87. С. Грег, К. Синг. Адсорбция, удельная поверхность, пористость.- М.: Мир, 1970.- 407 с.
  88. С. Адсорбция газов и паров.- М.: Издатинлит, 1948.- 781 с.
  89. И.Е., Шейнфайн Р. Ю. Силикагель, его получение, свойства и применение. Киев: Наук, думка, 1973.- 200 с.
  90. В.И., Серазетдинов А. Д. Квантово-химический анализ свойств поверхностных силанольных групп дегидроксилированных кремнеземов// Журн. физ. химии.- 1989.- Т.63, № 11.- С.2955−2959.
  91. Fripiat J.J., Kytterhoeven J. Hydroxyl content in silica gel «aerosol"// J. Phys. Chem.- 1962, — V.66, № 5.- P.800−805.
  92. И.Ю. Физико-химические свойства поверхностных ОН-групп титан- и алюмосиликагелей, полученных методом молекулярного наслаивания. Дисс. канд. хим. наук/ ГПУ. Л., 1991.- 163 с.
  93. Von W. Hanke, К. Hiese, H-G. Jerschkewitz, G. Lischke, G. Ohlmann, B. Parlitz. Zur Existenz unterschiedlicher Vanadium (V)-oxid-Oberflachenphasen auf Si02 und ihre katalytischen Eigenschaften.// Z. Anorg. Allg. Chem. 1978. — Bd. 438, H.l. — S.176−194.
  94. Jerschkewitz H.-G., Bienert R., Hanke W. Untersuchungen an katalytisch aktiven Oberflachenverbindungen. I. Herstellung und Untersuchung von Vanadinoxid-Phasen auf SiOx//Z. Anorg. Allg. Chem. 1975.- V.414, № 2. — P. 109−129.
  95. K. Schrijnemakers, P. Cool, E.F. Vansant. Identification of Surface-TiClx groups on silica by raman spectroscopy// J. Phys. Chem. В.- 2002.- V.106, № 24.-P.6248−6250.
  96. К. Schrijnemakers, P. Van der Voort, E. Vansant. Characterization of a TiCl4-modified silica surface by means of quantitative surface analysis// Phys. Chem. Chem. Phys.-1999.- V. l, № 10.- P.2569−2572.
  97. C. Moisii, M.D. Curran, L.J. van de Burgt, A.E. Stiegman. Raman spectroscopy of discrete silica supported vanadium oxide: assignment of fundamental stretching modes// J. Mater. Chem.- 2005.- V. l5, № 34.- P.3519−3524.
  98. V. Luca, D.J. MacLachlan, K. Morgan. Synthesis and characterization of porous vanadium silicates in organic medium// Chem. Mater. 1997. — V.9, № 12. -P.2720 -2730.
  99. Bosch H., Bond G.C., Gellings P.J. et all. Structure and reactivity of titania-suported oxides. Part 1: vanadium oxide on titania in the sub- and super-monolayer region//Appl. Catal. -1986.- V.22, № 2. P. 361 — 378.
  100. Meitzner G.D., Taha Z., Deguns E.W., Scott S.L. An X-ray Absorption Study of Two VOC13-Modified Silicas: Evidence for Chloride-Silica Interactions// J. Phys. Chem. B. 2005.- V.109, № 11.- P.5005 — 5011.
  101. Kazansky V.B., Shvetz V.A., Gritzov A.M. A luminescence study of the phototreduction of vanadium (V) supported on silica gel//Chem. Phys. Lett. -1975.- V.35, № 4. P. 511 -512.
  102. Т. Компьютерная химия М.: Мир, 1990.- 385 с.
  103. Р. Квантовая химия. Введение. М.: Мир, 1985.- 472 с.
  104. С. Накагура, Т. Накадзима. Введение в квантовую химию. М.: Мир, 1982.- 264 с.
  105. Califano S. Vibrational States. NY: Wiley, 1976. — 335 p.
  106. Papousek D., Aliev M.R. Molecular vibrationa/rotational spectra. Praga: Academia, 1982.-324 p.
  107. Е.Ф., Маркичев И. В., Хаврюченко В. Д., Натканец И. Сравнительный анализ колебательных спектров дисперсных кремнеземов и их компонентов// ЖСХ.- 1993.- Т.34, № 4.- С. 39 51.
  108. Pelmenschikov A.G., Morosi G., Gamba A. Adsorption of water and methanol on silica hydroxyls: Ab initio energy and frequency calculations// J.Phys.Chem.- 1995.- V.101, № 6. P. l 178−1187.
  109. Ferrari A.M., Ugliengo P., Garrone E. Geminal silica hydroxyls as adsorbing sites: An ab initio study// J. Phys. Chem. -1993.- V.97, № 11. P.2671−2676.
  110. В.И. Молекулярные модели поверхностных структур химически модифицированных кремнеземов по данным колебательной спектроскопии и квантово-химических расчетов// Журн. физ. химии.- 2000.- Т.74, № 8. -С.1351−1359.
  111. С.К., Багатурьянц А. А., Разуваев А. Г. и др. Структура и координационное состояние элементорганических групп на химически модифицированной поверхности кремнезема// Изв. АН СССР.- Сер. хим. -1998.- № 7. С.1296−1303.
  112. В.А., Курмаев Э. З., Ивановский А. Л. Квантовая химия твердого тела. М.: Наука.- 1984.- 304 с.
  113. X., Лыгин В. Квантовая химия адсорбции на поверхности твердых тел. М.: Мир, 1980.- 288 с.
  114. В.И. Молекулярные модели поверхностных структур кремнеземов//Журн. физ. химии.- 1997.- Т.71, № 10. С.1735−1742.
  115. Лавриненко-Омецинская Е.Д., Стрелко В. В., Волков В. Б. Квантово-химическое изучение молекул, моделирующих процессы ионнообменнойсорбции на дисперсных кремнеземах// Адсорбция и адсорбенты. 1977.-№ 5.- С.21−27.
  116. Н.В., Кутчиев А. И., Дубровенский С. Д., Малыгин A.A. Квантово-химическое моделирование наноразмерных ванадий-, титансодержащих структур на поверхности кремнезема// Вторая Междунар. конференция «Коллоид-2003»: Тез. докл. Минск, 2003. — С.280.
  117. А.И., Дубровенский С. Д., Малыгин A.A. Исследование взаимодействия паров воды с ванадийсодержащими кремнеземами// Третья Всеросс. конференция «Химия поверхности и нанотехнология»: Тез.докл. -СПб-Хилово, 2006. С. 265 — 267.
  118. Krauss М. Electronic structure and spectra of oxovanadium silicate// J. Of Mol. Struct.- 1998.- V.458, № 1−2. P.73−79.
  119. В.И. Модели «жесткой» и «мягкой» поверхности. Конструирование микроструктуры поверхности кремнеземов// Рос. хим. журн. 2002. — Т.46, № 3. — С.12 — 18.
  120. В.И., Лыгина И. А. Исследование строения поверхности и адсорбционных комплексов методами квантовой химии и спектроскопии// Журн. физ. химии.- 1985.- Т.55, № 5.- С.1180−1192.
  121. В.И. Структура поверхности кремнеземов и ее изменение при термической обработке//Кинетика и катализ.- 1994.- Т.35, № 4.- С.526−533.
  122. В.И. Структурная организация и свойства поверхностных соединений кремнеземов по данным колебательной спектроскопии и квантовой химии// Журн. физ. химии.- 1989.- Т.63, № 2.- С.289−305.
  123. А.Ф., Емельянова Н. С. Теоретическое исследование окисления молекулярного азота пероксокомплексами ванадия//Изв. РАН.-Сер. Хим. 2003.- № 7. — С. 1375 — 1391.
  124. Н.А., Жидомиров Г. М., Михеева Э. П. Кластерные модели нанесенного катализатора УОх/ТЮ2//Кинетика и катализ. 2002. — Т.43, № 2. — С.245 -255.
  125. Dobler J., Immaraporn В., Giorgi J.B. et all. Vibrational spectra of alumina-and silica-supported vanadia revisited: An experimental and theoretical model catalyst study//! Catal. 2004. — V.226, № 1. — P.88 — 100.
  126. Van Lenthe J.H., Keller D.E., Weckhuysen B.M. A new model for the molecular structure of supported vanadium oxide catalysts//Chem. Phys. Lett. -2004. V.397, № 1−3. — P.277 — 281.
  127. Van Lenthe J.H., Weckhuysen B.M., Gijzeman O.L.J., van Lingen J.N.J. On the umbrella model for supported vanadium oxide catalysts//J. Catal. 2006. -V.239, № 1.-P. 34−41.
  128. А. А. Неорганические хлориды. Химия и технология.- М.: Химия, 1980.-416 с.
  129. Молекулярные постоянные неорганических соединений: Справочник/ Краснов К. С., Тимошинин B.C., Данилова Т. Г., Хандожко С. В. и др.- Под ред. Краснова К. С. Л.: Химия, 1968.- 256 с.
  130. Г. Шарло. Методы аналитической химии. Количественный анализ неорганических соединений. М.: Химия, 1969. — 1206 с.
  131. Н. С. Фрумина, И. Ф. Лисенко, М. А. Чернова. Хлор.- М.:Наука, 1 983 199 с.
  132. В.А., Хавин З. Я. Краткий химический справочник. Л.: Химия, 1978.- 376 с.
  133. X.Gao, I.E. Wachs. Investigation of surface structures of supported vanadium oxide catalysts by UV-vis-NIR diffuse reflectance spectroscopy// J.Phys.Chem. B.-2000.- V.104, № 6.- P.1261−1268.
  134. WebLab ViewerLite 4.0. Molekular Simulations Inc., http://www.msi.com.
  135. View Molekule http://RedAndr.tripod.com/vm3.
  136. Toward a systematic molecular orbital theory for excited states/ J.B.Foresman, M. Head-Gordon, J.A. Pople, M.J. Frisch// J. Phys. Chem.- 1992.-V.96, № 1. -P.135−149.
  137. A.D. Becke. Density-functional thermochemistry. III. The role of exact exchange// J. Chem. Phys.- 1993.- V.98, № 7.- P.5648−5652.
  138. T.V. Russo, R.L. Martin, P.J. Hay. Vibrational frequencies of transition metal chloride and oxocompounds using effective core potential analytic second derivatives// J. Chem. Phys.- 1995, — V.102, № 23.- P.9315−9321.
  139. Э. Ливер. Электронная спектроскопия неорганических соединений: В 2 ч.- Ч.1.- М.: Мир, 1987.-493 с.
  140. S. Ek, A. Root, M. Peussa, L. Niinisto. Determination of the hydroxyl group content in silica by thermogravimetry and a comparison with! H MAS NMR results// Thermochimica acta.- 2001.- № 379, № 1−2.- P.201−212.
  141. В.И. Синтез высокодисперсных твердых веществ с заданными структурно-химическими свойствами поверхности методом молекулярного наслаивания и исследование их свойств: Дисс.. канд. хим. наук/ ЛТИ. -JL, 1977.-181 с.
  142. А.Н. Взаимодействие некоторых хлоридов с силикагелем: Дисс.. канд. хим. наук/ ЛТИ, — Л., 1969.
  143. Van Der Voort, P. White, M. G. Vansant, E. F. Thermal Decomposition of VO (acac)2 Deposited on the Surfaces of Silica and Alumina // Langmuir.- 1998.-V.14, № 1.- P.106−112.
  144. M. Anpo, M. Sunamoto, M. Che. Preparation of highly dispersed anchored vanadium oxides by photochemical vapor deposition method and their photocatalytic activity for isomerisation of trans-2-Butene// J.Phys.Chem.- 1989.-V.93, № 4.- P. l 187−1189.
  145. F. Amano, T. Tanaka, T. Funabiki. Steady-state photocatalytic epoxidation of propene by 02 over V205/Si02 photocatalysts// Langmuir.- 2004.- V.20, № 10.-P.423 6−4240.
  146. Пак B.H., Суханов C.B. Оптические свойства пористого стекла, модифицированного оксидом ванадия (V)// Журн. прикл. химии.- 2003.-Т.76, вып.8.-С. 1241−1244.
  147. М. Schrami-Marth, A. Wokaun, М. Pohl, H.-L. Krauss. Spectroscopic investigation of the structure of silica-supported vanadium oxide catalysts at submonolayer coverages// J.Chem.Soc.Faraday Trans.- 1991.- V.87, № 16. -P.2635−2646.
  148. X. Gao, S.R. Bare, J.L.G. Fierro, I.E. Wachs. Structural characteristics and reactivity reducibility properties of dispersed and bilayered V205/Ti02/Si02 catalysts// J.Phys.Chem. В.- 1999, — V.103, № 4.- P.618−629.
  149. G. Catana, R.R. Rao, B.M. Weckhuysen at all. Supported vanadium oxide catalysts: quantitative spectroscopy, preferential adsorption of V4+/V5+, and А120з coating of zeolite Y// J.Phys.Chem. В.- 1998.- V.102, № 41.- P.8005−8012.
  150. B. Olthof, A. Khodakov, A.T. Bell, E. Iglesia. Effects of support composition and pretreatment conditions on the structure of vanadia dispersed on Si02, A1203, Ti02, Zr02, and Hf02// J. Phys. Chem. В.- 2000.- V.104, № 7.- P.1516−1528.
  151. O.B., Малков А. А., Малыгин А. А. Химические превращения на поверхности силикагеля при взаимодействии с парами VOCl3 и Н20// Журн. общ. химии.- 1996.- Т.66, вып.1.- С.7−11.
Заполнить форму текущей работой

На отлично!