Диплом, курсовая, контрольная работа
Помощь в написании студенческих работ

Изомеризация 1, 2, 4-в 1, 3, 5-триметилбензол на кристаллических и аморфных металлосиликатах

Диссертация: Изомеризация 1, 2, 4-в 1, 3, 5-триметилбензол на кристаллических и аморфных металлосиликатах
ДиссертацияПомощь в написанииУзнать стоимостьмоей работы

Изучен механизм превращения псевдокумола на кристаллических и аморфных металлосиликатах. Показано, что изомеризация, диспропорционирова-иие и другие реакции конверсии псевдокумола протекают через стадию образования карбкатионов и катион-радикалов различного строения на кислотных центрах Льюиса, активированных кислородом. Идентифицированы характерые полосы поглощения спектров ЭДОС в области… Читать ещё >

Содержание

  • Введение. ?I. Литературный обзор. %
    • 1. 1. Способы получения мезитилена. ?
    • 1. 2. Катализаторы изомеризации ароматических углеводородов. ?
    • 1. 3. Химизм и механизм изомеризации алкил-бензолов
      • 1. 3. 1. Карбоний-ионный механизм превращения алкилбензолов. ЯО
      • 1. 3. 2. Изомеризация и кислотные центры каталитических контактов
      • 1. 3. 3. Роль окислительно-восстановительных центров и ион-радикалов в превращении ароматических углеводородов на кристаллических и аморфных алюмосиликатах. 3d
  • 2. Экспериментальная часть
    • 2. 1. Объекты исследования. ?/?
    • 2. 2. Лабораторная установка определения каталитической активности в реакции изомеризации псевдокумола .¦
    • 2. 3. Обработка цеолитов перед испытанием. /??j
    • 2. 4. Характеристика сырья и методика анализа продуктов реакции изомеризации псевдокумола
    • 2. 5. Приготовление цеолитеодержап^их катализаторов. W
    • 2. 6. Методика физико-химических исследований каталитических систем. №
  • 3. Физико-химические и каталитические свойства кристаллических и аморфных металлосиликатов в реакции изомеризации псевдокумола
    • 3. 1. Каталитические свойства контактов различного типа в изомеризации псевдокумола. 5~
      • 3. 1. 1. Каталитические свойства кристаллических металлосиликатов. Л
      • 3. 1. 2. Каталитические свойства аморфных металлосиликатов, и ^ ^
    • 3. 2. Изучение механизма образования карбкатионов при адсорбции метилбензолов на кристаллических и аморфных металлосиликатах. ^
    • 3. 3. Образование радикалов при адсорбции триметилбен-золов на кристаллических и аморфных алюмосиликатах. ^
    • 3. 4. Электронно-акцепторное взаимодействие и образование карбкатионов при адсорбции триметилбензо-лов на кристаллических и аморфных металлосиликатах
    • 3. 5. Изучение взаимодействия гомологов бензола с активными центрами на поверхности кристаллитов и в полостях и каналах цеолитов. ^
    • 3. 6. Свойства модифицированных образцов цеолита ЦВМ в изомеризации псевдокумола
      • 3. 6. 1. Каталитические свойства модифицированных образцов ЦВМ в изомеризации псевдокумола. ^
      • 3. 6. 2. Влияние условий модифицирования на структуру и свойства поверхности цеолита ЦВМ .ь
    • 3. 7. Образование продуктов уплотнения и кокса на
    • 3. 8. Принципы подбора композиции катализатора изомеризации псевдокумола на основе взаимосвязи физико-химических и каталитических свойств различных контактов. У-//
  • 4. Разработка композиции катализатора изомеризации псевдокумола
    • 4. 1. Каталитические свойства цеолите одержащих систем с использованием в качестве матрицы аморфных металлосиликатов и ^¿.О^
    • 4. 2. Каталитические свойства цеолитсодержащих систем с использованием в качестве матрицы -АХрО^. /У^
    • 4. 3. Модифицирование катализатора на основе СВК-цеолита ЦВМ и 0 Челью повышения его селективности и стабильности. -И
    • 4. 4. Подбор режима проведения реакции изомеризации псевдокумола на системе ЦШ-АХ^Од. -/^Х
  • 5. Технология приготовления катализатора изомеризации псевдокумола и выработка опытной партии
  • Выводы. /

Изомеризация 1, 2, 4-в 1, 3, 5-триметилбензол на кристаллических и аморфных металлосиликатах (реферат, курсовая, диплом, контрольная)

Рост потребности химической промышленности в мезитилене (1,3,5-триметилбензол), необходимом для производства красителей, антиокислителей, пластификаторов и других ценных нефтехимических продуктов вызывает необходимость расширения его производства. Одним из наиболее перспективных направлений решения этой проблемы является каталитическая изомеризация псевдокумола, который может быть получен из нефтяного сырья значительно легче, чем углеводороды Су из угольного сырья, являющегося пока основным источником мезитилена. Проблема сводится к разработке эффективного процесса каталитической изомеризации. В ряде патентных публикаций отмечено, что наиболее эффективными катализаторами изомеризации алкилароматических углеводородов являются контакты на основе цеолитов и силикатов металлов.

Промышленные процессы синтеза мезитилена путем изомеризации псевдокумола в России пока отсутствуют. Отсутствуют и сведения о составах и способах синтеза каких-либо промышленных катализаторов для такого процесса. Разработанные во ВНИИ НП рекомендации по получению мезитилена на аморфном алюмосиликате промышленного производства свидетельствуют о необходимости совершенствования каталитической системы в отношении ее селективности и стабильности. Следовательно, весьма актуальна постановка комплексного научного исследования каталитических и физико-химических свойств наиболее перспективных цеолитов и силикатов, включая цеолиты типа пентасила, отечественные модификации которых (ЦВК, ЦВМ) проявили уникальные каталитические свойства в ряде процессов конверсии углеводородов. Результаты таких исследований необходимы в качестве основы для выбора перспективной каталитической системы, в расчете на которую будет осуществляться проектирование и строительство соответствующих промышленных установок.

Данная работа планировалась в соответствии с поручением ВПО «Союзнефтеоргсинтез» № 9−2/11−5217 по программе 0.1Д.014 «Создание и освоение производства новых высокоэффективных энергосберегающих катализаторов, обновление и расширение их ассортимента». Целевой комплексной программой для разработки теоретических основ приготовления катализаторов с заданными свойствами предусмотрено выявление основных закономерностей каталитического действия с целью управления химическим, фазовым составом, состоянием активных центров и другими свойствами катализаторов. Поэтому основное внимание при выполнении работы было уделено изучению закономерностей превращения триметилбензолов на металлосиликатах различного типа и исследованию причин, влияющих на активность, селективность и стабильность каталитических контактов в изомеризации псевдокумола.

выводы.

1. Изучен механизм превращения псевдокумола на кристаллических и аморфных металлосиликатах. Показано, что изомеризация, диспропорционирова-иие и другие реакции конверсии псевдокумола протекают через стадию образования карбкатионов и катион-радикалов различного строения на кислотных центрах Льюиса, активированных кислородом. Идентифицированы характерые полосы поглощения спектров ЭДОС в области 30 000−24 000 см" 1 (бензильные КК), 22 000;19000 см-1 (дифенилалкильиые КК), 16 000−13 000 см" 1 (конденсированные КК).

2. Впервые установлена корреляционная зависимость между способностью каталитических систем к образованию карбкатионов и радикалов при адсорбции триметилбензолов и их каталитический активностью, селективностью и стабильностью. Установлена взаимосвязь между структурой образующихся карбкатионов и ион-радикалов и активностью контакта в целевой и побочных реакциях.

3. Показана роль карбкатионов и радикалов в реакциях диспропорционирова-ния и образования продуктов уплотнения при изомеризации псевдокумола. Предложен механизм образования кокса в ходе изомеризации триметилбензолов, заключающийся в поликонденсации ароматических углеводородов через стадию образования карбкатионов на кислотных центрах Льюиса, активированных кислородом.

4. Установлена различная способность кристаллических и аморфных металло-силикатов к образованию продуктов уплотнения и коксаколичество их уменьшается:

• в ряду аморфных систем: алюмосиликат ~ цирконийсиликат «боро-силикат > магнийсиликат «БЮг;

• в ряду цеолитов: У «высокомодульный морденит «ЦВМ > ЦБК > бо-росодержащий цеолит (СВК) «железосодержащий цеолит (СВК).

5. Показано, что выгорание кокса на аморфных металлосиликатах происходит при более высоких температурах и в течение более продолжительного времени, чем на цеолитах, где продукты уплотнения удаляются легче в ряду: ЦБК > ЦВМ > морденит > У.

6. Установлено, что взаимодействие триметилбензолов с активными центрами СВК-цеолитов протекает на внешней поверхности кристаллитов, и в случае превращения псевдокумола на пентасилах ЦВК и ЦВМ не может проявляться ситовой эффект.

7. Выявлено влияние условий модифицирования на структуру, свойства кислотных центров поверхности и каталитические свойства СВК-цеолита в превращении триметилбензолов. Показано, что процесс частичного деалюмини-рования структуры ЦВМ, происходящий при термопаровой обработке цеолита, сопровождается изменением концентрации и качества поверхностных кислотных центров, что приводит к изменению активности и селективности каталитического процесса. Определены оптимальные условия модифицирования, приводящие к повышению селективности и стабильности катализатора в изомеризации псевдокумола.

8. Предложены научно обоснованные принципы подбора активного компонента и носителя каталитической композиции на основе комплексного анализа их физико-химических свойств.

9. На основании результатов физико-химических и каталитических исследований предложена композиция катализатора изомеризации псевдокумола для получения мезитилена на основе СВК-цеолита ЦВМ и у-АЬОз (в соотношении 1:1), являющаяся более селективной и устойчивой к коксообразо-ванию, чем применяемый ныне аморфный алюмосиликат.

Показать весь текст

Список литературы

  1. А. Д. // Производство ароматических углеводородов из нефтяного сырья. — М.: Химия, 1975. — 303 е., ил. 2. Пат. 3 220 933, 1965 (США).
  2. А.Д. и др. // Сб. науч. тр. ВНИИНП. -М., 1970. вып. 13, С.100−106.
  3. Л.Я., Тяптина М. И. // Кокс и химия, 1964. № 6. -С. 46−51.5. Пат. 3 189 659, 1965 (США).6. Пат. 3 052 741, 1962 (США).
  4. McCaylay D.A., Lien А.Р. // J. Ain. Chem. Soc., 1952,-v. 74.-# 24.-P.6246−6250.8. Пат. 2 589 621, 1952 (США).9. Пат. 3 267 165, 1966 (США).10. Пат. 2 419 142, 1947 (США).11. Пат. 2 425 096, 1947 (США).12. Пат. 2 429 361, 1947 (США).
  5. A.C., Исламова И. С., Сапожникова Э. А. // Каталитическая переработка углеводородного сырья.-Ташкент, 1971.-Вып. 5. -С. 129 132.
  6. К.А., Hurth L.J. // Petrol. Proc., 1954. -v. 9. #1. — P. 92−96.
  7. P.W. // Erdol u. Kohle, 1955. Bd.8, # 12. — P. 884−888.16. Пат. 3 253 049, 1966 (США).
  8. Ю.И. и др.//Нефтепереработка и нефтехимия, 1972.-№ 8.-С.26−27.
  9. A.A. // Термодинамические расчёты нефтехимических производств. Л.: Гостоптехиздат, 1960. — 576 с.
  10. А.Д., Жоховская Т. В., Козлов В. А. / Освоение установок выделения псевдокумола на Новополоцком НПЗ. // Получение сырья для нефтехимических производств: Сб. науч. тр. ВНИИ НИ. М.: ЦНИИТЭ-Нефтехим, 1978. — Вып. 27. — С. 35−39.
  11. Пат. 3 201 492, 1970- 3 678 120, 1971 (США).
  12. Н.Р., Орлов Д. С., Шакун A.C. // Катализ на сверхкислотах. М.: ЦНИИТЭНефтехим, 1979. — 51 с.
  13. Ю.М., Панченков Г. М., Волохова P.C. // Изомеризация олефинов. -М.: Химия, 1977. 204 с.
  14. В.S., Vooge H.H., Good G.M. // Ind. Eng. Chem., Ind. Ed.- 1945.-v. 37. -# 12. P. 1168−1176.
  15. E.R., Erner W.E. // J. Am. Chem. Soc.-1954.-v. 76- # 7.-P. 3591−3598.
  16. А.Д. и др. // Химия и технология топлива. 1956. — № 1, — С.33−37.
  17. Ю.Г. и др. // ДАН СССР. 1956. — т. 106. — № 6, — С. 1027−1030.
  18. К. е.а. // Chem. Techn. 1978. — Bd. 30. — # 8. — P. 407−411.
  19. А.Д., Калинин В. П., Бычкова Д. М., Лощенкова И. Н. / Разработка процесса производства мезитилена методом каталитическойизомеризации псевдокумола. // Отчёты ВНИИ НП № 3706/7735, 1983- № 4519/9437, 1989- № 4625/9635, 1990.
  20. J.W. // J. Catalysis. 1969, — v. 13. — # 3. — P. 316−327.30. Пат. 4 105 706,1978 (США).
  21. J.R., Shigemura D.S. //Am. Inst. Chem. Eng. J. 1973. — v. 19. — # 5. -P. 1025−1032.
  22. Ю.Н., Веденяева А. Г. //Нефтехимия. 1973. — т.13. — № 1. — С. 41−45.
  23. Пат. 4 098 836, 1978- 4 100 214, 1978 (США).
  24. Пат. 4 026 959,1977- 4 041 089, 1977 (США).
  25. Пат. 1 353 048, 1974 (Великобритания).
  26. Л.И. / Высококремнезёмные цеолиты и их применение в нефтеперетаботке и нефтехимии. // М.: Химия, 1974. 171 с.
  27. Ю.М. / Изомеризация углеводородов. // Химия и технология. М.: Химия, 1983. — 304 е., ил.
  28. Каталитические свойства веществ. / Под ред. A.B. Ройтера. Киев: Наукова думка, 1968 (т. 1) — 1975 (т. 2) — 1976 (т. 3) — 1977 (т.4).
  29. Ю.М., Опришко A.A. // Исследование и расчёт процессов окисления и сорбции. Грозный: Чечено-Инг. Изд-во, 1979. — 199 с. 40. Пат. 3 856 873, 1973 (США).
  30. М.И., Алексеева Т. В., Калико М. А., Нефёдов Б. К. / Изомеризация алкилбензолов на высококремнезёмных цеолитах. // Нефтехимия.-1983,-t.23. -№ 1. -С.37−40.
  31. J.R., Mole T., Christov V. // J. Catal. 1980. — v. 61. — P. 477.43. Пат. 4 152 363, 1978 (США).44. Пат. 4 158 676, 1978 (США).45. Пат. 4 159 283, 1978 (США).
  32. Д. Брек. // Цеолитовые молекулярные сита. Пер. с англ. А. Л. Клячко, ИВ. Мишина, В. И. Якерсона. — М.: Мир, 1976. — 778 е., ил.
  33. R.L. // J. Catal. -1971. v. 21. — P. 113.
  34. J.B., Christner L.G., Hall W.K. // J. Phys. Chem. 1965. — v. 69. -P. 2117.
  35. G.T., Dempsey E., Mikovski R.I. // J. Phys. Chem. 1965, — v. 69.-P. 4050.
  36. Дж., Мак-Клелан О. //Водородная связь. М.: Мир, 1964.
  37. P.A. // Carboniogenic Activity of Zeolites. Amsterdam — Oxford — New York. Elsevier, 1977. — P. 227.
  38. Л. // Инфракрасные спектры адсорбированных молекул. М.: Мир, 1969.-285 е., ил.
  39. J.B. // J. Phys. Chem. 1966. — v. 70. — P. 2937.
  40. Э.М. / Исследование структуры цеолитов методом ИК-спектро-скопии. // В кн. Химия цеолитов и катализ на цеолитах, т. I. Под ред. Дж. Рабо. — Пер. с англ. Г. В. Антошина. — М.: Мир, 1980. ib
  41. Vedrine J.C., Auroux A., Bolis V., DejaifVe P., Naccache C., Wierzchowski P., Nagy J.B., Gilson J.P., Van hoff J.H.C., Van de Berg J.P., Wolthuizen J.P. // J. Catal. 1979.-v. 59.-P. 248.
  42. H.C., Лимова T.B., Хаджиев C.H., Кубасов A.A., Мегедь Н. Ф. // Вестник МГУ. Сер. Хим. — 1979. — т. 20. — С. 544.
  43. Иру П., Кубелкова Л., Новакова И., Тваружкова Р., Вихтерлова Б. // Всесоюзная конф. По механизму каталитических реакций, — М., 1978, — т.1, — С. 25.
  44. Дей К., Селбин Д. // Теоретическая неорганическая химия. М.: Химия, 1976.-355 е., ил.
  45. Morterra С., Colluccia S., Chiorino A., Boccuzzi F.//J.Catal.-1978.-v.54.-P.348.
  46. H.A., Stamires D.N., Lench G.H. // J. Opt. Soc. Amer. 1960,-v. 50. -P. 1323.
  47. Rabo J.A., PickertP.E., Stamires D.N., Boyle J.E. //Act. Congr. Int. Catalysis. -Paris. 1961. -P. 2055.
  48. J.W. // J. Catal. 1967. — v. 9. — P. 225.
  49. Hydhes T.R., White H.M. J. Phys. Chem. — 1967. — v. 71. — 2192.
  50. Г. М., Топчиев A.B., Власова Н. Д., Аникина Г. Н. // Изв. АН СССР, ОХН. -1961.-С. 637.
  51. A.B., Мамаедалиев Г. М., Паталах Л. С., Илатовская М. А., Кислин-ский A.M. // Нефтехимия. 1961. — № 1. — С. 774.
  52. В.А. // Изомеризация ароматических соединений. Новосибирск, 1963. — 523 е., ил.
  53. Пат. 695 583, 1956 (Великобритания).68. Пат. 2 632 779, 1954 (США).69. A.c. 132 232 (СССР), 1961.
  54. Еру И.И., Ланге A.A., Тимошенко В. А. // Кокс и химия.- I960, — № З.-С. 51.
  55. Пат. 680 122, 1953 (Великобритания).72. Пат. 2 705 248, 1955 (США).73. Пат. 2 653 499, 1952 (США).74. Пат. 2 818 451, 1961 (США).75. Пат. 2 837 582, 1960 (США).76. Пат. 2 837 581, 1960 (США).
  56. Пат. 744 467, 1960 (Великобритания).
  57. В.И., Раскина Л. С., Марцинкевич Л. Э., Артемьева Л. И. // Кокс и химия. 1960. -№ 8. — С. 44.79. Пат. 2 656 397, 1954 (США).
  58. P.M., Connor J.E., Leum L.N. // Am. Inst. Chem. Eng. J.-1955.-v.47.-P.770.81. Пат.3771, 1962 (Япония).82. Пат. 3772, 1962 (Япония).
  59. Пат. 13 914, 1962 (Япония).
  60. Пат. 17 227, 1962 (Япония).85. Пат. 2 976 332, 1962 (США).
  61. Пат. 96 479, 1962 (Чехословакия).
  62. YamashitaH., MatsuokaM., Tsuji K. et al.//J. Phys. Chem.-1996.-V.100.-P.397,
  63. M., Hamada H. // Catal. Today. 1991. — V. 10. — P. 57.
  64. Matsumoto S., YokotaK., Doi H. et al. // Catal. Today. 1994. — V. 22. — P. 127.
  65. R., Millington P.J. // Appl. Catal. B. Env. 1993. — V. 2. — P. 101.
  66. S. // J. Catal. 1983. — V. 79. — P. 390.
  67. Lien A.P., McCaulay D.A. // J. Am. Chem. Soc. 1953. — V. 75. — P. 2407.
  68. Steinberg H., Sixma F.L.J. //Rec. Trav. Chim. 1962. — V. 81. — P. 185.
  69. B.A., Исаев И. С., Ворожцов-младший H.H. // ДАН СССР. 1963. -т. 149. — С. 100.
  70. G.A., Schleyer P.R. (eds.) / Carbonium ions. //Interscience.- 1968.-Vol.1. -P. 187- ibid., 1970. Vol. 2. — P. 807.
  71. H.C., Brady J.D. // J. Am. Chem. Soc. 1952. — V. 74. — P. 3570.
  72. McLean C., MachorE.L. //J. Chem. Phys. 1961. — V. 34. — P. 2208.
  73. Jle-Pya Нелсон К., Браун Г. К. // В кн.: Химия углеводородов нефти. Под ред. Брукса Б. Т. и др. — М., 1959. — т. 3. — С. 391.
  74. К.К. // Механизм реакций и строение органических соединений. -М., 1959.
  75. Н.С., Smoot C.R. // J. Am. Chem. Soc. 1956. — V. 78. — P. 2176.
  76. Dewar M.J.S. // The Electronic Theory of Organic Chemistry. Oxford, 1949. -P. 162, 230.
  77. Dewar M.J.S. //Bull. Soc. Chem. 1951. — P. 144.
  78. Dewar M.J.S. // In: Theoretic Organic Chemistry. London, 1959. — P. 179.
  79. G., Holt G., Voos D. // J. Chem. Soc. 1952. — P. 100.
  80. G. // J. Chem. Soc. 1950. — P. 994.
  81. McCaulay D.A., Lien A.P. //J. Am. Chem. Soc. 1953. — V. 75. — P. 2411.
  82. Brown H.C., YungkH. // J. Am. Chem. Soc. 1955. — V. 77. — P. 5579.
  83. McCaulay D.A., Lien A.P. //J. Am. Chem. Soc. 1952. — V.74. — P. 6246.
  84. R.H., Jats L.G. // J. Am. Chem. Soc. 1959. — V. 81. — P. 52.
  85. Cartes A. CarmaA.//J. Catal. 1978. — V. 51. — # 3. — P. 338−344.
  86. Превращения углеводородов на кислотно-основных гетерогенных катализаторах. Тез. докл. Всесоюз. конф. — Грозный, 1974. — С. 242.
  87. К.В., Хо Ши Тхоанг. / Активность и физико-химические свойства высококремнистых цеолитов и цеолитсодержащих катализаторов. -М.: Изд-во МГУ, 1976. 167 с.
  88. M.JI. / Механизмы каталитических превращений углеводородов на цеолитах. // В кн.: Химия цеолитов и катализ на цеолитах, т. 2. Под ред. Дж. Рабо. — Пер. с англ. Антошина Г. В. и др. — М.: Мир, 1980. — с. 25.
  89. P.D. // J. Catal. 1968. — V. 12. — P. 325.
  90. I.H. // J. Phys. Chem. 1968. — V. 72. — P. 4163.
  91. Дж. // Каталитические превращения углеводородов. Пер. с англ. — М.: Мир, 1972.- 308 с.
  92. М.Ф. Канд. дис. М.: МГУ, 1980.
  93. Н.Р. и др. // В кн.: Каталитические превращения парафиновых углеводородов. Л.: ВНИИ Нефтехим, 1976. — 173 с.
  94. I.I., Pink R.C. // Trans. Faraday Soc. 1962. — V. 58. — 1632.
  95. D.N., Turkevich J. // J. Am Chem. Soc. 1964. — V. 86. — P. 749.
  96. J., Nozari F., Stamires D. // Proc. Inter. Congr. Catal., 3rd. Amsterdam, 1964. — P. 586.
  97. F.R., Hall W. // J. Phys. Chem. 1967. — V. 71. — P. 1005.
  98. Flokhart B.D., McLoughlin L., Pink P.C. // J. Catal. 1972. — V. 25. — P. 305.
  99. Flokhart B.D., MegarryM.C., Pink R.C.//Adv. Chem. Ser.-1973.-V.121.-P. 509.
  100. W.C. //J Catal. 1971. — V. 21. -P.102.
  101. Tokunaga H., Ono Y., Keii T. // Bull. Chem. Soc. Japan. 1973, — V.46.-P.3569.
  102. Y., Sonoda T., Sato M. // J. Catal. 1970. — V. 19. — P. 82.
  103. P.L., Shih S. // J. Catal. 1970. — V. 18. — P. 126.
  104. Wu C.Y., Porter R.P., Hall W.K. // J. Catal. 1970. — V. 19. — P. 277.
  105. G.M. // J. Phus. Chem. 1070. — V. 74. — P. 2939.
  106. М.И., Слинкин А.А./ Исследование спектров ЭПР адсорбированных ион-радикалов как метод изучения окислительно-восстановительных свойств цеолитов. // Успехи химии. 1976. — Т. 45. — № 9. — С. 1594−1620.
  107. А.А., Кучеров А.В.// Кинетика и катализ.-1983.-Т.24.-№ 4-С. 955.
  108. А.В., Слинкин А.А.//Кинетика и катализ.-1982.-Т.23.-№ 5.-С.1172.
  109. А.В., Слинкин А.А.// Кинетика и катализ.-1983.-Т.24.-№ 4.-С.947.
  110. S. // J Catal. 1983. — V. 79. — P. 390.136. Пат. 3 709 979, 1973 (США).
  111. Л.И. и др. // Кинетика и катализ. 1969. — Т. 10. — вып. 2 — С. 315.
  112. М.С. // Газовая хроматография как метод исследования нефти. -М.: Наука, 1973.
  113. В.Б., Кустов Л. М., Боровков В. Ю. // Известия по химии. 1985. -Т. 16. -№ ½.
  114. Л.И., Прокофьева Е. Н., Дубинин М. М., Бурсиан Н. Р., Шавандин Ю. А. / Деалюминированные мордениты и их каталитические свойства. // Кинетика и катализ. 1969. — Т. 10. — Вып. 2. — С. 315−321.
  115. З.М. / Молекулярно-ситовые эффекты в катализе. // В кн.: Химия цеолитов и катализ на цеолитах, — Под ред. Дж. Рабо, — М.: Мир, 1980, — Т. 2. -С. 317.
  116. B.W., Keen I.M., Eyles М.К. // Adv. Chem. Ser.-1971.-V.102.-P.400.
  117. K.B., Романовский Б. В., Пигузова Л. И. Тхоанг Хо Ши, Берзе Е.В. / Основы предвидения каталитического действия, т.2 М.: Наука, 1970.
  118. P.M., Makki М.В. // Can. J. Chem. 1964. — V. 42. — P. 1481−1487.
  119. Obermeyer R.T., Mylay L.N., Lo C.// J. Appl. Phys.- 1982. V. 53. — # 3.-P.2683−2685.
  120. Г. В. / Пористость и адсорбционные свойства высококремнистых и сверхвысококремнистых цеолитов.-В сб.: Тезисы докладов VI конф. По теоретическим вопросам адсорбции. М.: Наука, 1085. — С. 148−155.
  121. S.M. // J. Catal. 1970. — V. 19. — P. 394.
  122. Т., Намба С., Хара Р. // Труды 5-го советско-японского семинара по катализу. Ташкент: Фан, 1979. — С. 307−317.
  123. Л.И. // Новые цеолитные катализаторы для получения высокооктанового бензина из метанола,— М.: ЦНИИТЭНефтехим, 1978.-С.42−84.
  124. П. // Физическая химия. Т.2. -Пер. с англ.- М.: Мир, 1980, — С. 420.151. Пат. 3 637 880, 1972 (США).
  125. I.A., Poutsma M.L. // Adv. Chem. Ser. -1971. V. 102. — P. 260.
  126. Сравнение активности, селективности и стабильности катализатора ZSM-5 и других катализаторов крекинга. // J. Catal. 1980. — V. 60. — # 1,-Р.140−147.
  127. Г. Д., Хусид Б. Л., Нефёдов Б. К., Михайлов В. И. / Процессы образования и разрушения кристаллической структуры высококремнезёмных цеолитов. //Неорганические материалы.-1984.-Т.20.-№ 10, — С.1711−1714.
  128. M., Take Y., Yoneda Y. // J. Catal 1968. — V. 11. — P. 211.
  129. M., Take Y., Yoneda Y. // J. Catal. 1970. — V. 19. — P. 113.
  130. Г. М., Мельников В. Б., Колесников И. М. // Кинетика и катализ. 1980. — Т. 21.-№ 1. — С. 227.
  131. В.Б., Чукин Г. Д., Нефёдов Б. К., Малевич В. И., Куликов А. С. // Кинетика и катализ. 1980. — Т. 21. — № 1.
  132. R.L., Dorfinan L.M. // J. Am. Chem. Soc. 1974. — V. 96. — P. 5715.
  133. P., Garbowski E.D., Vedrine J.C. / Activation du Benzene et Cokefaction sui Zeolites H-ZSM-5 et H-Z: Etudes Per Spectroscopies de RPE et UV. // J. De Chimie Phusique. 1981. — V. 78. — # 1. — P. 41−45.
  134. A., Imamura M. // J. Phus. Chem. 1979. — V. 83. — P. 2267.
  135. В., Brocklehurst В. // Trans. Farad. Soc. 1969. — V. 65. — P. 2588.
  136. Дж. / Исследование поверхности и реакционной способности цеолитов методом ИК-спектроскопии. // В кн.: Химия цеолитов и катализ на цеолитах. Т. 1. Под ред. Дж. Рабо. — М.: Мир, 1980. — С. 173.
  137. А.А., Кучеров А. В. / Радикальные процессы при адсорбции олефинов на цеолитах. // Успехи химии, — 1985. Т.54. — Вып.1. — С. 61−85.
  138. В.М., Казанский В. Б. / Карбониевые ионы в реакции диспро-порционирования толуола на Н-мордените. // Доклады АН СССР. 1975. -Т. 223. -№ 5. — С. 1123−1126.
  139. S., Hiratsuka M., Sodesawa Т., Nozari F. / Дополнительное образование бренстедовских кислотных центров на поверхности алюмосиликат-ного катализатора при нанесении силикагеля. // Bull. Chem. Soc. Jap. -1991.-64, #7.-P. 2214−2219.
  140. Olah G.A., Puttman-jr. C.U., SymonsM.C.//CarboniumIons.-N.Y., 1968.-P.153.
  141. Пат. 3 201 494, 1970- 3 678 120, 1971 (США).
  142. АнохинаT.A., Хаджиев С. Н., БайбурскийВ.Л., Александрова И.Л.// Нефтехимия. 1985. — № 1. — Т.25. — С. 17−21.
  143. Пат. 3 856 873,1974- 4 152 363,4159282,1979- 3 224 141,4236996,1980 (США) — Пат. 893 125, 1982 (СССР).
  144. А.А., Первушкин Н. И. / Производство катализаторов крекинга и высокоактивных силикагелей. //М.: Химия, 1972. 168 е., ил.
  145. Mota С.J.A., Esteves P.M., De Amorin M.B. / Theoretical studies of carbcations adsorbed over a large zeolite cluster. // J. Phus. Chem. 1996. — 100, # 30. — P. 12 418−12 423.
  146. SalmonM., MorenoE., AngelesE., Ramirez A./In-situ free-radical and carbcations between alkylbenzenes promoted by a bentonite clay. // J. Mol. Catal. 1996. -109, # 2. — P. 485−489.
  147. J.A. / The influence of diffusion limitations on xylene isomerisation. // Proc. 9th Int. Zeolite Conf.-Montreal, 1992. Vol. 2.-Boston etc. 1992.-P.457−466.
  148. A., Lawson J. / Isomerisation catalyst and method for use thereof. // Пат. 625 781, 1992 (Австралия).
  149. Kucherov A.V., Slinkin A.A./Solid-state reactionas a way to transition metal cation introduction into high-silica zeolites.//J. Molec. CataL-1994.-90.-P.323−354.
  150. Kucherov A. V., Slinkin A. A./New strategy of creation of local catalytic sites in definite electronic and coordination states.//Catalysis Today.-1997.-36.-P.485−496.
  151. Ishiguro Katsuya, Narano Tomoharu, Shibata Hiroki, Sawaki Yasuhiro. / Redox reaction of benzyl radicals with aromatic radical ions photogenerated. // J. Amer. Chem. Soc. 1996. — 118, # 31. — P. 7255−7264.
  152. Hutchings G., Burrows A., Rhodes C., Kiely C.J., McClung R. / Dealumination of mordenite catalysts using a low concentration of steam. // J. Chem. Soc. Faraday Trans. 1997. — 93, # 19. — P. 3593−3598.
  153. Regutto M.S., De Winter A.W., Bus K., Maesen Th. L.M. / Acid strength and acid strength distribution in zeolites. // EUROCAT-3: 3rd Eur. Congr. Catal., Krakow, Aug. 31st-Sept. 6th., 1997- Book Abstr., Vol.2. Krakow, 1997. — P.810.
  154. M.V. / Radical-cation mechanisms in zeolite catalysts.//ibid, P.817.
  155. S., Gnep N.S., Guisnet M. / A simple method for determining the reactive significance of the unimolecular and bimolecular pathways of xylene isomerisation over HY zeolites. // J. Catal. 1996. — 159, # 2. — P. 296−304.
  156. A., Smith D., Jensen F., Radom L. / Phenil radical, cation and anion. The triplet singlet gap and higher excited states of the phenyl cation. // J. Am. Chem. Soc. — 1997. — 119, # 34. — P. 8083−8088.
  157. Т., Fujikata Y., Ileda H., Nishida Т., Hashimoto K. / Diffusion mechanism in MFI-type zeolites. // Shokubai = Catalysts and Catalysis. 1997. — 39, #6. — P. 432−435.
  158. E., Pfeifer H. / Spectroscopic investigation of the acidity of solid catalysts. //Anal. Meth. And Instrum. 1995. — 2, # 6. — P. 315−329.
  159. Rigby A.M., Kramer G.J., Van Santen R. / Mechanisms of hydrocarcon conversion in zeolites: a quantum mechanical study. // J. Catal. 1997. — 170, #1. — P. 1−10.
  160. A.A., Лиакумович А. Г., Егорова C.P., Романова Р. А. / Влияние способа декатионирования цеолита на его кислотно-основные и каталитические свойства. //Ж. общ. химии. 1997. — 67, № 10. — С. 1653−1641.т
Заполнить форму текущей работой

На отлично!