Динамика двухволнового взаимодействия световых пучков в пленке азосодержащего фоточувствительного полимера с жидкокристаллическими свойствами

Задача двухволнового взаимодействия световых пучков в нелинейной среде изучается различными научными группами достаточно давно и подробно исследована. Тем не менее, появление новых нелинейно-оптических материалов и возможности новых приложений явления энергообмена световых пучков стимулирует продолжение исследований в этой области. В зависимости от материала, в котором происходит энергообмен, характер двухволнового взаимодействия может быть существенно различным. С появлением полимерных нелинейно-оптических материалов вновь встает задача изучения энергообмена световых пучков с учетом свойств конкретной среды. Явление энергообмена может иметь различные приложения, в частности оно используется в задачах адаптивной интерферометрии, где применение полимерных фоточувствительных пленок открывает новые перспективы.

Потенциальные возможности интерференционных методов аналоговой регистрации малых изменений разности фаз световых пучков (микрофазометрии) характеризуются очень высокой пороговой чувствительностью обнаружения сигналов гармонической фазовой модуляции (10″ 9радВт½/Гц½), что обусловливает перспективность использования методов микрофазометрии в когерентных оптических информационных системах [1,2,3]. Чувствительность таких оптических измерительных систем ограничена дробовым шумом, связанным с фотонной природой света, дискретностью электрического заряда и т. д. В большинстве экспериментов чувствительность измерительных систем ограничивается техническими шумами, однако, в настоящее время существуют прецизионные эксперименты, в которых демонстрируется возможность с помощью специальных приемов технические шумы уменьшить до уровня дробовых. Наряду с чрезвычайно высокой чувствительностью практическая реализация этих оптических измерительных систем сталкивается с такими серьезными проблемами, как:

• потребность в прецизионном согласовании (с точностью до «Я/10) интерферирующих на фотодетекторе волновых фронтов;

• необходимость компенсации амплитудных флуктуаций лазерного источника;

• необходимость поддержания постоянного уровня средней фазы ср0 между двумя пучками (адаптивной локальной стабилизации рабочей точки оптического интерферометра).

Первые две проблемы представляют собой серьезный предмет для исследования в области адаптивной оптики, хотя и могут быть частично решены путем использования одномодовых гауссовых пучков, одномодовых оптических волокон и жестко закрепленных делителей пучков. Третья же проблема является фундаментальной. Например, в лазерных виброметрах расстояние до тестируемого объекта обычно не фиксировано и может изменяться во время измерений. В волоконно-оптических датчиках незначительные изменения давления и температуры окружения вызывают случайные фазовые сдвиги до 1 ООО радиан и даже выше. Спектр выходного электрического сигнала при таких условиях расширяется, что приводит к уменьшению чувствительности всей измерительной системы.

В классических оптических интерферометрах, благодаря специально разработанной конструкции, удается избежать необходимости дополнительной стабилизации рабочей точки. Однако такие приборы не могут работать в обычных лабораторных и производственных условиях, поэтому появилась необходимость создания нового типа интерферометров, которые могли бы стабильно работать в нормальных условиях. Обычно для осуществления стабилизации рабочей точки интерферометра используются электромеханические корректоры (в частности, гибкие зеркала) или многоканальные электронные системы фазовой автоподстройки [4,5]. Проблема приборов с электромеханическими корректорами состоит в том, что при расширении пространственно-временного спектра случайных флуктуаций фазы интерферирующих пучков эффективность их работы резко снижается, а сложность существенно возрастает. К тому же, использование гибких зеркал для коррекции фазы светового пучка, волновой фронт которого заранее не известен и изменяется во времени, представляет собой достаточно сложную задачу.

В связи с вышеобозначенными проблемами стало актуально применение чисто оптических методов пространственно-временной стабилизации рабочей точки интерферометра, основанных на явлении обращения волнового фронта (ОВФ). Впервые устройства ОВФ в реальном масштабе времени были реализованы в радиочастотном диапазоне и нашли широкое применение в радиолокации (активные и адаптивные антенны). Однако прямое перенесение этих методов в оптический диапазон оказалось затруднительно из-за малой длины волны излучения. Для ОВФ в оптике было предложено использовать отражательные голограммы, записанные в объемных фоточувствительных материалах [6,7], однако, такие методы не позволили получить ОВФ в реальном масштабе времени. Для решения задач интерферометрии интенсивно исследовались возможности ОВФ, основанные на нелинейных оптических процессах. Впервые ОВФ с использованием нелинейных явлений было исследовано при четырехволновом параметрическом взаимодействии в нелинейном кристалле [8,9], однако, в то время широкого распространения подобные устройства не получили. Аналогичная ситуация наблюдалась с явлением ОВФ при вынужденном рассеянии (BP и ВРМБ) [10,11]. Из-за высокого уровня мощности лазерного излучения, который требовался ОВФ системам, основанным на явлениях ВРМБ и ВКР, идея их применения в интерферометрии не нашла практического применения.

Лишь спустя некоторое время проблема ОВФ при четырехволновом взаимодействии в нелинейных средах вновь привлекла внимание исследователей. Появились низкопороговые ОВФ системы на основе фоторефрактивных кристаллов и полупроводников [12,13] и стало возможно экспериментально реализовать идеи создания так называемых адаптивных интерферометров [14,15]. Одна из таких идей, независимо предложенная в [5,12] и реализованная в [16−20], основана на использовании динамических голограмм в качестве смесителей пучков интерферометра.

На рис. 1 приведена схема интерферометра Маха-Цендера, на которой кружком выделен узел, где происходит совмещение волновых фронтов когерентных световых пучков. Принцип интерферометрии состоит в том, что.

Рисунок 1 Схема интерферометра Маха-Цендера. 1 — полупрозрачное зеркало, 2,4 — полностью отражающие зеркала, 3 — объект, изменяющий фазу сигнального пучка, 5 — узел, в котором осуществляется смешение световых пучков (полупрозрачная пластина в случае обычного интерферометранелинейный материал, в котором записывается динамическая голограмма в случае адаптивного интерферометра). интерференционная картина, образующаяся на выходе, изменяется при введении в объектный пучок фазовых искажений. В обычных интерферометрах совмещение световых пучков происходит на выходном полупрозрачном зеркале. Однако в таком случае интерференционная картина нерегулярным образом изменяется в связи с наличием различного рода паразитных фазовых искажений, что представляет помеху при наблюдении полезного эффекта. В адаптивных интерферометрах роль смесителя пучков играет динамическая голограмма, записывающаяся в нелинейном материале.

Введение

этого элемента в схему интерферометра позволяет стабилизировать его рабочую точку, и медленные по сравнению с характерным временем релаксации динамической голограммы случайные изменения фазы в одном из плеч интерферометра не приводят к изменению интерференционной картины. В качестве смесителей световых пучков могут быть использованы как амплитудные, так и фазовые голограммы. Однако для задач адаптивной интерферометрии чаще используются фазовые голограммы в связи с тем, что потери энергии на таких голограммах существенно ниже, чем на амплитудных. Эффективность компенсации случайных нестабильностей фазы зависит от динамики формирования решетки показателя преломления в нестационарной голограмме, что, в свою очередь, определяется характеристиками нелинейного материала.

В адаптивной интерферометрии могут быть рассмотрены три типичных случая: 1 — решетка показателя преломления в нелинейной среде записывается за время, меньшее характерного времени изменения интерференционной картины (голограмма успевает отслеживать изменение распределения интенсивности) — 2 -записывается за большее время (решетку можно считать неподвижной, а интерференционная картина смещается) — 3 — время записи решетки сравнимо с характерным временем изменения распределения интенсивности. В первом режиме не происходит перераспределения интенсивности, связанного со сдвигом голографической решетки по отношению к интерференционной картине (нелокальность отклика). Второй режим аналогичен случаю обычного интерферометра со стационарной решеткой, соответствующей усредненной интерференционной картине. Такие задачи как переходной режим при включении (выключении) пучка или скачкообразное изменение фазы в одном из пучков относятся к третьему случаю, и требуют более глубокого анализа взаимодействия световых волн в нелинейной среде.

Во многих работах по динамической голографии исследовались фазовые решетки в средах, показатель преломления которых изменялся пропорционально интенсивности светового поля [8,21,22]. При этом основным результатом действия динамической голограммы считалось преобразование исходных световых пучков в пучки высших дифракционных порядков.

Значительно меньше внимания обращалось на явление перераспределения энергии между сигнальным и опорным пучками — явление энергообмена, которое представляет особенный интерес для задач адаптивной интерферометрии. Интерференционная картина при взаимодействии двух когерентных световых пучков воспроизводится в среде в виде голографической решетки, на которой пучки перерассеиваются друг в друга, обмениваясь энергией. Это явление было включено в рассмотрение лишь в работе [23] в связи с рассмотрением вопроса о формировании объемных фазовых решеток к кристаллах LiNb03. Основываясь на теории Когельника [7] и полученных экспериментальных данных, авторы пришли к выводу, что обмен энергией между взаимодействующими пучками, наблюдаемый при записи голограмм в этих кристаллах, связан со сдвигом голографической фазовой решетки по отношению к формирующей ее интерференционной картине (нелокальность фотоотклика среды). Направление и эффективность энергообмена когерентных пучков зависят от соотношения их интенсивностей [24,25], наличия спекл-структуры [26−29], частотно-контрастной характеристики среды [26−28,30] и геометрии взаимодействия [28]. В работе [31] теоретически исследована эффективность нестационарной перекачки энергии с одновременным учетом всех этих факторов и впервые экспериментально изучено влияние геометрии взаимодействия на энергообмен.

Для сред с нелокальным откликом на световое воздействие существует постоянное рассогласование светоиндуцированной решетки показателя преломления и решетки интенсивности [23,25], в то время как для сред с локальным откликом, нелокальность проявляется в переходных режимах, а также при сдвиге частоты одного из пучков [32,33,34], что предпочтительно для задач адаптивной интерферометрии.

Принцип адаптивной интерферометрии состоит в том, что обусловленные высокочастотным информационным сигналом фазовой модуляции быстрые смещения интерференционной картины относительно записанной голографической решетки проявляются в явлении энергообмена между пучками на выходе из среды. Эти колебания интенсивностей выходных пучков и являются преобразованным информационным сигналом. В то же время, вследствие инерционности фотоотклика фоточувствительная среда, в которой формируется динамическая голограмма, успевает адаптироваться только к медленным по сравнению с характерным временем среды изменениям распределения интенсивности света в интерференционной картине, образованной взаимодействующими пучками. Таким образом, низкочастотные помехи не дают вклада в энергообмен, что обеспечивает их адаптивную фильтрацию в выходном сигнале. Положение рабочей точки оптического интерферометра, определяющее эффективность преобразования спектральных компонентов сигнала фазовой модуляции, зависит от пространственного рассогласования усредненной интерференционной картины и записанной в среде динамической голограммы, т. е. нелокальности фотоотклика среды.

В работе [35] предпринята попытка теоретически исследовать процесс записи простейших динамических голограмм в средах различных типов. Показано, что при выполнении определенных условий энергия одного из падающих на голограмму пучков может быть перекачана в другой пучок независимо от первоначального соотношения их интенсивностей. Это свойство динамических голограмм открывает возможность эффективного управления пространственно-временными характеристиками световых пучков при помощи пучков значительно меньшей интенсивности и создает предпосылки для решения одной из наиболее важных задач динамической голографии — коррекции нестационарных волновых фронтов в реальном времени.

В основе метода преобразования сигнала оптической фазовой модуляции лежит взаимодействие фазомодулированных световых пучков в нелинейной фоточувствительной среде. На практике для каждой конкретной задачи необходим оптимальный выбор фоточувствительной среды и режимов голографической записи. Решающую роль при выборе нелинейной среды играет величина светоиндуцированной добавки к показателю преломления, времена отклика и чувствительность среды. Как показано в [34], энергообмен световых пучков при их взаимодействии с фазовой решеткой в фоторефрактивной среде может быть использован для определения параметров вибраций объектов. Этот метод, помимо известных преимуществ голографических схем, обладает существенным достоинством, связанным с возможностью адаптации к паразитным низкочастотным колебаниям объекта и оптическим искажениям на трассе распространения зондирующего пучка света.

На сегодняшний день фоторефрактивные кристаллы (ФРК) являются наиболее хорошо изученными средами для задач динамической голографии. Они обладают высокой чувствительностью, высокими значениями дифракционных эффективностей фазовых решеток, записываемых в них маломощными световыми пучками. Например, такой ФРК как ниобат лития с примесью железа (LiNbO^.Fe) [36−38] (толщина образцов составляет несколько миллиметров) имеет чувствительность S = 1 -s-10 см2/Дж, пространственное разрешение /?"104 лин/мм, дифракционную эффективность rj, близкую к 100%, время хранения информации при Т = 240° С составляет t = 0.1 сек. Для титаната бария с примесью железа (BaTiO^.Fe) [38−40] значения вышеперечисленных параметров 5"102см2/Дж, /г"103 лин/мм, Tj до 100%, / = 0.1ч- 1с (при 7 = 273°С). Другим примером может служить арсенид галлия с примесью хрома (GaAsr.Cr) [41−43], для которого 5>104см2/Дж, Я"103 лин/мм, ^"1%, * = 10″ 4с (при Т = 273°С). Однако следует отметить, что ФРК имеют ряд существенных для широкого применения недостатков таких, как сложность и дороговизна выращивания высококачественных монокристаллических образцов ФРК, проблематичность получения кристаллов с большой апертурой, высокие требования к их юстировке для достижения эффективного взаимодействия. Кроме того, такие полупроводящие кристаллы как GaAs имеют область рабочих частот в инфракрасной области спектра. В работе [44] показано, что применение для целей виброметрии высокоэффективных фоторефрактивных кристаллов, таких как ниобат бария стронция возможно только при приложении вдоль оптической оси кристалла электрического поля, напряженность которого сильно зависит от пространственного периода фазовой решетки, отношения интенсивностей записывающих пучков и других факторов.

До сих пор продолжается поиск новых фоточувствительных сред, обладающих более подходящими для задач адаптивной интерферометрии характеристиками. На сегодняшний день для оптических систем обработки и хранения информации наиболее перспективными считаются нелинейно-оптические органические среды [45,46]. Среди таких соединений выделяются фоточувствительные материалы на основе бактериородопсина и его аналогов, фоторефрактивные полимеры, смесевые фоточувствительные материалы на основе полимерных пленок с красителями, фоточувствительные материалы с химически связанными молекулами красителя. Фоторефрактивными органическими материалами обычно называют среды с нелокальным откликом на световое воздействие, фотохромными — с локальным откликом. В фоторефрактивных материалах под действием света меняется показатель преломленияв фотохромных — поглощение образца, а также показатель преломления на крыле линии поглощения.

Органический материал бактериородопсин [47−51] вполне конкурентоспособен среди традиционных фоточувствительных сред в области интерферометрии фазомодулированных пучков. Бактериородопсин, обнаруженный в 1971 году в некоторых солелюбивых бактериях, относится к семейству Halobacteria, среди которых наиболее исследованы бактерии вида H.halobium. Наиболее распространенными биологическими преобразователями света являются хлорофиллы растений, водорослей и бактерий, а также родопсины животных и бактерий [52]. Нелинейно-оптические свойства бактериородопсина обусловлены способностью химически связанного с белком (опсином) хромофора ретиналя (витамина А) участвовать в обратимой реакции транс-цис-изомеризации. Уступая фоторефрактивным кристаллам в голографической чувствительности (S"102 см2/Дж), твердые пленки или жидкие растворы бактериородопсина имеют достаточно малые времена фотоотклика (10″ 3−1с), разрешение /?"103 лин/мм, дифракционную эффективность Т] & 10%, они просты в изготовлении и удобны в работе. Однако, наряду с преимуществами перед ФРК, они имеют ряд существенных для приложений недостатков, таких как нестойкость к нагреву (молекула бактериородопсина разрушается при нагреве до температур порядка 60-М00″ С) и небольшой срок использования образцов (до нескольких недель).

Запись дифракционной решетки в ячейках с гомеотропно ориентированным жидким кристаллом (ЖК) пентил-цианобифенилом (5СВ), а также 5СВ с примесью фуллерена Сбо (0.1−0.5 весовых %) рассмотрена в работе [53]. Для подтверждения того, что записанные решетки имеют ту же природу, что и описанные в [54], авторами исследовалось двухволновое взаимодействие пучков Аг±лазера (интенсивность в зоне перекрытия пучков составляла менее 3 Вт/см) в пленках 5СВ толщиной 12,5 — 2,5 мкм. Была предусмотрена возможность приложения постоянного и переменного электрических полей к образцу. Анализируя динамику энергообмена в пленке, авторы заключили, что в среде наводится фоторефрактивная решетка, а коэффициент усиления при энергообмене составляет Г = 520 см'1, что типично для ЖК систем [54]. Проведенные эксперименты показали, что фоторефрактивный эффект в жидком кристалле 5СВ обусловлен поверхностным зарядом и объемными токами, что было учтено в построенной теоретической модели.

Обращение волнового фронта (ОВФ) в жидком кристалле 5СВ и пленках полистирена с примесью азокрасителей изучалось в работе [55] (авторы работали с непрерывным источником лазерного излучения) и [56] (использовался импульсный источник). На сегодняшний день взаимодействие молекул красителя с матрицей ЖК является предметом изучения многих научных групп [57−63]. Большой интерес привлекает лазерно-индуцированная переориентация директора ЖК матрицы в присутствие поглощающих молекул красителя [58,64]. Оптический вращающий момент, индуцированный электромагнитным полем в ЖК может увеличиваться (на два порядка), уменьшаться или изменять знак в зависимости от вида красителя, добавленного в ЖК матрицу. Молекулярные модели, описывающие этот эффект, учитывают изменение потенциала взаимодействия молекул красителя с ЖК матрицей до и после облучения светом [65,66]. Некоторые эксперименты [58,59,67] согласуются с феноменологическими объяснениями, данными Яносси [66], который предположил, что индуцированный красителем вращающий момент пропорционален усредненному по времени оптическому моменту. Коэффициент пропорциональности, в свою очередь, зависит от концентрации красителей и молекулярной структуры красителя и ЖК. Угловая зависимость коэффициента усиления от направления распространения света в ЖК с примесью азокрасителя [68] объясняется тем, что транси i/ис-формы азосоединений могут рассматриваться как два различных красителя [67]. Другим интересным эффектом в результате транс-цис изомеризации азосоединений является изотермический фазовый переход [69,70]. Этот эффект наблюдается как для коротких лазерных импульсов, так и для непрерывного лазерного излучения. Согласно [70], временная спектроскопия поглощения показывает, что время транс-цис изомеризации ЖК азобензенов составляет 10 нсек. Z/wc-изомеры не имеют ЖК фазы вследствие их специфической геометрической формы. Если коротким лазерным импульсом изомеризовать большую часть азобензеновых молекул в нематической фазе, то ЖК фаза может исчезнуть за время цис-транс изомеризации.

В работах [58,71] для определенного выбора поляризации падающего света и директора нематического ЖК наблюдались гигантские значения оптических нелинейностей. Некоторые исследовательские группы обнаружили, что нематические ЖК с примесью красителя проявляют разные свойства, такие как переориентация, обусловленная поверхностными явлениями и связанная с транс-цис изомеризацией молекул азокрасителя [59] и фоторефрактивный эффект из-за модуляции пространственного заряда [72].

Исследования Ху показали, что смесь метилового красного (<1%) и красителя 5СВ обладает огромной чувствительностью [73]. Это явление было интерпретировано как сильный фоторефрактивный эффект, возникающий вследствие комбинации оптически индуцированного поля пространственного заряда и постоянного электрического поля. Другая возможная интерпретация дана Симони и сотрудниками [74], которые показали, что переориентация директора может быть следствием светоиндуцированных условий сцепления. Такое предположение также подтверждено исследованиями эффекта ионно-контролируемых сцепленных переходов в НЖК [75,76]. Таким образом, из работ, посвященных изучению нелинейности жидких кристаллов видно, что эти среды очень перспективны для голографических приложений, задач хранения, передачи и обработки информации.

Другими перспективными для различных приложений средами являются фоточувствительные полимерные материалы в связи с их высокой стойкостью к лазерному излучению, а также достаточно малыми временами отклика, управляемыми при помощи внешних воздействий.

Среди таких соединений широкое распространение получили смесевые композиции и среды с растворенными в полимерной матрице функциональными фрагментами (красителями и сенсибилизаторами). Такие системы изучаются довольно давно, начиная с классической работы Вейгерта и Накашимы [77], которые наблюдали оптическую анизотропию, наведенную поляризованным светом в твердых растворах красителей в желатине. Эксперименты по изучению нелинейно-оптического взаимодействия лазерного излучения с ароматическими углеводородами проводятся уже с 1960;х годов [78]. Однако систематические исследования нелинейно-оптических свойств органических соединений начали проводиться только спустя некоторое время, благодаря прогрессу в области химического синтеза материалов с заданными свойствами. Фотоиндуцированное двулучепреломление в пленках, полученных из растворов чистых красителей и смесей с разнообразными полимерами, исследовано в работе [79]. Серия работ [80−85] посвящена исследованию гребнеобразных полимеров — полиакрилатов, поливиниловых эфиров и других полимеров, содержащих длинные боковые алифатические разветвления в каждом мономерном звене. Полимеры (или сополимеры в случае, если функциональные группы имеют различный тип) удобны для различных технологических приложений благодаря таким их свойствам, как пластичность, способность образовывать тонкие пленки и волокна. В зависимости от вида функциональных фрагментов такие материалы обладают различными механизмами оптической нелинейности. Полимерные соединения относятся к соединениям типа «гость-хозяин» [85]. В таких соединениях матрица полимера играет роль «хозяина», в то время как внедренные или химически связанные функциональные фрагменты — роль «гостей» .

Полимеры смесевого типа, имеют фоторефрактивный механизм нелинейности. Функциональные фрагменты в таких соединениях отвечают за образование, перенос и захват в ловушки носителей зарядов. Роль «хозяина» в таких соединениях может выполнять полимерная матрица или жидкий кристалл [86−88]. Фоторефрактивные полимеры имеют чувствительность S > 10см2/Дж, пространственное разрешение R «220 лин/мм, дифракционную эффективность 77 «86%, время хранения информации составляет / = 1 -ИОс. Однако, недостатком использования фоторефрактивных полимеров является необходимость приложения к образцам электрического поля > 10 В/мкм (для нарушения центральной симметрии среды). Частично этот недостаток может быть преодолен при использовании в качестве примеси жидкого кристалла [87] (полимер превращается из фоторефрактивного в фотохромный). Однако при этом ухудшается чувствительность и пространственное разрешение материала.

Для изучения фотооптических процессов в качестве фотохромных красителей, переходящих из трансв г/мс-форму под действием светового облучения, чаще всего используют разнообразные дихроичные красители, например азобензольные производные, спиропираны, спиоксазины, стильбены, фульгиды и др. [79,89]. Ароматические азокрасители наиболее часто применяются в качестве функциональных групп в полимерах. Z/мс-форма красителя недостаточно стабильна и медленно переходит в ходе тепловой релаксации, а также при облучении светом с Я > 470 нм в транс-форму. Максимум поглощения транс-формы приходится на Л, = 360 нм, цисизомеров-на =460нм. Очень важный момент /м/?сшс-^ис-изомеризации — изменение формы молекулы азокрасителя, что сопровождается возникновением у нее значительного диполного момент /л = ЗЦ. Если молекулы красителя возбуждаются поляризованным светом, то они ориентируются таким образом, чтобы направление их оптического перехода стало перпендикулярным направлению электрического вектора падающего света [89]. Таким образом свет как бы производит отбор по ориентации — процесс фотоселекции [90]. Явление фотоселекции изучали в работах [91,92] на примере «твердых растворов» азобензольных красителей (метиловый оранжевый, метиловый красный) в пленках ПВС, ПММА и ПВА под действием лазерного облучения (Я = 488 нм).

Однако индуцированные светом дихроизм и двулучепреломление (которое было достаточно большим, порядка 10″ 3) сохранялось лишь ограниченное время и затем полностью исчезало. Несколько позже близкие явления наблюдали Вильяме с сотрудниками [93,94] на примере смесевых композиций ПММА с фотохромными фульгидами. Значительную фотоиндуцированную оптическую анизотропию (Ал = 0.2−0.3) наблюдали в пленках Ленгмюра-Блодже ряда азобензольных красителей [80].

Для смесевых соединений полимеров с красителями, представляющих.

•у собой тонкие пленки с большими (>4см) рабочими апертурами, голографическая чувствительность составляла S = 0.26см2/Дж, пространственное разрешение — /? = 1500 лин/мм, дифракционная эффективность — rj < 80%, информация хранилась несколько месяцев.

Однако использование смесевых композиций полимеров с красителями в качестве материалов для записи информации имеет ряд существенных недостатков. Как правило, из-за плохой растворимости содержание красителя в полимерной матрице редко превышает 1−5 мол.%, введение более высоких концентраций фотохромных соединений ведет чаще всего к фазовому расслоению. Кроме того, такие смеси чрезвычайно чувствительны к температурным воздействиям. Изменение температуры способствует фазовому разделению. И, наконец, стабильность и цикличность работы подобных систем также весьма невелика. Процессы релаксации фотоиндуцированного дихроизма и двулучепреломления, определяемые диффузией низкомолекулярного фотохромного соединения, протекают достаточно быстро, что ведет к существенному изменению указанных оптических характеристик.

По ряду параметров вышеупомянутые соединения недостаточно удовлетворяют требованиям информационных технологий, поэтому появление материалов с улучшенными характеристиками позволит преодолеть существующие трудности. К числу таких реверсивных сред относятся системы, содержащие фотохромные молекулы (или их фрагменты), химически связанные с макромолекулами [95−100].

По существу они представляют собой сополимеры, одним из компонентов которых является фотохромное мономерное звено. В этом случае в состав ЖК-полимеров удается вводить на порядок большую концентрацию красителя без разрушения мезофазы, а стабильность таких систем уже исчисляется годами [101].

Азо-содержащие материалы (материалы, в которых в качестве химически присоединенных к полимерной цепи функциональных фрагментов используются азобензольные красители) могут быть использованы в голографии и системах долговременного хранения информации, в интегральной оптике, для генерации оптических гармоник [102−105]. При нагреве образцов время хранения голограммы существенно уменьшается, что позволяет использовать их в динамической голографии [106]. Впервые возможность использования фотохромных ЖК-сополимеров для оптической записи информации была продемонстрирована в работах [107,108], в которых использовались пленки смектических и нематических ЖК-сополимеров, содержащих азобензольные фрагменты в качестве фотохромных групп. Фоточувствительный гребнеобразный полимер с присоединенными молекулами азо-красителя, синтезированный на химическом факультете МГУ в лаборатории профессора Шибаева В. П. [109,ПО], является предметом исследований лаборатории адаптивной оптики под руководством Шмальгаузена В.И.

Следует заметить, что чувствительность, разрешающая способность и дифракционная эффективность таких полимерных соединений сравнимы с таковыми для других материалов: S >20 см2/Дж (при нагреве образца), R > 1500 лин/мм, 7 > 80%, однако, их явными преимуществами перед другими средами являются длительное время хранения информации (до нескольких лет), возможность получения очень тонких пленочных образцов (до 400 нм), больших рабочих апертур (>6см2), а также — возможность эффективного управления оптическими и динамическими параметрами и большой динамический диапазон.

На эффективность протекающих в полимере процессов сильно влияют тип полимерной матрицы, вид функциональных компонентов [111], тип молекулярного окружения и внешние условия [112−115]. Приближенные теоретические модели, предложенные для описания динамики процессов в аморфных полимерах описаны в [111,116,117]. Однако в них не учитывалось влияние полимерной матрицы и ближайшего окружения. В [118] была предложена уточненная модель процессов в полимере с ЖК свойствами, однако, она слишком сложна для нахождения аналитического решения.

Таким образом, из сказанного можно заключить, что на сегодняшний день существует множество материалов, которые широко изучаются и используются в задачах динамической голографии и адаптивной интерферометрии.

Фоточувствительные реверсивные полимерные материалы занимают свое, далеко не последнее, место в этом ряду. Эти материалы имеют некоторые недостатки для использования в динамической голографии, но в то же время они имеют ряд преимуществ перед другими материалами в задачах долговременного хранения информации. Однако, несмотря на это, они представляют широкий интерес для исследования в связи с их высокой чувствительностью, стойкостью к повторяющимся световым воздействиям, а также возможностью управления их динамическими характеристиками при помощи внешних воздействий [100,119,121,122]. Высокие значения нелинейно-оптических восприимчивостей этих полимеров позволяют осуществлять нелинейные преобразования световых пучков с достаточно малыми интенсивностями (I < 1 Вт/см2). Гребнеобразные сополимеры акрилового ряда с цианобифенильными фрагментами (азо фрагментами) в боковых группах, изучавшиеся в настоящей работе, являются одним из примеров таких соединений [101].

Цели диссертационной работы:

1. Получить уравнения, описывающие динамику формирования светоиндуцированных вкладов в показатель преломления азосодержащего полимера с ЖК свойствами, из балансных уравнений для плотностей распределения транси г/ис-изомеров азокрасителя. Сравнить уравнения, полученные из микроскопической модели, с феноменологическими.

2. Теоретически изучить влияние ЖК свойств и внешних условий на динамику энергообмена при двухволновом взаимодействии в азополимере. Для выявления области применимости микроскопического и феноменологического подходов провести сравнение результатов, полученных из этих моделей.

3. В схеме адаптивного интерферометра с пленкой азосодержащего полимера в качестве смесителя световых пучков экспериментально изучить динамику энергообмена в азополимере при разных внешних условиях, таких как температура полимера, отношение интенсивностей пучков, полная плотность мощности излучения.

4. Экспериментально исследовать возможность преобразования пространственных фазовых искажений одного из взаимодействующих пучков на входе полимерной пленки в амплитудные искажения другого на выходе и наоборот (амплитудные в фазовые).

Диссертация состоит из введения, четырех глав и заключения.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

.

В настоящей работе было продемонстрировано, что пленки фоточувствительного азосодержащего гребнеобразного полимера с ЖК свойствами могут эффективно использоваться в качестве смесителей световых пучков в адаптивном интерферометре.

В работе получены следующие основные результаты [106, 134−144]:

1. Выведена система связанных уравнений для светоиндуцированных вкладов в показатель преломления азосодержащего полимера с ЖК свойствами из балансных уравнений для плотностей распределения транси г/мс-изомеров азокрасителей, которая позволила описать светоиндуцированную анизотропию среды и получить уравнения для трех различных вкладов в показатель преломления, соответствующих трем главным направлениям. Полученная система уравнений в предельном случае пренебрежимо малой анизотропии сводится к известному феноменологическому уравнению.

2. Изучены типичные режимы энергообмена в азосодержащем фоточувствительном полимере, такие как взаимодействие световых волн, сдвинутых по частоте, переходной процесс при включении-выключении пучков, частотная модуляция одного из пучков. Теоретический анализ проведен с использованием как феноменологической, так и микроскопической моделей среды для случаев симметричного и несимметричного падения взаимодействующих пучков. В последнем случае разность углов падения пучков много меньше каждого из углов.

3. Теоретически показано, что при анализе переходных процессов методом разложения функции распределения частиц в ряд по полиномам Лежандра допустимо пренебрежение полиномами порядка выше второго.

4. Показано, что параметр ориентационного порядка для азосодержащего ЖК полимера сильно влияет на частотные зависимости светоиндуцированных показателей преломления и на характер анизотропии среды. Исследованы изменения параметра порядка в рамках диапазона, допускаемого используемой моделью.

5. Экспериментально продемонстрирована возможность визуализации фазовых возмущений с характерным временем, меньшим времени релаксации среды в адаптивном интерферометре с пленкой азополимера. При температурах в диапазоне 75-^90°С, длине волны источника когерентного излучения Х=0.532 мкм, плотности мощности излучения =125 мВт/см2, толщине пленки 50 мкм, угле схождения пучков 15° (в воздухе) диапазон детектируемых частот составил единицы герц.

6. Экспериментально показано, что такие параметры, как температура среды, отношение интенсивностей взаимодействующих пучков, плотность мощности излучения сильно влияют на скорость и эффективность энергообмена в переходном режиме (включение-выключение одного из пучков) и при временной модуляции фазы одного из взаимодействующих пучков. Эксперименты проведены на длине волны Я.=0.532 мкм.

7. Показано, что в пленках азосодержащего фоточувствительного полимера с ЖК свойствами пространственная фазовая модуляция входящего светового пучка преобразуется в амплитудную модуляцию выходящего и наоборот. Амплитудная модуляция преобразуется в фазовую на длине в несколько сантиметров, в то время как преобразование фазовой модуляции в амплитудную происходит на длине в десятки микрометров.

Автор выражает благодарность научному руководителю профессору В. И. Шмальгаузену за предложение темы настоящей диссертационной работы, постоянное внимание, ценные советы и замечания при работе с диссертацией.

Хочется выразить благодарность профессору В. П. Шибаеву за предоставленный полимерный материал, а также всему коллективу лаборатории адаптивной оптики кафедры общей физики и волновых процессов МГУ им. М. В. Ломоносова за создание доброжелательной обстановки, способствовавшей научной работе.