Аксиальное распределение интенсивности люминесценции и рассеяния возбуждающего излучения в кубических кристаллах с наведенной анизотропией

Эффективность взаимодействия оптического излучения с конденсированной средой в значительной мере определяется типом (мультипольностью) и ориентацией элементарных осцилляторов, характеризующих квантовые системы, взаимодействующие с излучением [1]. Например, при электродипольном взаимодействии энергия взаимодействия оптического излучения с центрами люминесценции зависит от ориентаций электрического вектора поля и вектора электрического дипольного момента элементарного осциллятора, связанного с квантовыми переходами, ответственными за поглощение и испускание света в центрах люминесценции. Для исследования природы и ориентации поглощающих и излучающих осцилляторов, которыми моделируются переходы в центрах окраски, используются методы поляризованной люминесценции. Необходимо отметить, что подобные исследования достаточно трудоемки и не всегда дают однозначные результаты, поэтому задача разработки новых методов определения мультипольности и ориентации элементарных осцилляторов до сих пор актуальна.

Известно, что при линейном взаимодействии поляризованного оптического излучения с кристаллами средней категории, содержащими анизотропные центры, обладающие дипольным моментом перехода, ориентированным под острым углом к оптической оси, аксиальное пространственное распределение интенсивности люминесценции имеет периодический характер [2]. Механизм эффекта пространственно-периодической модуляции интенсивности люминесценции хорошо изучен. Условием образования пространственных осцилляций поглощенной в линейном режиме мощности и энергии излучения является отклонение главных осей тензоров диэлектрической проницаемости и электрической восприимчивости, содержащихся в кристалле центров окраски и периодическим изменением состояния поляризации излучения, распространяющегося в двулучепреломляющем кристалле [2,3]- Сам факт изменения состояния поляризации давно известен и проявляется, в частности, в экспериментах Фрохта по изучению рассеяния света [4].

Экспериментальные исследования пространственной модуляции интенсивности люминесценции в облученных кристаллах MgF2 и AI2O3 показали, что глубина модуляции зависит от взаимной ориентации вектора дипольного момента относительно оптической оси кристалла и электрического вектора возбуждающего излучения. В работе [5] указывается, что характерный вид пространственной зависимости интенсивности люминесценции определяется типом элементарного осциллятора. Указанные исследования позволили сформулировать новый метод определения ориентации и природы элементарных осцилляторов, связанных с квантовыми переходами в центрах люминесценции, основанный на использовании пространственных зависимостей интенсивности люминесценции кристаллов. Однако данный метод ранее был развит только для анизотропных кристаллов, а возможность образования пространственно-периодической модуляции интенсивности люминесценции в кубических кристаллах с наведенной тем или иным способом анизотропией до начала наших исследований не изучалась.

Аксиальное пространственное распределения интенсивности люминесценции анизотропных сред определяется рядом факторов, относящихся как к возбуждающему оптическому полю, так и к самой среде, взаимодействующей с этим полем. В этом сложном явлении сочетаются: во-первых — пространственная динамика изменения состояния поляризации и спектра возбуждающего излучения при его распространении в среде и, во-вторых — процессы возбуждения и высвечивания энергии квантовыми системами, содержащимися в исследуемой среде. Для изучения и понимания этого сложного явления, особенно в нестационарных условиях (при фемтосекундном возбуждении), целесообразно, по-возможности, разбить его на более простые составные части и изучать их раздельно. Для этого в диссертации исследована среда не содержащая центров люминесценции, в которой в более чистом виде можно изучать динамику пространственного изменения поляризации и спектра возбуждающего оптического излучения. Вместе с тем, для удобства экспериментального исследования свойств распространяющегося в этой среде излучения в нее дополнительно введены центры рассеяния, отводящие малую часть излучения к наблюдателю (прибору). Индуцируемые в анизотропных средах пространственно-периодические зависимости интенсивности рассеяния обусловлены интерференцией рассеянных в направлении наблюдения поляризованных колебаний обыкновенного и необыкновенного лучей и, следовательно, связаны с изменениями пространственного распределения интенсивности, поляризации, а в ряде случаев и частоты оптического излучения. Этот методический прием был реализован для исследования динамики пространственного изменения поляризации и спектра возбуждающего оптического излучения с фемтосекундным временем продольной когерентности.

При нестационарном возбуждении люминесценции в анизотропных кристаллах амплитуда пространственных осцилляций интенсивности люминесценции затухает с расстоянием, а постоянная затухания связана с временными параметрами импульса (временем продольной когерентности) [6]. В связи с этим возникает необходимость проведения дополнительных исследований возбуждающего излучения с целью определения времени его продольной когерентности.

Для определения степени временной когерентности различных источников излучения, как правило, используются методы двухлучевой интерференции, основанные на анализе интерференционных картин, наблюдаемых в результате сложения двух волн исходящих от одного источника, но с временным запаздыванием. В общем случае, регистрируемая интерферограмма представляет собой автокорреляционную функцию (АКФ) первого порядка, конкретный вид которой определяется характеристиками источника излучения и позволяет определять время когерентности излучения.

В настоящее время наиболее распространенным методом измерения АКФ первого порядка является интерференционный метод, осуществляемый в обычном интерферометре Майкельсона, в котором переменная оптическая задержка, как правило, создается при линейном перемещении в одном из плеч зеркала или уголкового отражателя. Одним из существенных недостатков автокорреляторов, построенных на основе интерферометра Майкельсона, является необходимость их точной настройки. Фактически необходимо обеспечить точность положения зеркал интерферометра в пределах значительно меньших длины волны исследуемого излучения. Кроме этого существует другая проблема, связанная с влиянием флуктуаций положения зеркал при сканировании или при неизбежных вибрациях. Это влияние максимально при больших разностях хода и проявляется в дополнительной паразитной модуляции АКФ. Поэтому, задача разработки новых простых и надежных автокорреляционных устройств, позволяющих проводить измерения времени когерентности различных источников излучения, в том числе и в фемтосекундном временном диапазоне, до сих пор актуальна.

Нами был разработан оригинальный фемтосекундный поляризационный интерферометр, основанный на использовании анизотропной среды с управляемой толщиной, и проведен анализ влияния дисперсионного расплывания ультракороткого импульса, обусловленного кристаллическими элементами устройства на результат измерения времени продольной когерентности.

Таким образом, обоснована задача исследования аксиальных зависимостей интенсивности люминесценции и рассеяния возбуждающего излучения в кубических кристаллах с наведенной анизотропией при стационарных и нестационарных условиях возбуждения. Подобного рода исследования весьма актуальны и могут дать информацию: в первом случае о характеристиках квантовых систем, взаимодействующих с оптическим излучениемво втором — о пространственной динамике изменения поляризации и спектра возбуждающего излучения, обусловленной кристаллической средой.

Задача работы.

1. Теоретическое и экспериментальное исследование возможности реализации пространственно-периодического взаимодействия ориентированных центров люминесценции с поляризованным излучением в кубических кристаллах с наведенной тем или иным способом анизотропией и изучение возможности определения ориентации и типа элементарных осцилляторов центров окраски по параметрам индуцируемых в них пространственно-периодических зависимостей интенсивности люминесценции.

2. Расчетно-теоретическое и экспериментальное исследование пространственных зависимостей интенсивности и спектров рассеяния возбуждающего поляризованного фемтосекундного оптического излучения в замутненных кубических кристаллах с наведенной анизотропией.

3. Анализ влияния дисперсионного расплывания ультракороткого импульса на измерение автокорреляционной функции первого порядка, в разработанном оригинальном фемтосекундном интерферометре, основанном на использовании анизотропной среды переменной толщины.

Научная новизна работы.

1. Впервые показано, что в кубических кристаллах, с наведенной путем одноосного сжатия анизотропией, при взаимодействии поляризованного излучения с центрами люминесценции аксиальное распределение интенсивности может иметь пространственно-периодический характер, при условии, что угол между направлением приложения механического напряжения и характерной осью симметрии центров не равен 0 или я/2. Экспериментально показана возможность определения ориентации и типа элементарных осцилляторов центров окраски кубических кристаллов по параметрам индуцируемых в них периодических структур. Предложен пьезооптический модуляционно-люминесцентный метод исследования ориентации и типа элементарных излучателей в кубических кристаллах. В частности этим методом установлено, что элементарным осциллятором F3±центра в облученном кристалле LiF является ротатор.

2. В результате компьютерного моделирования и экспериментальных исследований установлено, что дисперсия света при рассеянии фемтосекундных импульсов обусловлена сдвигом фаз интерференционных картин, соответствующих различным спектральным компонентам падающего излучения.

3. Теоретические и экспериментальные исследования показали, что при использовании фемтосекундного кристаллического интерферометра для измерения времени когерентности фемтосекундных импульсов дисперсионное расплывание импульса не оказывает влияние на результат измерения автокорреляционной функции первого порядка.

Практическая значимость работы.

1. Разработаны экспериментальные средства для реализации нового пьезооптического модуляционно-люминесцентного метода исследования ориентации и типа элементарных излучателей в кубических кристаллах.

2. Создан оригинальный фемтосекундный кристаллический интерферометр, основанный на использовании кристаллической анизотропной среды с управляемой толщиной. Данный интерферометр может быть использован для измерения времени продольной когерентности как фемтосекундных лазерных импульсов, так и стационарных световых полей от хаотических источников.

Основные защищаемые положения.

1. В кубических кристаллах, с наведенной путем одноосного сжатия анизотропией, при взаимодействии поляризованного излучения с центрами люминесценции аксиальное распределение интенсивности может иметь пространственно-периодический характер, при условии, что угол между направлением приложения механического напряжения и характерной осью симметрии центров не равен 0 или л/2.

2. Характеристики пространственно-периодических зависимостей интенсивности люминесценции квантовых систем в кубических кристаллах с наведенной анизотропией отражают ориентацию и тип элементарных осцилляторов, связанных с оптическими переходами в этих квантовых системах, что служит обоснованием нового пьезооптического люминесцентного метода определения мультипольности и ориентации осцилляторов. В частности, этим методом доказано, что элементарным осциллятором, ответственным за переходы в Рз±центрах в облученных кристаллах LiF, является ротатор.

3. Дисперсия света, наблюдаемая при рассеянии поляризованного оптического излучения с фемтосекундным временем продольной когерентности в анизотропных кристаллах, содержащих электродипольные светорассеивающие частицы, обусловлена сдвигом фаз интерференционных картин различных спектральных составляющих рассеянного излучения и несет в себе информацию о пространственной динамике изменения поляризации и спектра излучения кристаллической средой.

4. Дисперсионное расплывание фемтосекундных импульсов не влияет на результат измерения автокорреляционной функции первого порядка этих импульсов в интерферометре, основанном на использовании кристаллической анизотропной среды с управляемой толщиной.

Апробация работы.

Основные результаты работы доложены и обсуждены на следующих конференциях и семинарах: IV, V, VI и VII Всероссийских школахсеминарах «Люминесценция и сопутствующие явления» (Иркутск, Россия, 1998, 1999, 2000 и 2001 гг.) — 11- и 12ш International conference on radiation physics and chemistry of inorganic materials (Tomsk, Russia, 2000 и 2003гг.) — VIII Международной школе-семинаре «Люминесценция и лазерная физика» (Иркутск, Россия, 2002 г.) — IX Всероссийской научной конференции студентов-физиков и молодых ученых. (Красноярск, Россия, 2003 г.), на научных семинарах Иркутского филиала Института лазерной физики СО РАН и лаборатории люминесценции кристаллов и физики лазерных сред НИИ Прикладной физики Иркутского государственного университета.

Публикации.

Результаты работы по теме диссертации опубликованы в семнадцати научных публикациях, включая двенадцать статей [7−18] и тезисы трех докладов всероссийских и международных научных конференций [19−21], а также одно свидетельство на полезную модель, выданное Российским агентством по патентам и товарным знакам [22].

Структура и объем диссертации

.

Диссертация содержит 132 страницы, иллюстрируется 32 рисунками, включает 7 таблиц и состоит из введения, трех глав, четырех приложений, раздела «Заключение» и списка цитируемой литературы из 140 наименований.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

.

В данной работе проведены исследования аксиальных зависимостей интенсивности люминесценции и рассеяния возбуждающего излучения в кубических кристаллах с наведенной анизотропией при стационарных и нестационарных условиях возбуждения. В работе получены следующие научные и практические результаты:

Впервые показано, что в кубических кристаллах, с наведенной путем одноосного сжатия анизотропией, при взаимодействии поляризованного излучения с центрами люминесценции аксиальное распределение интенсивности может иметь пространственно-периодический характер при условии, что угол между направлением приложения механического напряжения и характерной осью симметрии центров не равен 0 или ti/2. Экспериментально показана возможность определения ориентации и типа элементарных осцилляторов центров окраски кубических кристаллов по параметрам индуцируемых в них периодических структур. Предложен новый пьезооптический модуляционно-люминесцентный метод исследования ориентации и типа элементарных излучателей в кубических кристаллах. В частности, этим методом установлено, что элементарным осциллятором F3±центра в у-облученном кристалле LiF является ротатор. Указанный метод определения мультипольности и ориентаций элементарных осцилляторов люминесцирующих центров в кубических кристаллах дополняет известные методы исследования поляризованной люминесценции (метод азимутальных зависимостей, поляризационных отношений [30] и различные их модификации). Однако, в отличие от них, в предложенном методе не требуется измерения поляризационных отношений, например, степени поляризации люминесценции, что в ряде случаев значительно упрощает эксперимент. Другим преимуществом данного метода является его универсальность, т. е. он одинаково применим как к анизотропным, так и к кубическим кристаллам.

В результате компьютерного моделирования и экспериментальных исследований аксиального распределения интенсивности рассеяния возбуждающего излучения в кубических кристаллах с наведенной путем одноосного сжатия анизотропией установлено, что дисперсия света, наблюдаемая при упругом рассеянии поляризованного оптического излучения с фемтосекундным временем продольной когерентности в анизотропных кристаллах, содержащих электродипольные светорассеивающие частицы обусловлена сдвигом фаз интерференционных картин различных спектральных составляющих рассеянного излучения и несет в себе информацию о пространственной динамике изменения поляризации и спектра излучения кристаллической средой.

Создан оригинальный фемтосекундный кристаллический интерферометр, основанный на использовании кристаллической анизотропной среды с управляемой толщиной. Данный интерферометр может быть использован для исследования как фемтосекундных лазерных импульсов, так и стационарных световых полей от хаотических источников с фемтосекундным временем когерентности. Теоретические и экспериментальные исследования показали, что при использовании фемтосекундного кристаллического интерферометра для измерения времени когерентности фемтосекундных импульсов дисперсионное расплывание импульса не оказывает влияние на результат измерения автокорреляционной функции первого порядка.

Разработанный интерферометр практически не требует настройки и имеет достаточно простую конструкцию. Практика использования представленного интерферометра показала, что он не требует точной оптической юстировки, а внешние механические факторы не оказывают влияния на результаты измерений времени когерентности. Интерферометр работает на простом лабораторном столе, без какой-либо виброизоляции. Более того, ощутимая вибрация подвижных платформ, на которых установлены кристаллические призмы, вызванная вращением шагового двигателя, никак не сказывается на регистрируемой автокорреляционной функции первого порядка.