Диплом, курсовая, контрольная работа
Помощь в написании студенческих работ

Селективное восстановление NOx пропаном на механической смеси оксидных катализаторов

Диссертация: Селективное восстановление NOx пропаном на механической смеси оксидных катализаторов
ДиссертацияПомощь в написанииУзнать стоимостьмоей работы

При изучении селективного каталитического восстановления NOx пропаном (НС-СКВ NOx) на промышленных оксидных катализаторах СТК и НТК-10−1 ранее был обнаружен эффект сверхаддитивного увеличении каталитической активности на механических смесях катализаторов по сравнению с индивидуальными. Катализаторы СТК и НТК-10−1, не содержащие в своем составе благородных металлов, широко применяются в процессах… Читать ещё >

Содержание

  • ГЛАВА 1. ОБЗОР ЛИТЕРАТУРЫ
    • 1. 1. Каталитическое восстановление NOx
      • 1. 1. 1. Катализаторы НС-СКВ NOx
      • 1. 1. 2. Механизм реакции СКВ NOx углеводородами в избытке кислорода
      • 1. 1. 3. Промежуточные поверхностные комплексы в реакции НС-СКВ
    • 1. 2. Разложение оксидов азота на азот и кислород
  • ГЛАВА 2. ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНАЯ ЧАСТ
    • 2. 1. Методики проведения физико-химических исследований
      • 2. 1. 1. Рентгенофазовый анализ
      • 2. 1. 2. Рентгеноспектральный анализ
      • 2. 1. 3. Термопрограммированное восстановление водородом
      • 2. 1. 4. ТПД NO/NO2 в статическом реакторе
      • 2. 1. 5. ТПД NO/NO2 в проточном реакторе
    • 2. 2. Испытания активности катализаторов в НС-СКВ NOx
    • 2. 3. Определение эффективных констант скоростей реакций и кажущейся энергии активации в проточном реакторе
    • 2. 4. ИК спектроскопия in situ
      • 2. 4. 1. Регистрация ИК спектров в условиях ТПД NO/NO2 и НС-СКВ NOx
      • 2. 4. 2. Определение концентрации нитратов в условиях НС-СКВ NOx
      • 2. 4. 3. Спектрокинетические исследования
  • ГЛАВА 3. МЕХАНИЗМ СЕЛЕКТИВНОГО ВОССТАНОВЛЕНИЯ NOx ПРОПАНОМ В ИЗБЫТКЕ КИСЛОРОДА НА
  • КАТАЛИЗАТОРЕ НТК
    • 3. 1. Характеристика состояния катализатора 43 3.1.1. Фазовый состав 43 3 .1.2. Термопрограммированное восстановление в водороде
    • 3. 2. Адсорбционные свойства катализатора НТК
      • 3. 2. 1. Адсорбционные формы N
      • 3. 2. 2. Адсорбционные формы С3Н8, С3Н8+О
    • 3. 3. Влияние температуры на свойства поверхностных соединений и активность катализатора
    • 3. 4. Реакционная способность поверхностных комплексов 53 3 .5. Влияние состава реакционной смеси на свойства поверхностных соединений и активность катализатора НТК
      • 3. 5. 1. Влияние концентрации NO
      • 3. 5. 2. Влияние концентрации пропана
      • 3. 5. 3. Влияние концентрации кислорода
  • ГЛАВА 4. МЕХАНИЗМ СЕЛЕКТИВНОГО ВОССТАНОВЛЕНИЯ NOx ПРОПАНОМ В ИЗБЫТКЕ КИСЛОРОДА НА
  • КАТАЛИЗАТОРЕ СТК
    • 4. 1. Характеристика состояния катализатора
      • 4. 1. 1. Фазовый состав
      • 4. 1. 2. Термопрограммированное восстановление в водороде
    • 4. 2. Адсорбционные свойства катализатора СТК
      • 4. 2. 1. Адсорбционные формы N
      • 4. 2. 2. Адсорбционные формы кислорода
      • 4. 2. 3. Адсорбционные формы СзН8, С3Н8+О
    • 4. 3. Влияние температуры на свойства поверхностных соединений и активность катализатора
    • 4. 4. Реакционная способность поверхностных комплексов
      • 4. 4. 1. Реакционная способность нитрит-нитратных комплексов
      • 4. 4. 2. Реакционная способность комплексов адсорбированного пропана
    • 4. 5. Влияние состава реакционной смеси на активность и свойства поверхностных соединений
      • 4. 5. 1. Влияние концентрации NO
      • 4. 5. 2. Влияние концентрации пропана
      • 4. 5. 3. Влияние концентрации кислорода
  • ГЛАВА 5. ЯВЛЕНИЕ СИНЕРГИЗМА В ПРОЦЕССЕ СКВ NOx ПРОПАНОМ В ИЗБЫТКЕ КИСЛОРОДА НА МЕХАНИЧЕСКОЙ СМЕСИ ПРОМЫШЛЕННЫХ КАТАЛИЗАТОРОВ НТК-10−1 И СТК
    • 5. 1. Механизм СКВ NOx пропаном на катализаторах НТК-10и СТК — компонентах механической смеси
      • 5. 1. 1. Катализатор НТК
      • 5. 1. 2. Катализатор СТК
      • 5. 1. 3. Различия в механизме НС-СКВ NOx на катализаторах

      СТК и НТК-10−1 88 5.2. Влияние температуры на активность механической смеси катализаторов СТК и НТК-10−1 в реакции НС-СКВ NOx и свойства поверхностных соединений 89 5 .3. Влияние состава реакционного потока на активность механической смеси катализаторов СТК и НТК-10−1 в реакции НС-СКВ NOx

      5.3.1. Влияние концентрации пропана

      5.3.2. Влияние концентрации кислорода

      5.4. Идентификация продукта неполного окисления пропана на катализаторе СТК

      5.5. Механизм реакции НС-СКВ NOx и наблюдаемого эффекта синергизма

Селективное восстановление NOx пропаном на механической смеси оксидных катализаторов (реферат, курсовая, диплом, контрольная)

Современное энергообеспечение и автомобильный транспорт, создавая условия существования цивилизованного человечества, являются основными источниками загрязнения окружающей среды, в первую очередь, атмосферы.

Экологические проблемы, имеющие глобальный социальный характер, наиболее ярко проявляются в нефтеперерабатывающей отрасли, т. к. огромная энергонасыщенность этих предприятий создает значительную техногенную нагрузку на окружающую среду. Большую экологическую опасность представляют все процессы, связанные с нефтью, начиная от ее разведки и добычи и кончая использованием нефтепродуктов. Ущерб от промышленных технологий нефтехимии и нефтепереработки для окружающей среды и здоровья людей можно характеризовать риском, характер и масштабы которого зависят от типа и объемов потребляемого топлива, способов его использования, уровня технологии и эффективности проведения работ по уменьшению загрязнений. Особенности современных объектов нефтепереработки обуславливают их потенциальную экологическую и промышленную опасность, поэтому эти проблемы окружающей среды приобретают первостепенное значение.

Выбросы объектов нефтепереработки составляют двадцатую часть всех выбросов от промышленных предприятий России, при этом 1/15 часть — это выбросы жидких и газообразных веществ. Нефтеперерабатывающими предприятиями выбрасывается в атмосферу свыше 1050 тыс. т загрязняющих веществ, основными из которых являются углеводороды, окислы азота, углерода, серы.

В настоящее время, исходя из существующей структуры потребления нефтепродуктов, более половины средств, вкладываемых в развитие нефтяной и нефтеперерабатывающей промышленности, приходится на производство моторных топлив, поскольку именно нефть является практически единственным их источником.

Автомобиль выбрасывает в атмосферу до двухсот различных веществ, половина из которых представляет опасность для человека и окружающей среды. Ежегодно с конвейеров автозаводов сходит 40 млн. автомобилей, и тенденция увеличения их количества будет сохраняться. Предполагается, что в РФ к 2010 году количество автомобилей составит 14−16 единиц на 100 человек населения. Общее количество автомобильного транспорта возрастет до 46 млн. единиц. В связи с этим в крупных городах доля загрязнения воздуха автомобильными выхлопами в общем количестве выбросов, поступающих в атмосферу, составляет от 80 до 95%. При существующих темпах роста автомобильного парка валовое загрязнение окружающей среды может возрасти к 2005 г. в 1,6−1,8 раза. Так, в Москве по этой причине воздух загрязнен на 92−95%, удельные выбросы на один автомобиль составляют 845 кг, на одного жителя приходится более 120 кг, на 1 км площади города — 1260 кг.

Оксиды азота (NOx) являются побочными продуктами сжигания на воздухе любого топлива. Они образуются как в результате конверсии азота воздуха, так и вследствие окисления азота, находящегося в топливе в химически связанной форме. С наличием в атмосфере оксидов азота связаны кислотные дожди, фотохимический промышленный смог, снижение концентрации озона. Поэтому задача нейтрализации оксидов азота имеет особое значение.

Стратегическое значение имеют исследования, направленные на широкое использование каталитических экологически чистых технологий, сводящих до минимума объемы промышленных отходов или устраняющих причины их образования вовсе.

В настоящее время ведущими научными центрами проводятся фундаментальные исследования по разработке эффективных каталитических систем и новых технологий на их основе для обезвреживания токсичных соединений, а также по созданию экологически чистых безотходных процессов.

Комбинаторный катализ, основанный на скрининге свойств существующих промышленных катализаторов и их механических смесей в реакциях, которые в их присутствии ранее не исследовались и являются для этих катализаторов новыми, является одним из перспективных направлений экологического катализа в нынешнем веке. Промышленные катализаторы обладают рядом существенных достоинств, к числу которых, прежде всего, следует отнести: наличие банка данных их свойств, высокие эксплуатационные качества, воспроизводимость, существование отработанных промышленных способов их приготовления, недефицитность.

При изучении селективного каталитического восстановления NOx пропаном (НС-СКВ NOx) на промышленных оксидных катализаторах СТК и НТК-10−1 ранее был обнаружен эффект сверхаддитивного увеличении каталитической активности на механических смесях катализаторов по сравнению с индивидуальными. Катализаторы СТК и НТК-10−1, не содержащие в своем составе благородных металлов, широко применяются в процессах нефтехимии и нефтепереработки.

По-видимому, явление синергизма носит достаточно общий характер, однако единых представлений о его механизме практически нет. Установление природы синергизма требует знания детального механизма процесса на каждом катализаторе, составляющем механическую смесь.

Разработка любого каталитического процесса невозможна без знания механизма протекающих реакций. Исследование механизма реакции СКВ представляет интерес с точки зрения разработки научных основ для подбора эффективных катализаторов процесса и понимания природы их действия.

Одним из наиболее надежных и информативных подходов к установлению механизма гетерогенно-каталитической реакции является исследование промежуточных поверхностных соединений, их структуры, свойств и маршрутов превращений с применением спектрокинетического метода. Спектрокинетические измерения заключались в одновременном измерении активности катализатора и спектра поверхностных соединений. Проведение таких измерений в стационарном и нестационарном режимах позволяет определить скорость превращения поверхностного комплекса с помощью ИК-спектроскопии in situ и сравнить ее со скоростью реакции.

Целью данной работы являлось детальное исследование механизма процесса селективного восстановления N0 пропаном на катализаторах СТК, НТК-10−1, их механической смеси и установление природы наблюдаемого эффекта синергизма.

Научная новизна работы обеспечивается оригинальностью подхода при использовании разработанных многокомпонентных каталитических систем, определением природы эффекта синергизма на примере одной из бинарных композиций, а также установлением детального механизма восстановления оксидов азота пропаном в присутствии кислорода на оксидных катализаторах — компонентах механической смеси.

Практическая значимость. Полученные результаты имеют важное практическое значение для создания эффективных катализаторов процессов очистки газовых выбросов промышленности и автомобильного транспорта от оксидов азота и углеводородов.

Основные результаты работы изложены в следующих публикациях:

1. Ю. П. Закорчевная, Т. Н. Бурдейная, М. Н. Бахтияров. Очистка газовых выбросов на механических смесях промышленных катализаторов нефтехимических процессов. Российская конференция «Актуальные проблемы нефтехимии». Москва. 17−20 апреля 2001. Тезисы докладов, с. 303.

2. Ю. П. Закорчевная, В. А. Матышак, Т. Н. Бурдейная, В. Ф. Третьяков. О механизме селективного восстановления NOx пропаном в избытке кислорода на Cu, Zn, Al оксидном катализаторе по данным спектрокинетических измерений. VI Российская конференция «Механизмы каталитических реакций». Новосибирск. 1−5 октября 2002. Тезисы докладов, т.2, с. 139.

3. Ю. П. Закорчевная, А. Г. Закирова, Ю. Н. Букурова, В. Ф. Третьяков. Эффект синергизма и механизм реакции селективного каталитического восстановления оксидов азота пропаном на промышленных катализаторах НТК-10−1, СТК и их механической смеси. 1-я Международная Школа-конференции молодых ученых по катализу «Каталитический дизайн — от исследований на молекулярном уровне к практической реализации». Новосибирск. 2−6 декабря 2002. Тезисы докладов, с. 204.

4. В. Ф. Третьяков, В. А. Матышак, Т. Н. Бурдейная, Ю. П. Закорчевная. О механизме селективного восстановления NOx углеводородами в избытке кислорода на оксидных катализаторах I. Адсорбционные свойства Си-, Zn-, А1-оксидного промышленного катализатора НТК-10−1. Кинетика и катализ. 2003, т. 44, № 6, с. 915−920.

5. В. А. Матышак, В. Ф. Третьяков, Т. Н. Бурдейная, Ю. П. Закорчевная. О механизме селективного восстановления NOx углеводородами в избытке кислорода на оксидных катализаторах. II. Спектральные и кинетические характеристики промежуточных комплексов на Си-, Zn-, А1-оксидном промышленном катализаторе НТК-10−1. Кинетика и катализ. 2003, т. 44, № 6, с. 921−929.

6. В. Ф. Третьяков, Т. Н. Бурдейная, Ю. П. Закорчевная, В. А. Матышак, В Н. Корчак. О механизме селективного восстановления NOx углеводородами в избытке кислорода на оксидных катализаторах III. Адсорбционные свойства Fe-, Cr-оксидного промышленного катализатора СТК. Кинетика и катализ, в печати.

7. В. Ф. Третьяков, Т. Н. Бурдейная, Ю. П. Закорчевная, М. Н. Бахтияров, В. А. Матышак, В. Н. Корчак. О механизме селективного восстановления NOx углеводородами в избытке кислорода на оксидных катализаторах IV. спектральные и кинетические характеристики Промежуточных комплексов на Fe-, Cr-оксидном промышленном катализаторе СТК. Кинетика и катализ, в печати.

8. Ю. П. Закорчевная, Т. Н. Бурдейная, А. Г. Закирова, В. А. Матышак, В. Ф. Третьяков. Механизм реакции селективного восстановления NOx пропаном на механических смесях промышленных катализаторов по спектральным данным. Научная конференция ИНХС РАН им. А. В. Топчиева. Москва. 12−14 февраля 2003 г. Тезисы докладов, с. 115.

9. V. Tretyakov, Т. Burdeynaya, V. Matyshak, Y. Zakorchevnaya, A. Zakirova, L. Berezina. Design and characterization of oxide catalysts for NOx selective reduction by hydrocarbons in the oxygen excess. Российско-американский семинар «Advances in the understanding and application of catalysts». Москва. 28−30 мая 2003. Тезисы докладов, с. 241.

10. Ю. П. Закорчевная, А. Г. Закирова, Ю. Н. Букурова, J1.A. Березина. Эффект синергизма при восстановлении оксидов азота пропаном на механической смеси промышленных оксидных катализаторов. VTI международный Симпозиум молодых ученых, аспирантов и студентов «Техника и технология экологически чистых производств». Москва. 14−15 мая 2003. Тезисы докладов, с. 43.

11. Ю. П. Закорчевная, А. Г. Закирова, Л. А. Березина. Интермедиаты реакции селективного восстановления NOx пропаном на механических смесях промышленных катализаторов. Всероссийская научная молодежная конференция «Под знаком Сигма». Омск. 23−28 июня 2003. Тезисы докладов, с. 68.

12. Т. Н. Бурдейная, Ю. П. Закорчевная, А. Г. Закирова, JI.A. Березина, К. А Чернышов, В. А. Матышак, В. Ф. Третьяков. Изучение явления синергизма в реакции селективного восстановления оксидов азота пропаном на механических смесях промышленных катализаторов. XVII Менделеевский съезд по общей и прикладной химии. Казань. 22−25 сентября 2003. Тезисы докладов, т. 4, с. 368.

Показать весь текст

Список литературы

  1. И.Я. Защита воздушного бассейна при сжигании топлива. Л.: Недра. 1988. 312с.
  2. Попова Н. М Катализаторы очистки газовых выбросов промышленных производств. М: Химия. 1991. 175с.
  3. В.М., Самченко В. П., Атрощенко В. И. Катализ в азотной промышленности. Киев: Наукова думка. 1983. 200с.
  4. Yokoyama С., Misono М. Catalytic reduction of NO by propene in the presence of oxygen over mechanically mixed metal oxides and Ce-ZSM-5. // Catal. Let. 1994. v. 29. № 1−2. p. 1−6.
  5. Bethke K.A., Alt D., Kung M.C. NO reduction by hydrocarbons in an oxidizing atmosphere over transition metal-zirconium mixed oxides. // Catal. Let. 1994. v. 25. № 1−2. p. 37−49.
  6. Bethke K.A., Kung H.H. Supported Ag catalysts for the lean reduction of NO with СзНб. // J. Catal. 1997. v. 171. p. 1−10.
  7. Shpiro E.S., Joyner R.W., Grunert W., Hayes N.W., Siddiqui M.R.H., Baeva G.N. // Zeolites and related microporous materials: State of the art 1994 studies in surface science and catalysis. 1994. v. 84. p. 1483−1492.
  8. Burch R, Waiting T.C. Kinetics and Mechanism of the Reduction of NO by СзНк over Pt/Al203 under Lean-Burn Conditions. //J. Catal. 1997. v. 169. p. 45−54.
  9. Т.Н., Давыдова M.H., Глебов Л. С., Третьяков В. Ф. Селективное каталитическое восстановление оксида азота метаном в избытке кислорода на промышленных оксидных катализаторах. //Нефтехимия. 1997. т. 37. № 5. с. 427−430.
  10. Т.Н., Давыдова М. Н., Глебов Л. С. и др. Особенности селективного каталитического восстановления оксида азота пропаном на поликомпонентных оксидных композициях. //Нефтехимия. 1997. т. 37. № 6. с. 504−508.
  11. В.Ф., Бурдейная Т. Н., Матышак В. А. и др. Селективное восстановление N0 пропаном на промышленных оксидных катализаторах и их механической смеси. I. Эффект синергизма. //Кинетика и катализ. 2000. т. 41. № 2. с. 261−266.
  12. Т.Н., Матышак В. А., Третьяков В. Ф. и др. Селективное восстановление N0 пропаном на промышленных оксидных катализаторах и их механической смеси. П. Промежуточные комплексы и механизм реакции. // Кинетика и катализ. 2000. т. 41. № 3. с. 415−420.
  13. Tretyakov V.F., Burdeynaya T.N., Davydova M.N. et all. Synergistic Effect in Selective Reduction of NO by Alkanes over Mechanically Mixed Oxide Catalysts. // Topics in Catalysis. 2001. v. 16−17. № 1−4. p. 17.
  14. Chen H.-Y., Wang X., Sachtler W.M.H. Reduction of NOx over various Fe/zeolite catalysts. //Appl. Catal. A: General. 2000. v. 194−195. p. 159−168.
  15. Ueda A., Haruta M. Reduction of nitrogen monoxide with propene over Аи/АЬОз mixed mechanically with Mn203. //Appl. Catal. B: Environ. 1998. v. 18. № 1−2. p. 115−121.
  16. Chen L., Horiuchi Т., Mori T. Catalytic reduction of NO over a mechanical mixture of NiGa204 spinel with manganese oxide: influence of catalyst preparation method. // Appl. Catal. A: General. 2001. v. 209. № 1−2. p. 97−105.
  17. Chen L., Horiuchi Т., Mori T. Catalytic reduction of NO by hydrocarbons over a mechanical mixture of spinel Ni-Ga oxide and manganese oxide. // Catal. Lett. 1999. v. 60. № 4. p. 237−241.
  18. Iwamoto M, Mizuno N., Yahiro H. // New Frontiers in Catalysis (Proc. 10th Int. Congr. Catalysis). Akademiai Kiado, Budapest. 1993. Part B. p. 1285.
  19. M. // Zeolites and Related Microporous Materials: State of the Art. (Proc. 10th Int. Zeolite Conf.). 1994. p. 1395.
  20. Iwamoto M. Heterogeneous catalysis for removal of NO in excess oxygen. Progress in 1994. // Catal. Today. 1996. v. 29. № 1−4. p. 29−35.
  21. Amiridis M.D., Zhang Т., Farrauto RJ. Selective catalytic reduction of nitric oxide by hydrocarbons. //Appl. Catal. B: Enviroa 1996. v. 10. № 1−3. p. 203−227.
  22. Centi G., Perathoner S. Nature of active species in copper-based catalysts and their chemistry of transformation of nitrogen oxides. // Appl. Catal. A: General. 1995. v. 132. № 1−2. p. 179−259.
  23. Walker A.P. Mechanistic studies of the selective reduction of NOx over Cu/ZSM-5 and related systems. // Catal. Today. 1995. v. 26. p. 107−128.
  24. Burch R Low NOx options in catalytic combustion and emission control. // Catal. Today.1997. v. 35. p. 27−36.
  25. Xin M., Hwang I.C., Woo S.I. FTIR studies of the reduction of nitric oxide by propene on Pt/ZSM-5 in the presence of oxygen. // J. Phys. Chem. B. 1997. v. 101. № 44. p. 90 059 009.
  26. Haneda M., Kintaichi Y., Inaba M., Hamada H. Infrared study of catalytic reduction of nitrogen monoxide by propene over Ag/Ti02-Zr02. // Catal. Today. 1998. v. 42. p. 127 135.
  27. Chen H.Y., Voskoboinikov Т., Sachtler W.M.H. Reduction of NOx over Fe/ZSM-5 Catalysts: Adsorption Complexes and Their Reactivity toward Hydrocarbons. // J. Catal.1998. v. 180. p. 171−183.
  28. Hadjiivanov K., Klissurski D., Ramis G., Busca G. Fourier transform IR study of NOx adsorption on a CuZSM-5 DeNOx catalyst. // Appl. Catal. B: Environ. 1996. v. 7. p. 251 267.
  29. Hadjiivanov K. Use of overtones and combination modes for the identification of surface NO{x} anionic species by IR spectroscopy. // Catal. Lett. 2000. v. 68. № 3. p. 157−161.
  30. Hadjiivanov K.I. Identification of neutral and charged NxOy surface species by IR spectroscopy. // Catal. Rev. Sci. Eng. 2000. v. 42. № 1−2. p. 71−144.
  31. Rahkamaa K, Keiski RL" Salmi T. // Proc. 9th Int. Symp. Varna. Bulgaria. 2000. p. 121.
  32. S., Ukisu Y., Miyadera T. // Phys. Chem. Chem. Phys. 2000. v. 2. p. 367.
  33. Adelman В., Beutel Т., Lei G., Sachtler W.MH. Mechanistic cause of hydrocarbon specificity over Cu/ZSM-5 and Co/ZSM-5 catalysts in the selective catalytic reduction of NOx. // J. Catal. 1996. v. 158. p. 327−335.
  34. Djonev В., Tsyntsarsky В., Klissurski D, Hadjiivanov K. IR spectroscopic study of NOx adsorption and NOx-Ог coadsorption on Co2+/Si02 catalists. // J. Chem. Soc. Faraday Trans. 1997. v. 93. № 22. p. 4055−4063.
  35. Shimizu K., Kawabata H., Satsuma A., Hattori T. Role of acetate and nitrates in the selective catalytic reduction of NO by propene over alumina catalyst as investigated by FTTR //J. Phys. Chem. B. 1999. v. 103. № 25. p. 5240−5245.
  36. Shimizu K., Kawabata H.- Maeshima H. et al. // J. Phys. Chem. B. 2000. v. 104. p. 2885.
  37. Meunier F.C., Breen. J.P., Zuzniuk V. et al. Mechanistic aspects of the selective reduction of NO by propene over Alumina and Silver-Alumina catalysts. // J. Catal. 1999. v. 187. p. 493−505.
  38. Long R.Q., Yang R.T. In situ FTIR study of Rh-Al-MCM-41 catalyst for the selective catalytic reduction of nitric oxide with propylene in the presence of excess oxygen. // J. Phys. Chem. B. 1999. v. 103. № 12. p. 2232−2238.
  39. Delahay G., Coq В., Broussous L. Selective catalytic reduction of nitrogen monoxide by decane on copper-exchanged beta zeolites. // Appl. Catal. В.: Environ. 1997. v. 12. p. 4959.
  40. Beutel Т., Adelman B.J., Lei G.-D., Sachtler W.M.H. Potential reaction intermediates of NOx reduction with propane over Cu/ZSM-5. // Catal. Lett. 1995. v. 32. p. 83−92.
  41. Cowan A.D., Dumpelmann R, Cant N.W. The Rate-determining step in the selective reduction of nitric oxide by methane over a Co-ZSM5 catalyst in the presence of oxygen. // J. Catal. 1995. v. 151. p. 356−363.
  42. Cant N.W., Cowan A.D. The mechanism of nitrogen oxides reduction by hydrocarbons and in other systems. // Catal. Today. 1997. v. 35. p. 89−95.
  43. M. // Chem. Rev. 1994. v. 95. p. 209.
  44. Fokema M.D., Ying J.Y. The selective catalytic reduction of nitric oxide with methane over nonzeolitic catalysts. //Catal. Rev. Sci. Eng. 2001. v. 43. № 1−2. p. 1−29.
  45. Г. А. Дисс.. канд. хим. наук. Москва. ИХФ РАН. 2001.
  46. Sadykov V.A., Ivanova A.S., Ivanov V.P., Alikina G. M, Kharlanov A.N., Lunina E.V., Lunin V.V., Matyshak V.A., Zubareva N.A., Rozovskii A.Ya. // Mater. Res. Soc. Symp. Ser. 1997. v. 454. p. 199.
  47. Matyshak V.A., Krylov O.V. In situ Ш. spectroscopy of intermediates in heterogeneous oxidative catalysis. // Catal. Today. 1995. v. 25. p. 1−87.
  48. Konin G. A., I’ichev A.N., Matyshak V.A., Khomenko T.I., Korchak V.N., Papakhin D.M., Kuritsyn D.Yu., Ivanova A.S., Sadykov V. A., Rozovskii A. Ya., Ross J.R.H.// Europacat-V. September. 2001. Limerick. Ireland. Abstracts Book 2. 21−0-10.
  49. Ansell G.P., Diwell A.F., Goloinski S.F., Hayes J.W., Rajaram R.R., Truex T.J., Walker A.P. Mechanism of the lean N0X reaction over Cu/ZSM-5. // Appl. Catal. B: Environ. 1993. v. 2. p. 81−100.
  50. Kintaichi Y., Hamada M., Tabata M., Sasaki M., Ito T. // Catal. Lett. 1990. v. 6. p. 239.
  51. Smits R.H.H., Iwasawa Y. Reaction mechanisms for the reduction of nitric oxide by hydrocarbons on Cu-ZSM-5 and related catalysts. // Appl. Catal. В.: Environ. 1995. v. 6. p. 201−207.
  52. Sun Т., Fokema M.D., Ying J.Y. Mechanistic study of NO reduction with methane over Co2+ modified ZSM-5 catalysts. // Catal. Today. 1997. v. 33. p. 251−261.
  53. Otsuka K., Zhang Q., Yamanaka I., Tono H, Hatano M., Kinoshita H. Reaction mechanism of NO reduction by CH4 over rare earht oxides in oxidizing atmosphere. // Bull. Chem. Soc. Jpn. 1996. v. 69. № 4. p. 3367−3373.
  54. Jen H.W., Gandhi H.S. // Envir. Catal. (J. N. Armor, Ed.). ACS Symp. Ser. 1995. v. 552. p. 53.
  55. Centi G., Perathoner S. Role and importance of oxidized nitrogen oxide adspecies on the mechanism and dynamics of reaction over copper-based catalysts. // Catal. Today. 1996. v. 29. № 1−4. p. 117−122.
  56. Sasaki M., Hamada H, Kintaichi Y., Ito T. Role of oxygen in selective reduction of nitrogen monoxide by propane in oxidizing atmosphere over zeolite and aluminabased catalysts. // Catal. Lett. 1992. v. 15. p. 297−304.
  57. Hamada H., Kintaichi Y., Sasaki M" Tabata M // Appl. Catal. 1991. v. 70. p. 15.
  58. Bethke K. A., Li C., Kung M.C., Yang В., Kung. H.H. The role of N02 in the reduction of NO by hydrocarbon over Cu-Zr02 and Cu-ZSM-5 catalysts. // Catal. Lett. 1995. v. 31. № 2−3. p. 287−299.
  59. Stakheev A. Yu" Lee C.W., Park S.J., Chong P.J. // Catal. Lett. 1996. v. 38. p. 271.
  60. Bamwenda G. R, Ogata A., Obuchi A., Takahashi Н., Mizuno К. Selective reduction of NO2 by propylene in excess oxygen over RI1/AI2O3. DRIFT spectroscopy and activity studies. //React. Kinet. Catal. Lett. 1995. v. 56. № 2. p. 311−320.
  61. Cho B.K., Yie J.E., Rahmoeller K. M Autonomous kinetic oscillations during NO+C2H4+ 02 reaction over Pt-ZSM-5 under highly oxidizing conditions. // J. Catal. 1995. v. 157. p. 14−24.
  62. Burch R, Millington P. J., Walker A.P. Mechanism of the selective reduction of nitrogen monoxide on platinum-based catalysts in the presence of excess oxygen. // Appl. Catal. B: Environ. 1994. v. 4. № 1. p. 65−94.
  63. Burch R, Watling T.C. // Catal. Lett. 1996. v. 37. p. 51.
  64. Burch R, Watling T.C. The difference between alkanes and alkenes in the reduction of NO by hydrocarbons over Pt catalysts under lean-burn conditions. // Catal. Lett. 1997. v. 43. № 1. p. 19−23.
  65. Hadjiivanov K., Dimitrov L. IR spectroscopy study of CO and NOx adsorption on a Cu/Zr-HMS catalyst. // Microp. Mesoporous Mat. 1999. v. 27. № 1. p. 49−56.
  66. Kantcheva M, Ciftlikli E. Z. FTIR spectroscopic characterization of NOx species adsorbed on Zr02 and Zr02-S042'. // J. Phys. Chem. B. 2002. v. 106. № 15. p. 3941−3949.
  67. Chi Y., Chuang S.S.C. Infrared and TPD studies of nitrates adsorbed on Tb407, 1л20з, BaO and Mg0/7-Al203. // J. Phys. Chem. B. 2000. v. 104. № 19. p. 4673−4683.
  68. Haneda M., Bion N. Daturi M., Saussey J., Lavalley J.-C., Duprez D., Hamada H. In situ fourier transform infrared study of the selective reduction of NO with propene over Ga203-A1203. // J. Catal. 2002. v. 206. p. 114−124.
  69. Fanson P.Т., Stradt M.W., Delgass W.N., Lauterbach J. Infrared evidence for the existence of nitrate species on Cu-ZSM5 during isothermal rate oscillations in the decomposition of N20. //Catal. Lett. 2001. v. 77. № 1. p. 15−19.
  70. Д.В., Филимонов B.H. Исследование хемосорбции окиси и двуокиси азота на окислах металлов методом ИК-спектроскопии.// Кинетика и катализ. 1973. т. 14. № 3. с. 760−766.
  71. С.А. Дисс.. канд. хим. наук. Новосибирск. Институт катализа СО РАН. 2000.
  72. Huang S.-J., Walters А.В., Vannice М. A. TPD, TPR and DRIFTS studies of adsorption and reduction of NO on La203 dispersed on Al203. // Appl. Catal. B: Environ. 2000. v. 26. № 2. p. 101−118.
  73. Sadykov V.A., Baron S.L., Matyshak V.A., Alikina G. M, Bunina RV, Rozovskii A. Ya., Lunin V.V., Lunina E.V., Kharlanov A.N., Ivanova A S., Veniaminov S.A. // Catal. Lett. 1996. v. 37. p. 157.
  74. Matyshak V.A., Il’ichev A.N., Ukharsky A. A, Korchak V.N. Intermediates in the reaction of NOx reduction with propane over Cu/ZSM-5 catalysts (by ESR TPD, and IR-spectroscopy in situ). // J. Catal. 1997. v. 171. № 1. p. 245−254.
  75. Sadykov V.A., Rozovskii A.Ya., Lunin V.V., Lin G.I., Alikina G.M., Buchtiyarova G.A., Zolotovskii B P., Beloshapkin S.A. // React. Kinet. Catal. Lett. 1999. v. 66. p. 337.
  76. S.A., Matyshak V.A., Paukshtis E.A., Sadykov V.A., Ilyichev A.N., Ukharskii A.A., Lunin V.V. // React. Kinet. Catal. Lett. 1999. v. 66. p. 297.
  77. Beutel Т., Adelman B.J., Sachtler W.M.H. FTIR study of the nitrogen isotopic exchange between adsorbed 15N02 complexes and uNO over Cu/ZSM-5 and Co/ZSM-5. // Appl. Catal. B: Environ. 1996. v. 9. p. 1−10.
  78. K., Satsuma A., Hattori T. // Catal. Survey Jap. 2000. v. 4. p. 115.
  79. Shimizu K., Shibata J., Yoshida H., Satsuma A., Hattori T. Silver-alumina catalysts for selective reduction of NO by higher hydrocarbons: structure of active sites and reaction mechanism. // Appl. Catal. B: Environ. 2001. v. 30. № 1−2. p. 151−162.
  80. Sadykov V.A., Kuznetsova T.G., Alikina G.M., Doronin V.P., Sorokina TP., Bunina R.V., Kochubei D.I., Novgorodov B.N., Paukshtis E.A., Fenelonov V.B., Derevyankin A.Yu., Zaikovskii V.I., Beloshapkin S.A., Kolomiichuk V.N., Anufrienko V.F., Vasenin N T.,
  81. Captain D.K., Amiridis M.D. NO Reduction by propylene over Pt/Si02: an in situ FTIR study. // J. Catal. 2000. v. 194. № 2. p. 222−232.
  82. E., Menezo J.C., Duprez D., Barbier J. // Topics in Catalysis. 2001. v. 16−17. № 4. p. 225.
  83. Maunula Т., Ahola J., Hamada H. Reaction mechanism and kinetics of NOx reduction by propene on CoOx/alumina catalysts in lean conditions. // Appl. Catal. B: Environ. 2000. v. 26. № 3. p. 173−192.
  84. Chi Y., Chuang S.S.C. Infrared study of NO absorption and reduction with СзНб in presence of 02 over Cu0/Al203. // J. Catal. 2000. v. 190. № 1. p. 75−91.
  85. Cant N.W., Liu I.O.Y. The mechanism of the selective reduction of nitrogen oxides by hydrocarbons on zeolite catalysts. // Catal. Today. 2000. v. 63. № 2−4. p. 133−146.
  86. Schiesser W., Vinek H., Jentys A. Surface species during catalytic reduction of NO by propene studied by in situ IR-spectroscopy over Pt supported on mesoporous А12Оз with MCM-41 type structure. //Appl. Catal. B: Environ. 2001, v. 33. p. 263−274.
  87. Cant N.W., Chambers D.C., Cowan A.D., Liu 1.0. Y., Satsuma A. // Topics in Catalysis. 2000. v. 10. p. 13.
  88. Sumiya S., He H., Abe A. et al. Formation and reactivity of isocyanate (NCO) species on Ag/Al203. // J. Chem. Soc. Faraday Trans. 1998. v. 94. № 15. p. 2217−2219.
  89. Gerlach Т., Baerns M. Application of the TAP-2 reactor and FTIR in elucidating the mechanism of N02 reduction by propene over an acidic mordenite. // Chem. Eng. Sci. 1999. v. 54. № 20. p. 4379−4384.
  90. Radtke F., Koeppel R A., Baiker A., Centi G. et al. // Envir. Catal. SCI Pub. Rome. 1995.
  91. Bamwenda G. R, Ogata A., Obuchi A. et al. Selective reduction of nitric oxide with propene over platinum-group based catalysts: Studies of surface species and catalytic activity. //Appl. Catal. B: Environ. 1995. v. 6. p. 311−323.
  92. Y., Sato S., Muramatsu G., Yoshida K. // Catal. Lett. 1991. v. 11. p. 177.
  93. Т., Adelman В., Sachtler W.MH. // Catal. Lett. 1996. v. 37. p. 125.
  94. S.J. // Diesel Exhaust Aftertreatment. PhD Thesis. Delphi TU. Amsterdam. 1999.
  95. C., Misono M. // Catal.Today. 1994. v. 22. p. 59.
  96. Otsuka K., Takahashi R, Атакаwa K., Yamanaka I. Partial oxidation of light alkanes by NOx in the gas phase. // Catal. Today. 1998. v. 45. p. 23.
  97. Lukyanov D.B., Sill G., d’ltri J.L., Hall W.K. Comparison of catalyzed and homogeneous reactions of hydrocarbons for selective catalytic reduction (SCR) of NOx. // J. Catal. 1995. v. 153. № 2. p. 265−274.
  98. Captain D.K., Roberts K.L., Amiridis M.D. The selective catalytic reduction of nitric oxide by propylene over Pt/Si02. // Catal. Today. 1998. v. 42. № 1−2. p. 93−100.
  99. Hamada H. Selective reduction of NO by hydrocarbons and oxygenated hydrocarbons over metal oxide catalysts. // Catal. Today. 1994. v. 22. p. 21−40.
  100. Zuzaniuk V., Meunier F. C., Ross J. R H. Differences in the Reactivity of Organo-Nitro and Nitrito Compounds over A^Cb-Based catalysts active for the selective reduction of NOx. //J. Catal. 2001. v. 202. p. 340−353.
  101. Ay lor A.W., Lobree L.J., Reimer J. A., Bell A.T. // Proc. 11th Intern. Congr. Catal. Stud. Surf. Sci. Catal. V. 101 A. Elsevier Science В. V. 1996. p. 661.
  102. Aylor A.W., Lobree L.J., Reimer J. A., Bell A.T. NO Adsorption, desorption, and reduction by CH4 over Mn-ZSM-5. // J. Catal. 1997. v. 170. № 2. p. 390−401.
  103. Haj K.O., Ziyade S., Ziyad M., Garin F. DeNOx reaction studies: Reactivity of carbonyl or nitro-compounds compared to С3Нб: influence of adsorbed species in N2 and N2O formation. //Appl. Catal. B: Environ. 2002. v. 37. p. 49−62.
  104. A.H., Матышак В. А., Корчак B.H., Ян Ю.Б. Взаимодействие нитрометана и NH3 с цеолитами HZSM-5 и CuZSM-5 по данным ЭПР и ТПД. // Кинетика и катализ. 2001. т. 42. № 1. с. 108−114.
  105. Cowan A.D., Cant N.W., Haynes B.S., Nelson P.F. The Catalytic Chemistry of Nitromethane over Co-ZSM-5 and Other Catalysts in Connection with the Methane-NOx SCR Reaction. //J. Catal. 1998. v. 176. № 2. p. 329−343.
  106. Chen H.-Y., Voskoboinikov Т., Sachtler W.M.H. Reduction of NOx over Fe/ZSM-5 catalysts: mechanistic causes of activity differences between alkanes. // Catal. Today. 1999. v. 54. № 4. p. 483−494.
  107. Д.В., Попова H.M. Каталитическая очистка выхлопных газов. Алма-Ата: Наука. 1970. 189с.
  108. Sirilumpen М., Yang RT., Tharapiwattananon N. Selective catalytic reduction of NO with hydrocarbon on Cu2±exchanged pillared clay: An IR study of the NO decomposition mechanism // J. Mol. Catal. A.: Chem 1999. v. 137. p. 273−286.
  109. Klingenberg В., Vannice M.A. NO adsorption and decomposition on ЬагОз studied by DRIFTS. //Appl. Catal. B: Environ. 1999. v. 21. № 1. p. 19−33.
  110. Iwamoto M., Misono M., Morooka Y. and Kimura S. Future Opportunities in Catalytic and Separation Technology, Elsevier, Amsterdam. 1990. p. 121.
  111. Iwamoto M, Yahiro H., Mizuno N. et al. // J. Phys. Chem. 1992. v. 96. p. 9360.
  112. Aylor A.W., Larsen S C., Reimer J. A., Bell A.T. // J. Catal. 1995. v. 157. p. 592.
  113. Т., Iwamoto S., Kojo S., Yoshida T. // Catal. Lett. 1992. v. 13. p. 87.
  114. Valyon J., Hall W.K. Effects of reduction and reoxidation on the infrared spectra from Cu-Y and Cu-ZSM-5 zeolites. // J. Phys. Chem. 1993. v. 97. № 27 p. 7054−7060.
  115. Chao C.C., Lunsford J.H. Infrared studies of the disproportionation reaction of nitric oxides on Y-type zeolites. // J. Am. Chem. Soc. 1971. v. 93. № l.p. 71−77.
  116. E.RS. //J. Catal. 1970. v. 22. p. 158.
  117. Tabata Т., Kokitsu М., Okada О. Study on patent literature of catalysts for a new NOx removal process. //Catal. Today. 1994. v. 22. p. 147−169.
  118. Burch R, Sullivan J.A., Waiting T.C. Mechanistic considerations for the reduction of NOx over Pt/Al203 and А120з catalysts under lean-burn conditions. // Catal. Today. 1998. v. 42. № 1−2 p. 13−23.
  119. Inui Т., Iwamoto S., Kojo S. Removal of nitric oxide on metallosilicate catalysts. // Catal. Today. 1994. v. 22. p. 41−57.
  120. Powder Diffraction File, Pub. Int. Centre for Diffraction Date. Swarthmore. PA. USA (2000).
  121. И.И., Шуб Б.P., Скляров A.B. Высокочувствительный манометр Пирани с автоматической записью. // Журн. физ. химия. 1970. т. 44. № 8, с. 2112−2113.
  122. И. А., Страхов Б. В., Осипов А. И. Кинетика химических реакций. М.: МГУ. 1995. 347с.
  123. В.А., Крылов О. В. Проблемы количественных спектральных измерений в гетерогенном катализе. Коэффициенты экстинции колебаний в адсорбированных веществах. // Кинетика и катализ. 2002. т. 43. № 3. с.422−439.
  124. А.А. ИК-спектроскопия в химии поверхностных окислов. Новосибирск: Наука. 1984.
  125. К. Инфракрасные спектры и строение органических соединений. М: Мир. 1965.
  126. О.В., Матышак, В.А. Промежуточные соединения в гетерогенном катализе. М: Наука. 1996. 316 с.
  127. Fabrizioli P., Burgi Т., Baiker A. Environmental Catalysis on Iron Oxide-Silica Aerogels: Selective Oxidation of NH3 and Reduction of NO by NH3. // J. Catal. 2002. v. 206. p. 143 154.
  128. Powder Diffraction File, Pub. Internationale Centre for Diffraction Date, Swarthmore, PA, USA. 1992.
  129. . В.Ю. Дисс.. доктора хим. наук. Москва. ИОХРАН. 1980.
  130. . А.В. Дисс.. канд. хим. наук. Москва. ИОХРАН. 1988.
  131. ChenM., Tench. A. J.//Adv. Catal. 1982. v. 32. p. 2.
  132. Al-Mashta B.F., Sheppard N., Lorenzelli V., Busca G. // J. Chem. Soc. Faraday Trans. 1. 1982. v. 78. p. 974.
  133. . P.К. Дисс.. канд. хим. наук. Ереван. 1978.
  134. Griffiths D.W.L., Hallam Н.Е. and Thomas W.J. Infrared study of adsorption and oxidation of ammonia on ferric oxide. // J. Catal. 1970. v. 17. № 1. p. 18−23.
  135. Чувылкин НД, Жидомиров Г. М, Казанский В. Б. // Кинетика и катализ. 1978. т. 19. № 3. с. 561−566.
  136. В.А. Определение роли поверхностных комплексов в каталитической реакции с помощью спектрокинетического метода. // Кинетика и Катализ. 1997. т. 38. № 3. с. 432−437.
  137. Т.Н. Дисс.. доктора хим. наук. Москва. ГАНГ им. И М. Губкина. 1998.
Заполнить форму текущей работой

На отлично!