Теория зеркального отражения рентгеновских лучей от неидеальных многослойных наноструктур и ее применение в рефлектометрии сверхрешеток Fe/Cr

В последние годы возник интерес к созданию различного рода устройств на основе магнитных многослойных наноструктур. Такой интерес обусловлен, прежде всего, тем, что эти структуры представляют собой новый класс магнитных материалов, в которых наблюдаются эффекты, нехарактерные для объемных магнетиков. Магнитные многослойные наноструктуры изготавливаются обычно либо в виде сэндвичей (трехслойных структур), состоящих из двух ферромагнитных слоев разделенных неферромагнитной прослойкой, либо в виде магнитных металлических сверхрешеток (ММС), образованных чередующимися слоями различных металлов, из которых хотя бы один является ферромагнитным. В сэндвичах и ММС толщина отдельных слоев меняется от нескольких атомных монослоев до нескольких сотен монослоев и точно контролируется на атомном уровне. На перспективность изучения таких структур указывалось давно, однако, реальные возможности для получения ММС возникли лишь 25 лет назад в связи с развитием новых технологий роста монокристаллических пленок [1], таких как молекулярно-лучевая эпитаксия (МЛЭ), магнетронное распыление и др.

Магнитные многослойные структуры привлекают к себе огромное внимание прежде всего в связи с обнаружением в них ряда новых физических эффектов, таких как гигантское магнетосопротивление [2, 3, 4], осциллирующее межслойное обменное взаимодействие [5], неколлинеарное магнитное упорядочение [6, 7] и др. Многие из упомянутых эффектов впервые наблюдались в сверхрешетках Fe/Cr. Эта система считается «модельной» и исследуется особенно интенсивно.

В 1986 году впервые была получена сэдвичевая структура с антиферромагнитным обменным взаимодействием слоев железа (толщиной 100 А) через тонкий слой хрома (толщиной 8 А) [8]. Позднее этот эффект был также обнаружен в сверхрешетках Fe/Cr [5]. Впоследствии было 4 показано, что межслойное взаимодействие в Fe/Cr сверхрешетках осциллирует при изменении толщины слоя хрома [5], причем возможны как длиннопериодические осцилляции с характерным периодом около 16 А [5, 912], так и короткопериодические осцилляции (с периодом в 2 монослоя для Fe/Cr/Fe) [13]. Теоретические исследования [14] связывают возникновение осцилляций с конкретными особенностями Ферми — поверхности хрома, причем несовершенство межслойных границ может приводить к исчезновению короткопериодических осцилляций. И действительно, в сверхрешетках, где межслойные несовершенства становится порядка двух монослоев, осцилляции короткого периода не наблюдаются [15].

Открытие в 1988 эффекта гигантского магнетосопротивления (ГМС) в сверхрешетках Fe/Cr [2] и сэндвичах Fe/Cr/Fe [3] стимулировало многочисленные экспериментальные и теоретические исследования физических свойств ММС. В отличие от обычных ферромагнитных материалов, где величина магнетосопротивления AR/R составляет лишь несколько процентов (максимум ~3% при комнатной температуре наблюдается в пермаллое), в ММС величина магнетосопротивления AR/R=(R (H)-R (0))/R (0) может иметь большое значение: так, в сверхрешетках Fe/Cr величина AR/R достигает 50% при температуре 1,5 К [2] и 12% при комнатной температуре [16]. Основную роль в формировании ГМС играет спин-зависящее рассеяние электронов проводимости на межслойных границах (интерфейсах) ММС [17, 18, 19]. Несовершенства структуры межслойной границы служат источниками такого спин-зависящего рассеяния. В последнее время появились экспериментальные работы по изучению влияния структурных особенностей интерфейсов на ГМС в сверхрешетках Fe/Cr. В экспериментах, где свойства межслойных границ изменялись с помощью отжига при различных температурах, было обнаружено, что существует некоторая оптимальная степень несовершенства межслойных границ, при которой достигается максимальное магнитосопративление [17]. С другой стороны, исследования влияния 5 процессов роста сверхрешеток Fe/Cr при различных внешних условиях показали, что ГМС растет с увеличением степени несовершенства межслойных границ [19]. Однако в [20] показано, что увеличению магнетосопротивления должны способствовать совершенные, гладкие межслойные границы. Хотя результаты этих исследований кажутся противоречивыми, каждый из этих экспериментов подтверждает зависимость эффекта ГМС от свойств межслойных границ магнитных многослойных структур Fe/Cr.

Обнаруженный 1991 году в трехслойных Fe/Cr/Fe структурах [4, 12] и позднее, в 1995 году, в Fe/Cr сверхрешетках [21, 22, 23, 24, 25] эффект неколлинеарного упорядочения магнитных моментов слоев железа усилил интерес к исследованию структуры межслойных границ. Простейшая феноменологическая модель [6], которая была предложена для описания эффекта неколлинеарного упорядочения, состоит в представлении энергии обменного взаимодействия двух слоев Fe в виде Е — -J](m] т2)~ J2(m]m2)2, где тх и т2 — средние магнитные моменты слоев Fe. Первое слагаемое в этом выражении есть билинейное взаимодействие, обусловленое межслойным обменным РККИ взаимодействием. Второе слагаемое — биквадратичное обменное взаимодействие — приводит к возможности неколлинеарного упорядочения двух слоев Fe, при котором угол между и, и й2 отличен от 0° и 180°. В рамках модели, предложенной Слончевским [26], причиной возникновения сильного биквадратичного взаимодействия J2 является эффект флуктуаций толщины слоев Сг. При наличии террас на границе раздела Cr/Fe локальное билинейное взаимодействие J{(x) является ступенчатой функцией со средним значением Jx и осцилляциями ±2AJ, возникающими на границах террас. Конкуренция феррои антиферромагнитного обменных взаимодействий приводит в модели Слончевского к появлению неколлинеарного упорядочения усредненных магнитных моментов слоев Fe.

Появление несовершенств межслойных границ в виде террас может быть обусловлено тем фактом, что сверхрешетки Fe/Cr, выращенные методом МЛЭ на монокристаллической подложке, представляют собой псевдомонокристалл, который состоит из наномерных кристаллитов преимущественно столбчатой морфологии [27].

В формировании новых эффектов может играть роль и возможное отличие в структуре межслойных границ Cr/Fe, т. е. границ образованных напылением железа на слой хрома, и Fe/Cr, образованных напылением хрома на слой железа [15].

Известно [15, 28, 29], что при росте слоев Сг на поверхности Fe наблюдается диффузия атомов Сг в поверхностные монослои Fe, приводящая к образованию неупорядоченного поверхностного сплава Fe-Cr. Этот процесс начинается уже при достаточно низких температурах роста (около 100°С), а при температуре ~ 300 °C атомы Сг проникают в Fe на глубину от 2 до 4 монослоев. Заметим, что здесь и далее под температурой роста понимается температура подложки tsub, при которой осуществляется рост. При формировании на поверхности Fe слоя Сг сначала происходит полное (сплошное) заполнение первого монослоя Сг, а дальнейший его рост, в зависимости от условий роста, осуществляется либо в виде островков, либо послойно. Так, например, в работах [28,29] в которых изучался процесс роста слоя Сг на монокристаллических усах Fe, отмечано, что оптимальная температура, при которой обеспечивается совершенство первого монослоя Сг, равна примерно 180 °C, а последующий послойный рост Сг возможен был только в узком интервале температур от 280 °C до 300 °C.

Процесс роста слоя Fe на поверхности Сг остается пока менее изученным. В работах [28,29] утверждается, что в этом случае сплавообразования не происходит, однако в работе [31] было замечено, что при отжиге образцов (100) Cr/Fe в интервале температур от 200 °C до 300 °C происходит сплавообразование: атомы Fe проникают в слой Сг, образуя упорядоченный сплав Fe0.5Cr0.5. 7.

Отмеченные выше результаты были получены при исследовании in situ процессов эпитаксиального роста локальными методами (сканирующая туннельная микроскопия и различные разновидности Оже-спектроскопии). Что касается атомной структуры межслойных границ в сверхрешетках Fe/Cr, то информация здесь достаточно противоречива. Поскольку структура границ очень сильно зависит от условий роста (а также от материала подложки и степени совершенства ее поверхности), то неудивительно, что в различных работах даются разные оценки размеров межслойных границ. При этом в немалой степени сказывается различие используемых авторами методов определения структурных параметров интерфейсов. Например, мессбауэровские исследования [32] показали, что в сверхрешетках Fe/Cr, выращенных при tsub = 180-ь200°С на подложках (100) MgO, толщины межслойных границ (суммарный размер Fe/Cr и Cr/Fe интерфейсов) составляют 7н-8 А. Однако, по данным рентгеновской рефлектометрии, полученным в работе [33] на сверхрешетках [Fe (20A)/Cr (l lA)]2o, выращенных при ^ui=250°C на подложках (100) MgO, среднеквадратичные шероховатости межслойных границ составляют 1.7 А для Fe/Cr и 2.9 А для Cr/Fe границы. Существенная разница в оценках указывает на необходимость проведения исследований структуры межслойных границ на серии сверхрешеток, выращенных на идентичных подложках в одних и тех же технологических условиях, но при разной температуре роста .

Таким образом, для правильного понимания и корректного описания физических свойств сверхрешеток Fe/Cr является важным исследование структуры межслойных границ в этих объектах.

Рентгеновская рефлектометрия [34] на сегодняшний день является одним из основных методов для получения количественной информации о свойствах межслойных границ в уже сформировавшихся ММС. Этот метод основан на анализе зеркального отражения рентгеновского излучения от многослойной структуры, падающего под малыми углами скольжения к 8 поверхности. Структурные характеристики ММС восстанавливаются путем анализа рефлектометрической кривой. Такой анализ основан на методе моделирования, который использует процедуру численной подгонки теоретической рефлектометрической кривой к экспериментальным точкам путем минимизации невязки между ними.

К настоящему времени для описания отражения рентгеновских лучей от неидеальных межслойных границ разработан ряд достаточно эффективных теоретических подходов [34,35], которые позволяют в целом корректно описать изменение амплитуды отраженной волны. К сожалению, эти подходы игнорируют возможное изменение фазы волны, отраженной от неидеальной межслойной границы, хотя такие эффекты могут оказаться существенными [36].

Для обработки экспериментальных рефлектометрических спектров имеются две общедоступные программы [37, 38]. Их общей особенностью является использование недостаточно эффективного алгоритма минимизации SIMPLEX. Для того чтобы выявить структурные особенности сложных многослойных наноструктур с малым контрастом, таких, как сверхрешетки Fe/Cr, необходимо использование более совершенных методов минимизации.

Цель работы.

Целью настоящей работы является создание теории зеркального отражения рентгеновских лучей от неидеальных многослойных наноструктур и ее применение в рефлектометрических исследованиях сверхрешеток Fe/Cr.

Конкретными задачами данной работы являлись;

1. Развитие теории малоуглового зеркального отражения рентгеновского излучения от многослойных наноструктур с неидеальными границами раздела, учитывающей изменение фазы волны.

2. Развитие методики определения структуры межслойных границ многослойных наноструктур методом рентгеновской рефлектометрии. 9.

Создание компьютерной программы обработки экспериментальных рефлектометрических спектров.

3. Исследование методом рентгеновской рефлектометрии структуры межслойных границ в сверхрешетках Fe/Cr, выращенных при различных температурах.

Научная новизна состоит в следующем:

1. В рамках метода фазовых функций построена теория отражения рентгеновских лучей от неидеальной межслойной границы. Получены формулы, описывающие изменение фазы волны отраженной от неидеальной межслойной границы. Предложен новый структурный параметр, который является мерой асимметрии в изменении профиля диэлектрической восприимчивости на границах раздела.

2. Разработана методика определения структурных характеристик многослойных наноструктур и создана компьютерная программа для обработки экспериментальных рефлектометрических спектров.

3. Проведено систематическое исследование влияния температуры роста на структуру межслойных границ сверхрешеток Fe/Cr. Установлен оптимальный температурный интервал роста, в котором образуются структуры с наименьшими значениями среднеквадратичных шероховатостей межслойных границ. Показано, что при малых толщинах слоев Сг среднеквадратичная шероховатость межслойных границ, образованных напылением железа на слой хрома (далее — граница Cr/Fe) больше среднеквадратичной шероховатости границ, образованных напылением хрома на слой железа (далее — граница Fe/Cr), с увеличением толщины слоев Сг величина шероховатости границы Cr/Fe уменьшается.

4. Показано, что вблизи границ раздела Cr/Fe и Fe/Cr образуются переходные области с преобладающим содержанием Сг.

Научная и практическая ценность работы:

Научная ценность диссертационной работы состоит в углублении знаний о механизмах отражения рентгеновского излучения в неидеальных.

10 многослойных наноструктурах. Предложенная в диссертации теория может быть использована для дальнейшего развития рентгеновских методов исследования многослойных структур. Разработанная методика и созданная компьютерная программа могут быть использованы для структурных исследований многослойных наноструктур методом рентгеновской рефлектометрии. Результаты исследования закономерностей формирования межслойных границ магнитных сверхрешеток Fe/Cr .могут быть использованы для совершенствования технологии роста магнитных металлических сверхрешеток.

Структура диссертации.

Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения, списка цитируемой литературы и двух приложений. Работа изложена на 122 страницах, включая 32 рисунка и 2 таблицы. Список цитируемой литературы содержит 100 наименований.

Заключение

.

В заключение приведем основные результаты диссертации.

1. Развита теория зеркального отражения рентгеновских лучей от многослойных наноструктур, которая позволяет учесть изменение фазы электромагнитной волны, отраженной от неидеальной межслойной границы. В приближении быстро меняющегося потенциала построено разложение в ряд для коэффициента отражения, учитывающее конечность — переходного слоя на границе и асимметрию профиля восприимчивости на межслойной границе. Найдены выражения для коэффициентов отражения и прохождения, описывающие изменение амплитуды и фазы волны, рассеянной на неидеальной межслойной границе.

2. Разработан метод и создана компьютерная программа для обработки рефлектометрических спектров с целью определения структурных параметров многослойных наносистем.

3. Из проведенного анализа рефлектометрических спектров сверхрешеток Fe/Cr, выращенных при разных температурах, установлено, что среднеквадратичная шероховатость межслойных границ является немонотонной функцией температуры роста, причем наименьшее значение среднеквадратичных шероховатостей наблюдается при росте в узком интервале температур 140−200°С. Показано, что при малых толщинах слоев Сг среднеквадратичная шероховатость Cr/Fe межслойных границ больше среднеквадратичной шероховатости Fe/Cr, с увеличением толщины слоев Сг величина шероховатости Cr/Fe уменьшается. Восстановлен профиль восприимчивости z (z) на межслойных границах внутри периодического блока структуры. Установлено, что вблизи границ раздела Cr/Fe и Fe/Cr образуются переходные области с преобладающим содержанием Сг.