Люминесценция анион-дефектных кристаллов корунда в интервале температур 300-900 К

Актуальность темы

.

Люминесценция твердых, жидких и газообразных сред, как физическое явление, является чрезвычайно востребованным во многих областях науки и техники. Современные достижения в физике конденсированного состояния, технологии выращивания кристаллов с заданными люминесцентными свойствами, методах направленного изменения этих свойств, позволили создать широкую номенклатуру материалов для практического применения их в качестве детекторов ионизирующих излучений и нейтронов. Наибольшее распространение такие детекторы получили при решении задач спектрометрии ядерных излучений в режиме реального времени и длительного сохранения информации о параметрах радиационных полей после окончания их воздействия. Последнюю группу в этой номенклатуре представляют твердотельные интегральные запоминающие детекторы, основанные на явлениях термостимулированной люминесценции (ТЛ), оптически стимулированной люминесценции (ОСЛ), радиолюминесценции (РЛ) и фототрансферной люминесценции (ФТТЛ).

Актуальность фундаментальных исследований, проводимых в этом направлений физики конденсированного состояния, следует из анализа областей применения запоминающих радиационно-чувствительных сред в современной мировой практике ТЛ дозиметрии, представленных в таблице 0.1 [1]. Здесь же приведены главные характеристики ТЛ детекторов: эффективный атомный номер, спектр люминесценции, относительная чувствительность, дозовый диапазон, фединг, являющиеся базовыми количественными ориентирами при создании новых и модификации имеющихся твердотельных дозиметрических сред.

В последние годы оптически стимулированная люминесценция становится все более популярным методом регистрации ионизирующих излучений, а ее физические и аппаратурные аспекты активно развиваются в ведущих дозиметрических лабораториях мира. В качестве основных.

Таблица 0.1 — Список основных материалов детекторов ионизирующих излучений и нейтронов [1].

Международное название Материал Область применения Эффективный атомный номер Спектр свечения, нм Чувствительность к 60Со относительно 1лР Ход с жесткостью Диапазон доз Фединг.

TLD-100 Медицина 8,2 350−600 1 1,25 10 мкГр -10 Гр 5% в год при 20 •с.

TLD-100H 1лР М&Си, Р Дозиметрия персонала и окружающей среды 8,2 400 15 0,98 1 мкГр-10 Гр Незначительный.

TLD-600 (изотоп 6Ь1) Mg. Ii Нейтронная дозиметрия 8,2 350−600 1 1,25 10 мкГр-10 Гр 5% в год при 20 •с.

TLD-600H (изотоп 6Ь0 1лР М§, Си, Р Нейтронная дозиметрия 8,2 400 15 0,98 1 мкГр-10 Гр Незначительный.

TLD-700 (изотоп 7Ь|) 1лР Mg. Ii гамма и бета излучение 8,2 350−600 1 1,25 10 мкГр -10 Гр 5% в год при 20 •с.

TLD-700H (изотоп 7Ь|) Ь1р М&Си, Р гамма и бета излучение окружающей среды 7,4 400 15 0,98 1 мкГр-10 Гр Незначительный.

TLD-200 СаР2 Оу Дозиметрия окружающей среды 16,3 Пик при 483,5 30 при 576,5 нм -12,5 0,1 мкГр-10 Гр 10% за первые 24 часа, 16% всего за 2 недели.

TLD-400 СаР2 Мп Дозиметрия окружающей среды и высокодозная 16,3 440−600 (пик при 500) 10 -13 0,1 мкГр — 100 Гр 8% за первые 24 часа, 12% всего за 3 месяца.

TLD-500 А1203: С Дозиметрия персонала и окружающей среды 10,2 420 30 2,9 0,05 мкГр -1Гр 3% в год.

TLD-800 Ь12в407 Мп Высокодозная дозиметрия 7,4 530−630 (пик при 605) 0,15 0,9 0,5 мГр -105Гр <5% за 3 месяца.

TLD-900 СаБОг Оу Дозиметрия окружающей среды 15,5 480 570 20 12,5 1 мкГр-100 Гр 2% за первый месяц, 8% всего за 6 месяцев преимуществ ОСЛ дозиметрии, по сравнению с традиционной ТЛД, считают отсутствие необходимости нагрева детекторов и связанных с ним проблем: обеспечение воспроизводимых законов нагрева, термическое тушение люминесценции, приводящее к зависимости выхода ТЛ от скорости нагрева, тепловое излучение нагретых элементов блока детектирования, существенное сокращение времени считывания информации. В основе метода лежит оптическое свобождение носителей заряда с уровней захвата (ловушек), заполненных при облучении ионизирующей радиацией, и регистрация люминесценции, обусловленной рекомбинацией освобожденных носителей на центрах люминесценции. Выход ОСЛ оказывается пропорциональным поглощенной дозе излучения и зависит от длины волны стимулирующего света. Метод ОСЛ интенсивно развивается в направлениях создания материалов детекторов и регистрирующей аппаратуры. В таблице 0.2 приведены химическим состав, тип легирующеи примеси, относительная чувствительность, диапазон линейности дозовой характеристики, длина волны стимуляции, длина волны основного эмиссионного пика, фединг и эффективный атомный номер изученных соединений, потенциально пригодных для применения их в ОС Л дозиметрии.

Таблица 0.2. — Химический состав, тип легирующей примеси, относительная чувствительность, диапазон линейности дозовой характеристики, длина волны стимуляции, длина волны основного эмиссионного пика, фединг, эффективный атомный номер

OSL material Relative OSL Sensitivity Linear dose range wavelength range/peak (run) Stimulation-wavelength (nm) Main emission-wavelength (nm) Fading rate ZEff- (Tissue=7.4).

А1203:С 1.00 nGy-10Gy 450−550 -420 <5%/y 11.3.

ВеО -1.00 nGy-10Gy -435 -335 6% in 1st 10 h and then nil 7.2.

MgO:Tb -1.00 100nGylOGy 500−560 375, 420, 440, 470, 500, 650 43% in 1st 36 h and then nil 10.8.

NaMgF3:Eu -10.0 |iGylOOGy -470 360 40% in 1 st 24 h and then nil 10.4.

KMgF3:Ce -10.0 lnGylOGy -470 -360 High and 4UK Self-irradiation. 14.7.

Li2AI204:Tb -0.01 200|iGylOGy <532 370, 420 and 440 50% in 1st 50 h 9.74.

Mg2Sto4:Tb -0.11 30nGylOGy <532 370, 420 and 440 30% in 1st 10 h and then 0 11.23.

Mg2Si04:Tb, Co -0.08 40(xGylOGy <532 370, 420 and 440 30% in 1st 10 h and then nil 11.23.

KCI:Eu -1.00 100nGylOGy 500−560 350 480 and 560 700 High and 40K Self-irradiation 18.1.

KBr:Eu -1.00 100nGylOGy 500−560 350 480 and 560 700 High and 40K 31.76.

NH4)2SiF6:TI -0.02 > few mGy 470 300−370 Self-irradiation 80% in 1st 10 h 10.31.

Y3AI5012:C -0.10 lOmGy-lOOGy 500−560 350−480 and 560−700 Negligible in 2 months 33.81.

Данные таблиц 0.1 и 0.2 содержат далеко не полный перечень областей практического применения явления люминесценции. В последние годы они существенно расширились. Помимо радиационной дозиметрии, физика и техника ТЛ и/или ОСЛ, РЛ, ФТТЛ используются в определении возраста геологических и археологических объектов, компьютерной радиографии и медицинской томографии, 20 дозиметрии и 20 дозовом картографировании, создании сенсорных датчиков для измерения температуры в труднодоступных местах. В соответствии с этими направлениями ведется систематический поиск новых люминесцентных материалов, способных в максимальной степени удовлетворять требованиям, предъявляемым к их свойствам в соответствии с планируемым практическим применением [3].

Результаты поисков новых технологий получения или направленного изменения люминесцентных свойств, как вновь синтезированных, так и известных материалов, регулярно обсуждаются на специализированных международных конференциях, систематизируются и обобщаются в монографиях и статьях научных журналов [4−12].

Объектом исследований в данной работе являлся монокристаллический номинально чистый анион-дефектный оксид алюминия а-А1203 [13]. На базе этого материала реализован, получивший распространение по всему миру, термолюминесцентный детектор, получивший название в отечественной литературе ТЛД-500К. По международной классификации и в списке современных реально используемых и перспективных материалов ионизирующих излучений и нейтронов, как это показано в таблицах 0.1 и 0.2, данный детектор известен как а-А1203:С или ТЫ>500.

Лидирующим положением среди других ТЛ и ОСЛ материалов кристаллы анион-дефектного а-А12Оз обязаны уникальному сочетанию дозиметрических свойств с радиационной и термической стойкостью, высокой теплопроводностью, химической инертностью, оптической прозрачностью от ультрафиолетового до инфракрасного диапазонов длин волн. Из таблиц 0.1 и 0.2, анализа современной литературы виден постоянный интерес к люминесцентным свойствам анион-дефектного корунда, поэтому продолжение исследований в этой области является актуальной задачей.

Цели и задачи работы.

Целью работы являлось экспериментальное исследование уровней захвата носителей заряда, ответственных за появление пиков ТЛ в диапазоне температур 300−900 К, изучение способов возбуждения пиков, спектра их свечения, реконструкция и расчет кинетических параметров, исследование влияния заполненности глубоких уровней захвата на весь комплекс люминесцентных явлений в кристаллах номинально чистого анион-дефектного корунда: ОС Л, ФТТЛ, РЛ, а также изучение закономерностей термо-фотоиндуцированных преобразований центров окраски и их связей со спектральным составом и чувствительностью ТЛ в основном дозиметрическом пике при 450 К.

Для достижения поставленной цели необходимо было решить следующие задачи:

1. Модернизировать экспериментальный комплекс для измерений высокотемпературной ТЛ, возбужденной УФ или рентгеновским излучением при любой температуре в интервале 300−900 К, снабдив его каналами для регистрации спектрального состава люминесценции.

2. Разработать методики интегрального и избирательного заполнения глубоких ловушек.

3. Исследовать зависимости выхода ТЛ и ФТТЛ, интенсивности и временных характеристик затухания ОСЛ от уровня заполнения глубоких ловушек.

4. На основании экспериментально полученных высокотемпературных кривых термовысвечивания, разработать методику, провести реконструкцию и получить реальные кривые ТЛ, не подверженные эффекту термического тушения, определить их кинетические параметры.

5. Изучить динамику превращений Би — центров в сложные центры.

— типа в процессе облучения образцов УФ-излучением при изотермическом нагреве в интервале 300−900 К и их вклад в изменение спектрального состава ТЛ в основном пике.

6. Осуществить идентификацию образующихся центров, разработать модельные представления о происходящих процессах при термооптической обработке.

7. Провести анализ полученных результатов с точки зрения возможности их использования для модификации свойств исследуемого материала, полезной для практического использования и новых вариантов применения в дозиметрии, основанной на люминесцентных свойствах изученного материала.

Научная новизна.

1. Впервые получены экспериментальные доказательства реальности существования интерактивного механизма взаимодействия между центрами захвата носителей заряда различной термической глубины, влияющего на весь комплекс люминесцентных свойств (TJI, OCJI, ФТТЛ, РЛ) кристаллов анион-дефектного корунда.

2. Установлена неэлементарность пика ТЛ около 700 К. Показано, что ТЛ около 700 К обусловлена двумя электронными ловушками, имеющими разные параметры тушения и отличающиеся механизмом взаимодействия с термически более глубокими ловушками.

3. Впервые разработана методика и произведена реконструкция экспериментальных кривых термовысвечивания в области 700 и 900 К, испытывающих термическое тушение, в результате которой получены кривые ТЛ, не подверженные термическому тушению, а также определены их действительные кинетические параметры.

4. Впервые показана возможность фото-термостимулированного преобразования простых одиночных F-центров в сложные центры F2- типа в разных зарядовых состояниях и их влияние на спектральный состав РЛ, основного пика ТЛ при 450 К и высокотемпературных пиков ТЛ при 700 и 900 К, предложены модели механизмов трансформации центров.

5. Приведены косвенные экспериментальные доказательства существования в кристаллах анион-дефектного корунда глубокой ловушки около 1073−1123 К, оказывающей влияние на TJI вблизи 700 К.

6. В кристаллах анион-дефектного корунда, облученных рентгеновским излучением при температурах выше 500 К обнаружен новый центр захвата носителей заряда вблизи 823 К, имеющий, предположительно, дырочную природу.

Защищаемые положения.

1. Наибольшее влияние на люминесценцию в основном пике оказывает степень заполнения ловушек, ответственных за пик TJI вблизи 700 К. Пик TJI при 700 К обусловлен двумя электронными ловушками, имеющими разные параметры тушения и отличающиеся механизмами взаимодействия с более глубокими ловушками, которые эффективно опустошаются вблизи 900 и 1100 К.

2. Пики TJI при 700 и 900 К испытывают тушение, их выход люминесценции снижается с ростом скорости нагрева при считывании.

3. Изменение формы и спектра пика TJ1 при 700 К после УФ-облучения в интервале температур 823−900 К связано с появлением нового дефектного образования, излучающего в области 500 нм.

4. В интервале температур облучения УФ 323−673 К наблюдается конверсия центров люминесценции F —> F+, а в диапазоне 673−898 К преобладает конверсия вида F+ —> F с последующим образованием F2 (F2+, F22+) — центров. При термооптической обработке в интервале температур 323−673 К полоса свечения F± центров в спектре TJI становится доминирующей, в результате наблюдается рост интегральной чувствительности в основном пике в 5−30 раз.

5. Термооптическая обработка приводит к заполнению носителями заряда глубоких уровней захвата, активирует образование новых центров люминесценции и таким образом позволяет целенаправленно изменять интенсивность и спектральный состав ТЛ, ОСЛ, ФТТЛ и РЛ кристаллов анион-дефектного корунда.

Практическая значимость работы.

Изученные особенности люминесценции, связанные с механизмом интерактивного взаимодействия центров захвата носителей заряда различной энергетической глубины в кристаллов анион-дефектного корунда, положены в основу разработки ряда принципиально новых применений стандартных ТЛ-ОСЛ детекторов ядерных излучений ТЛД-500К. В частности, на основе комплекса экспериментальных результатов по исследованию люминесцентных свойств анион-дефектных монокристаллов а-А1203 получены патенты РФ на:

1. Способ измерения дозы в твердотельных детекторах ионизирующих излучений на основе оксида алюминия, накопленной при повышенной температуре окружающей среды. Основой способа является изученная в работе зависимость выхода ОСЛ от состояния заселенности глубоких ловушек. С его помощью возможно измерение доз, накопленных при температуре окружающей среды выше 530 К.

2. Способ возбуждения дозиметрического сигнала оптически стимулированной люминесценции детекторов ионизирующих излучений на основе оксида алюминия. В основу способа положены результаты изучения спектров оптического опустошения основной ловушки и параметров ОСЛ. Положительными эффектами являются: сокращение времени считывания, повышение чувствительности, точности, надежности и достоверности измерений доз, а также эффективное опустошение дозиметрических ловушек в детекторах ТЛД-500К перед их применением в ТЛ-дозиметрии, заменяющее термообработку детекторов.

3. Способ измерения дозиметрического термолюминесцентного сигнала, накопленного в твердотельном детекторе ионизирующих излучений на основе оксида алюминия. Изобретение относится к способам измерения дозы, накопленной в твердотельных термолюминесцентных детекторах ионизирующих излучений на основе кристаллов и нанокерамики оксида алюминия, и может быть использовано для повышения надежности, точности и достоверности метода, проводимых с его помощью измерений. Основной результат — устранение зависимости выхода термолюминесцентных твердотельных термолюминесцентных детекторов ионизирующих излучений на основе кристаллов и нанокерамики оксида алюминия от скорости нагрева детекторов при считывании.

Кроме того, в ходе выполнения работы были разработаны:

1. Способ получения длительного послесвечения люминофоров оптических излучателей. Изобретение относится к способу получения люминесцентных излучателей оптических фотонов видимого и инфракрасного диапазона длин волн, основанных на длительном послесвечении люминофоров, после прекращения их возбуждения ионизирующим излучением. Основной результат — расширение функциональных возможностей контроля фотоприемных устройств, повышение уровня радиационной и экологической безопасности.

2. Способ определения распределения плотности потока электронов по его сечению. Изобретение относится к способам измерения параметров направленного излучения, включая измерение таких характеристик потоков заряженных частиц, как их пространственное распределение по плотности и дозам с помощью люминесцентных детекторов ионизирующих излучений. Результат — расширение возможностей исследований, создания и контроля ускорительной техники, изделий сильноточной электроники.

Личный вклад автора.

Все результаты работы, вынесенные на защиту и приведенные в разделе «научная новизна», получены лично автором, а также в сотрудничестве с коллегами по кафедрам «Экспериментальная физика» и «Физические методы и приборы контроля качества» Физико-технологического института УрФУ и.

Института промышленной экологии УрО РАН. Участие в работе каждого сотрудника отражено в совместных публикациях по теме диссертации.

Апробация работы.

Материалы диссертации представлены на 6 конференциях: на Всероссийской научной конференции студентов-физиков и молодых ученых ВНКСФ-14 (Уфа, 2008) — на международной конференции по радиационной физике SCORP-2008 (Каракол, Киргизия, 2008) — 7lh European Conference on.

Luminescent detectors and transformers of Ionizing Radiation «LUMDETR 2009» th.

Krakyw, Poland, 2009) — на 14 International Conference on Radiation Physics and Chemistry of Inorganic Materials (Астана, Казахстан, 2009) — на международной конференции по радационной физике, новым материалам и информационным технологиям SCORPh-2010 (Каракол, Киргизия, 2010) — на 8-й международной конференции «Ядерная и радиационная физика» (г. Алматы, Казахстан, 2011).

Результаты исследований изложены в 21 публикации, в том числе, в 4 статьях в рецензируемых журналах из перечня ВАК, в 6 статьях в различных сборниках и материалах конференций, в 6 тезисах докладов на международных и российских конференциях и в 5 патентах РФ.

Структура и объем диссертации

.

Диссертация состоит из введения, пяти глав и заключения. С учетом 24 таблиц, 50 рисунков и библиографического списка из 100 наименований, общий объем диссертации составляет 137 страниц.

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДЫ.

Проведенное систематическое исследование люминесценции кристаллов анион-дефектного корунда в интервале температур 300−900 К и анализ полученных результатов позволяет сделать следующие выводы:

1. Установлено, что повышение чувствительности кристаллов анион-дефектного корунда к излучению в основном пике зависит от числа циклов «облучение при комнатной температуре — нагрев». При этом происходит накопление электронов, освободившимися при считывании ТЛ в основном пике, в электронных ловушках, ответственных за высокотемпературные пики ТЛ.

2. Проведено исследование альтернативного способа заполнения глубоких ловушек, в соответствии с которым, облучение исследуемых кристаллов производится при температурах 573 и 823 К УФ-излучением. Интерактивный характер связи ловушек, ответственных за основной пик ТЛ и ОСЛ, с термически более глубокими электронными ловушками дополнительно аргументирован данными ступенчатого отжига образцов с контролем «приобретенной» ТЛи ОСЛчувствительности. По мере термического опустошения глубоких ловушек «приобретенная» ТЛи ОСЛ-чувствительность возвращается к исходным значениям. Показано, что при пустых ловушках, обеспечивающих ТЛ в основном пике, и заполненных ловушках, ответственных за пик ТЛ около 700 К, последние могут опустошаться под действием света. В результате интенсивность пика ТЛ при 700 К снижается, а освобожденные электроны захватываются термически менее глубокими ловушками, обеспечивая появление ТЛ в основном пике с интенсивностью пропорциональной потере электронов в ловушке, обеспечивающей ТЛ при 700К.

3. Рассчитаны параметры кривых затухания ОСЛ в зависимости от уровня заполнения глубоких ловушек, регулируемого временем облучения образцов УФ-излучением при 670 К. Кривые затухания ОСЛ хорошо описываются суммой двух экспонент, соответствующих быстрой и медленной компонентам затухания. По мере заполнения глубоких ловушек выход ОСЛ и время затухания ее составляющих возрастают. Сложный характер зависимости параметров ОСЛ от состояния глубоких ловушек обусловлен двумя конкурирующими процессами: оптически стимулированным опустошением носителей из основной ловушки с одновременным ее заполнением за счет фото-стимулированного переселения зарядов из глубокой ловушки на основную.

4. При облучении исследуемых образцов рентгеновским излучением при 573 К обнаружен новый пик ТЛ около 823 К, не наблюдающийся при возбуждении образцов в этих же условиях УФ-излучением. Чувствительность основного пика при этом увеличилась только в 3−5 раз, а на кривой ступенчатого отжига «приобретенной» чувствительности на фоне падения имеется локальный максимум, по температурному положению совпадающий с температурным диапазоном локализации пика ТЛ при 823 К. По совокупности признаков ловушка, ответственная за ТЛ около 823 К, предварительно классифицирована как дырочная по своей природе.

5. Обнаружено, что на ТЛ в районе 700 К существенно влияет состояние заселенности ловушек, термическая глубина которых превышает 823 К. Заполнение последних приводит к деформации формы пика при 700 К, указывая на его сложное строение, состоящее из двух компонент, обусловленных двумя типами ловушек и обеспечивающими его низкотемпературную и высокотемпературную составляющие. Соотношение выхода ТЛ между компонентами пика при 700 К изменяется при заполнении более глубоких ловушек, его низкотемпературная компонента увеличивается по мере заполнения глубоких ловушек, в то время как высокотемпературная падает. Изохронный отжиг образцов с контролем «приобретенной» чувствительности в пике при 700 К при заполненных более глубоких ловушках показывает, что в интервале отжига 823−973 К выход ТЛ увеличивается, затем стабилизируется при 973−1073 К, после чего начинает снижаться, возвращаясь к исходному значению при 1073−1123 К, что позволяет предполагать о существовании глубокой электронной ловушки около 1100 К, связанной с низкотемпературной компонентой пика при 700 К.

6. Изучены особенности TJI около 700 К кристаллов анион-дефектного корунда с пустыми термически более глубокими ловушками в зависимости от скорости нагрева при считывании. Обнаружено падение выхода TJI с ростом скорости нагрева, которое связывается с эффектом температурного тушения люминесценции. Разработан алгоритм реконструкции кривых TJI, который включает следующие основные этапы: аналитическое описание зависимости положения температуры максимума TJI от скорости нагреваопределение скорости нагрева, при которой эффект температурного тушения пренебрежимо маланалитическое описание реальной зависимости выхода TJ1 от скорости нагрева и определение с ее помощью параметров тушения: энергии активации W, безразмерного множителя С и коэффициента температурного тушения rj (T). Реальная кривая TJ1, не испытывающая тушения Iq (T), получена из соотношения 1игщ (Т) =Iq (T) / rj (T), где Iq (T) — экспериментально полученная кривая TJI. Показано, что экспериментальная кривая свечения с пиком около 700К представляет собой сумму двух пиков с параметрами: WlnUKa = 0,8 эВ и С1 пиКа = 1,610 W2nuKa=:l, 7 эВ и С2пика= 1,3″ м'2, Е1пика = 2,02 эВ и s]nuKa =1,151 014 с1, E2nUKa =2,13 эВ и s2nUKa = 1,15−1014 с1. Указанные значения подтверждены при моделировании кривых TJI с заполненными глубокими ловушками.

7. Обнаружено, что при последовательном возбуждении образцов УФ-излучением при температурах 823 и 573 К наблюдается пик при 900 К. Исследования этого пика методом вариации скоростей нагрева при считывании TJI позволили установить падение выхода TJ1 с ростом скорости нагрева и второй порядок кинетики процесса. Реконструкция пика и последующий расчет по алгоритму, разработанному для анализа пика при 700 К, позволили определить реальную термическую глубину ловушки, ответственной за TJI около 900 К, равную 3,2 эВ и энергию активации тушения W= 2,5 эВ. Падение выхода TJI в пике при 900 К предполагает присутствие термически еще более глубоких ловушек. Достоверность результатов расчета истинных параметров ловушек, ответственных за ТЛ при 700 и 900 К путем реконструкции экспериментальных кривых подтверждена применением используемого алгоритма реконструкции и последующего анализа для определения истинных параметров ловушек, ответственных за основной пик ТЛ при 450 К известных из литературы. Полученные в работе кинетические параметры пика при 450 К, 1?=1,080 эВ, Е=1,35 эВ хорошо совпадают с имеющимися в литературе: Ж= 1,085 эВ, Е = 1,44 эВ (для смешанного порядка кинетики равного 0,25).

8. Измерения ТЛ в полосах свечения Би центров основного пика при 450 К в циклах возбуждение УФ-излучением при комнатной температуресчитывание приводит к падению выхода ТЛ в полосе Б — центров (420 нм) и его росту в полосе люминесценции — центров. Доминирующей при этом остается полоса свечения Б — центров. Возбуждение образцов УФ-излучением при 573 К приводит к существенному перераспределению спектрального состава ТЛ в основном пике. В спектре свечения появляется полоса свечения.

— центров, которая за 1−5 минут возбуждения становится доминирующей. Дополнительное возбуждение образцов при 823 К приводит к появлению в спектре ТЛ основного пика новой полосы при 500 нм и перераспределению полос свечения Би — центров, доминирующей становится полоса люминесценции Б — центров. Возбуждение образцов при 973 К вновь видоизменяет спектр ТЛ в основном пике. Доминирующим становится свечение в полосе 420 нм, а интенсивности полос при 330 и 500 нм значительно снижаются, по сравнению с возбуждением при 823 К.

9. Динамика преобразования центров, ответственных за спектральный состав ТЛ в основном пике, изучена после возбуждении образцов УФ-излучением в температурном интервале 323−1173 К с шагом около 50 К. В температурном интервале 673−898 К интенсивность люминесценции в полосе 330 нм, пройдя максимальное значение, снижается почти до начального уровня, в то время как интенсивность в полосе 420 нм синхронно возрастает, превышая исходный уровень, и появляется полоса 500 нм. В диапазоне термической обработки 898−1173 К интенсивность ТЛ во всех трех полосах падает до уровней при 323 К. Схожий, с обнаруженной закономерностью динамики преобразования центров в TJI основного пика, механизм установлен по данным PJI. В исходном состоянии или после нагрева образцов до 573 К без УФ-облучения в спектре TJI доминирует полоса свечения F — центров (420 нм), интенсивность свечения F+ - центров при этом мала. Термооптическая обработка образцов при 573 К приводит к перераспределению интенсивностей свечения в полосах F и F± центров. Интенсивность свечения в полосе F+ -центров существенно возрастает и становится соизмеримой с интенсивностью свечения F — центров. Кроме того, в спектре PJI обнаружено свечение в новой полосе около 280 нм. При термооптической обработке при 823 К доминирующей вновь становится полоса свечения 420 нм и появляется полоса 500 нм. Облучение при 973 К приводило к снижению выхода PJI во всех трех полосах, особенно в полосе 330 нм.

10. В спектрах оптического поглощения образцов после термооптической обработки обнаружены полосы поглощения при 205, 230, 260, 300 и 355 нм. Три первые из них хорошо известны и принадлежат Fи F+ -центрам. Полоса поглощения при 300 нм приписана F2 — центрам (кислородная дивакансия с четырьмя электронами), а полоса 355 нм — F2+ - центрам ((кислородная дивакансия с тремя электронами). Дополнительные подтверждения образования сложных F2 — центров в результате термооптической обработки кристаллов анион-дефектного корунда при 900 К, получены по данным спектров возбуждения фотолюминесценции в полосе 500 нм, в которых помимо основных полос при 330 и 360 нм присутствуют менее интенсивные полосы при 220 и 280 нм. При обсуждении моделей механизмов F+ —"¦ F — конверсии предпочтение отдано туннелированию электронов из валентной зоны на свободный уровень возбужденного (F+)* - центра с образованием F — центра в основном состоянии, способного образовывать агрегатный F2 — центр. Выявлено сходство в деталях стимулированного температурой образования сложных центров F2 — типа в кристаллах а-А1203 с радиационными дефектами и в анион-дефектных кристаллах а-А1203, облученных УФ-излучением при температурах.

323−1173 К. Основной причиной наблюдаемых аналогий является высокая концентрация исходно созданных изолированных Б и — центров и их диффузионная подвижность в исследуемом диапазоне температур. 11. На основании полученных результатов предложен и запатентован ряд разработок, направленных на расширение функциональных возможностей стандартных ТЛ детекторов ядерных излучений ТЛД-500К.