Магнитные дефекты в квазиодномерных антиферромагнетиках

Одной из наиболее важных задач современной физики магнитных явлений является отыскание основного состояния антиферромагнетика. Известно, что неелевское упорядочение не является собственным состоянием для системы с гейзенберговским гамильтонианом что приводит ко многим интересным последствиям, особенно для магнетиков с низкой размерностью обменной структуры, т. е. таких, в которых обменное взаимодействие между спинами вдоль одного или двух направлений много больше взаимодействия в остальных направлениях. При попытке приписать антиферромагнетику классическое основное состояние приходится учитывать поправки, обусловленные наличием нулевых колебаний в гармоническом приближении. Энергия спиновой волны е (к) пропорциональна квадрату градиента параметра порядка: е (к) ~ (уО2 ~ (кв)2 (в — малый угол отклонения параметра порядка). Проквантовав эту энергию е (к) = п^Ек, получим соотношение 91 ~ (пр-е^/к2. Для получения полного отклонения параметра порядка от классической величины I следует просуммировать его по всем к:

1) к к.

Для нулевых колебаний функция распределения п (е^) = ½, и при N = 1 для линейного спектра е (к) = ак получается интеграл, расходящийся на к = 0, что свидетельствует об отсутствии порядка в основном состоянии одномерного антиферромагнетика даже при Т = 0 [2]. Для квадратичного спектра возбуждений в ферромагнетике эта расходимость устраняется в согласии с тем, что ферромагнитное состояние является собственным для гейзенберговского гамильтониана.

По этой причине низкоразмерные >антиферромагнитные системы представляют собой уникальный объект для исследований, ставший чрезвычайно популярным в последние два десятилетия. Особый интерес к этой проблеме возник после опубликования Халдейном гипотезы о существенном различии влияния нулевых колебаний на одномерные цепочки с целым и полуцелым спином [3].

Не менее интересными с этой точки зрения являются цепочки с неоднородным обменным взаимодействием. Периодическая модуляция обмена приводит (как и в халдейновской цепочке) к образованию синглетного основного состояния с короткой корреляционной длиной, отделенного от спектра элементарных возбуждений щелью [4].

Рассматриваемые в данной работе магнитные дефекты в квазиодномерных антиферромагнетиках служат одним из эффективных способов изучения перечисленных выше явлений, поскольку их свойства и характер влияния на исходные системы во многом определяются устройством идеальной обменной структуры. Сами дефекты в различных магнитных матрицах также обладают многими нетривиальными свойствами, имеющими самостоятельный интерес для экспериментатора.

Кроме того, треугольные антиферромагнетики, исследованию которых посвящена первая часть работы, обладают высокой обменной симметрией при фрустрированном взаимодействии между спинами. Это обстоятельство повышает интерес к изучению влияния дефектов не только на халдейновское, но и на упорядоченное антиферромагнитное состояние таких систем.

Настоящая диссертация посвящена исследованию влияния немагнитных примесей на свойства квазиодномерных неколлинеарных антиферромагнетиков СэМСЛз и КЬ№С13, а также изучению тепловых и магнитных свойств дефектов, обусловленных вакансиями Ка, в спин-щелевом магнетике^У205. В главе 1 изложены основные представления физики одномерных спиновых цепочек и квазиодномерных антиферромагнетиков, а также рассмотрено влияние магнитных дефектов на свойства квазиодномерных систем. В Главе 2 описана установка и методика экспериментального исследования спинового резонанса, а также основные кристаллические и магнитные свойства изучаемых образцов. В третьей и четвертой главах приведены результаты экспериментов по исследованию статических и резонансных свойств разбавленных антиферромагнетиков СзМ^М^Оз и НЫМ^-яТ^яОз с различным количеством примеси. Обсуждаются физические причины наблюдаемых явлений. Глава 5 посвящена феноменологическому описанию эффектов, связанных с усилением роли релятивистских взаимодействий в разбавленных кристаллах и проводится сравнение полученных результатов с экспериментом. Наконец, в Главе б содержится описание методики измерения теплоемкости при низких температурах и приведены результаты по исследованию теплоемкости, намагниченности и спинового резонанса в спин-щелевом квазиодномерном антиферромагнетике МаУ20.5 с дефектами, обусловленными небольшим количеством вакансий Ыа. Предложена модель подвижных дефектов, объясняющая полученные данные. В заключении диссертации кратко сформулированы основные результаты и выводы работы.

Основные результаты настоящей диссертации содержатся в работах:

1. М. Е. Житомирский, O.A. Петренко, C.B. Петров, JI.A. Прозорова, С. С. Сосин, Влияние диамагнитной примеси на магнитные свойства некол-линеарного антиферромагнетика Ш)№С1з, ЖЭТФ, 1995, т. 108, стр. 343−355.

2. С. С. Сосин, И. А. Зализняк, JI.A. Прозорова, Ю. М. Ципенюк, C.B. Петров, Влияние немагнитной примеси на свойства квазиодномерного антиферромагнетика CsNiCl3, ЖЭТФ, 1997, т. 112, стр. 209−220.

3. JT.А. Прозорова, С. С. Сосин, Д. В. Ефремов, C.B. Петров, Исследование сверхтонкого взаимодействия в антиферромагнетике CsMnI3, ЖЭТФ, 1997, т. 112, стр. 1893−1898.

4. L.A. Prozorova, S.S. Sosin, I.A. Zalizniak, Nonmagnetic impurities in ID and 3D triangular antiferromagnets, Physica B: Condensed Matter, 2000, v. 284−288 (1−4), p. 1629−1630.

5. A.I. Smirnov, S.S. Sosin, R. Calemczuk, V. Villar, C. Paulsen, M. Isobe, Y. Ueda, Investigation of thermal and magnetic properties of defects in a spin-gap compound NaV205, Cond-Mat/3 169, послана в Phys.Rew. В, март 2000.

В заключение, мне приятно поблагодарить Л. А. Прозорову за неизменно доброжелательное и мудрое руководство, которое позволило мне довести эту работу до конца, несмотря на многие печальные недоразумения. Я благодарен А. Ф. Андрееву за внимание и интерес к моей работе. Крайне признателен А. И. Смирнову и Игорю Зализняку, оказавших мне неоценимую помощь и поддержку в магнитной лаборатории ИФП. Также хочу поблагодарить С. В. Петрова и Ю. М. Ципенюка, чье участие в работе по приготовлению и анализу образцов явилось одним из необходимых условий успеха экспериментов, и А. Н. Бажана за руководство и помощь при проведении магнитостатических измерений на его установке. Большое спасибо также В. Е. Трофимову, изготовившему для моих измерений несколько превосходных приборов, и всем остальным работникам механической, стеклодувной, гелиевой и радиотехнической мастерских, постоянно помогавших мне в работе.

Очень важными и полезными стали для меня обсуждения различных вопросов физики магнитных явлений с теоретиками М. И. Кагановым, В. И. Марченко, М. Е. Житомирским, С. И. Абаржи, Д. В. Ефремовым. Компьютеризация эксперимента была бы невозможна без участия Е. Р. Подоляка.

Наконец, при выполнении последней части диссертации мне много помогли французские коллеги J. Flouquet, предоставивший возможность работать в его департаменте в CEA, С. Marcenot, С. Paulsen и особенно, R. Calemczuk, передавший мне часть своего огромного опыта калориметрических экспериментов.

Заключение

.

Перечислим основные результаты, полученные и проанализированные в диссертации. В первой части работы были экспериментально исследованы статические и резонансные свойства квазиодномерного антиферромагнетика Сэ№С1з, разбавленного небольшим количеством диамагнитной примеси (0 < х < 0.07). Наблюдались следующие эффекты, прослеженные в зависимости от концентрации примеси:

• Существенное уменьшение температуры перехода в трехмерно упорядоченное состояние при слабом разбавлении.

• Уменьшение верхней релятивистской щели в спектре АФМР и критического поля опрокидывания спиновой плоскости. Искажение полевых зависимостей спектра.

• Значительный вклад дефектов в магнитную восприимчивость как в парамагнитной, так и в упорядоченной фазе, имевший нелинейную полевую зависимость и насыщавшийся в полях 15−20 кЭ.

На основании полученных данных предложено описание системы в рамках модели магнитных дефектов, возникающих вблизи примесных ионов. В неупорядоченной фазе такие дефекты дают большой по сравнению с основной восприимчивостью системы парамагнитный вклад, а при переходе через точку Нееля оказываются упорядоченными в слабом (за счет квазиодномерности системы) обменном поле. Увеличение восприимчивости в антиферромагнитном состоянии уменьшает частоты релятивистских ветвей спектра АФМР и поле спин-флопа.

Показано, что качественно такой подход согласуется с микроскопическим расчетом восприимчивости и спектра возбуждений разбавленного квазиодномерного антиферромагнетика по теории возмущений [19]. Основной результат этого расчета состоит в том, что малым параметром, описывающим влияние примесей на свойства обменной системы, является не концентрация х, а хл/Т/Т*, в согласии с данными нашего эксперимента. Также за счет квазиодномерности объяснено значительное уменьшение температуры Нееля.

Во второй части работы были изучен спектр АФМР и намагниченность аналогичного антиферромагнетика КЬШх-з-]^^^ с меньшим отношением внутрицепочечного и межцепочечного обменов. Наблюдались эффекты, связанные, в основном, с усилением роли релятивистской взаимодействий, а именно:

• Замена спин-флопа на плавную переориентацию спиновой плоскости, подтвержденная сравнением результатов статических и резонансных измерений.

• Увеличение верхней релятивистской щели спектра АФМР приблизительно на 10%.

• Появление на низких частотах релятивистской ветви спектра АФМР, обусловленной снятием вырождения треугольной структуры в плоскости спинов и никогда ранее не наблюдавшейся в исходном соединении.

В рамках симметрийного «гидродинамического» подхода [29] выполнен расчет намагниченности и спектра АФМР, позволяющий удовлетворительно описать полученные экспериментальные результаты за счет введения двух дополнительных релятивистских инвариантов. Поскольку причины столь существенного увеличения констант при этих инвариантах являются трудно объяснимыми, сделано предположение, что наблюдаемые явления обусловлены локальными искажениями высокосимметричной магнитной структуры вблизи дефектов.

Заключительный раздел работы посвящен изучению тепловых и магнитных свойств спин-щелевого квазиодномерного антиферромагнетика МахУ2С)5 с различным содержанием Ыа. Данное исследование было, в основном, выполнено в Гренобле в лаборатории Низких Температур Центра Атомных Исследований. В экспериментах по измерению теплоемкости и намагниченности серии образцов Ка^УгОб (0.90 < х < 1.00) были получены следующие результаты:

• Наблюдался вклад дефектов в теплоемкость при низких температурах, не стремящийся к нулю вплоть до 0.3 К и возраставший степенным образом в области до 8 К. Прослежена зависимость величины этого вклада от концентрации дефектов.

• Исследована зависимость статической восприимчивости от температуры в диапазоне 0.077 К — 1.2 К и магнитного момента от поля при наименьшей температуре. Наблюдаемая восприимчивость дефектов оказалась значительно меньше ожидаемой из модели свободных спинов = ½ при отсутствии перехода системы в упорядоченное антиферромагнитное состояние, подтвержденное до 0.077 К. Магнитный момент образцов с вакансиями Na не насыщался при этой температуре вплоть до поля 8 Т.

Анализ вышеперечисленных особенностей вклада электронных вакансий в теплоемкость и намагниченность позволил предположить, что они обладают дополнительной прыжковой степенью свободы вблизи дефекта кристаллической решетки, причем положение электрона в окрестности дефекта определяется из минимума обменной энергии системы. Учитывая, что основное состояние конечной спиновой цепочки с четным числом спинов ниже, чем с нечетным, можно получить равновесное соотношение между ними и вычислить основные термодинамические величины такой системы. При этом сегменты с нечетным число спинов образуются либо за счет тепловой активации, либо под воздействием внешнего магнитного поля. Такая модель позволяет качественно объяснить все наблюдаемые в эксперименте явления.