Решение обратных задач теории переноса частиц и излучения для исследования многослойных структур

Данная диссертация посвящена развитию моделей переноса электронов с энергиями в диапазоне 1−50 кэВ и созданию методик неразрушающего послойного исследования поверхности твердых тел и является продолжением работ, проводимых на кафедре ОФиЯС МЭИ (ТУ) [1, 2].

Актуальность темы

.

Решение задачи о взаимодействии ускоренных потоков электронов и ионов с твердым телом представляет большой интерес как для технологических приложений, так и для методов исследования поверхности. В связи с развитием на-нотехнологий и технологий атомарного разрешения возникает проблема особо точного выполнения компонентного и послойного анализа состава материалов. Для этого необходимы новые методы исследования и уточнение традиционных методов (Оже-спектроскопии, спектроскопии^ характеристических потерь энергии (ХПЭ) и других). Задачи, возникающие в связи с этой проблемой, базируются на исследовании взаимодействия ускоренных потоков частиц с материалами. Последовательное описание данного круга явлений основывается на кинетических уравнениях, для решения которых необходимо знание сечений рассеяния электронов и ионов в твердом теле. Поскольку сечение упругого рассеяния практически не зависит от того, в связанном или свободном состоянии находится, рассеивающий атом, имеется большое число надежных данных по сечениям упругого рассеяния [3, 4]. Процесс неупругого рассеяния, знание о котором необходимо для расчета потерь энергии электронов и ионов, определяется электронной структурой твердого тела. В настоящее время надежно известен первый момент сечения неупругого рассеяния — средняя длина неупругого пробега {inelastic mean free path — /,") благодаря работам С. Танумы, С. Пауэла и Д. Пенна (Тапита, Powell, Penn) [5]. В последние годы ведется работа по определению второго момента сечения [6, 7]. С помощью этих двух параметров можно описать энергетический спектр ионов, прошедших через слой вещества, толщина которого значительно превышает /,". Как показал Л. Д. Ландау [8], задача о потерях энергии в твердом теле должна базироваться на подробном знании дифференциального по потерям энергии сечения неупругого рассеяния. Апробированных методов расчета дифференциальных сечений неупругого рассеяния «из первых принципов» на сегодняшний день не существует. Спектроскопия ХПЭ позволяет получать информацию о сечениях. Однако восстановление сечений из спектров ХПЭ представляет обратную задачу, которая относится к классу некорректных задач математической физики [9]. Наиболее известные методы восстановления сечений являются или физически некорректными [10] или плохо обусловленными [11], что делает их неприменимыми на практике. Наиболее надежным способом решения обратных задач является метод подбо-1 ра, для практического использования которого важна скорость решения прямой задачи. Поэтому метод Монте-Карло оказывается не пригодным.

В XXI веке впервые были измерены спектры отраженных электронов в диапазоне потерь энергии 0−10 эВ с энергетическим разрешением 0.4 эВ, позволившим увидеть в эксперименте пики электронов, упруго рассеянных на ядрах разных масс [12]. Появилась необходимость интерпретации энергетических спектров упруго отраженных электронов (УОЭ). Задача о восстановлении послойного состава является обратной, решать которую наиболее надежно методом подбора. Попутно возникает проблема влияния многократного рассеяния на интенсивность сигнала и форму пика упруго отраженных электронов.

В связи с исследованием климата Земли важной задачей является определение концентрации парниковых газов в атмосфере с помощью дистанционного зондирования. Надежность получаемых данных связана с точностью расчетных программ. Производить апробацию данных программ можно на базе электронной спектроскопии, в рамках которой возможно определение послойного состава альтернативными методами.

Широкому развитию метода обратного резерфордовского рассеяния [13] способствовала возможность описания энергетических спектров на простом аналитическом языке — с помощью приближения одного отклонения. Важную 4 1 V 1 роль для развития спектроскопии УОЭ играет возможность использования простых методов расчета энергетических спектров УОЭ и способов оценки совершаемой при их использовании ошибки.

Необходимо отметить тесную связь задач электронной спектроскопии и задач о переносе излучения (фотонов). В основу решения обоих классов задач положена теория переноса частиц и излучения, приводящая к уравнению переноса. Кроме того, параметры дифференциальных сечений неупругого рассеяния могут быть восстановлены из оптических измерений.

Цель и основные задачи работы.

Целью данной работы является создание метода расшифровки спектров упруго отраженных электронов и спектров характеристических потерь энергии для осуществления послойного компонентного анализа твердотельных мишеней, а также восстановления дифференциальных сечений неупругого рассеяния.

Реализация намеченной цели в данной работе требует решения следующих задач:

1. Разработать модель, адекватно описывающую явление упругого рассеяния электронов в твердом теле и апробировать её на основе экспериментальных данных.

2. Сравнить методы определения дважды дифференциальных спектров УОЭ на основе решения уравнения переноса методом дискретных ординат и приближенными методамиоценить точность и границы применимости приближенных методов.

3. Обобщить методы решения уравнения переноса для определения парциальных вкладов каждого слоя многослойной системы в спектр УОЭ для осуществления послойного анализа.

4. Разработать алгоритм численного восстановления дифференциального сечения неупругого рассеяния из спектров ХПЭ, исследовать его устойчивость относительно погрешности измеренного спектра и предложить методы регуляризации обратной задачи.

Основные положения, выносимые на защиту, и научная новизна.

1. Впервые показано, что альбедо однократного рассеяния электронов меняется по глубине мишенидля корректного описания угловых распределений упруго отраженных электронов мишень необходимо рассматривать как многослойнуюрасхождение между расчетными и экспериментальными спектрами минимально при интерпретации в трехслойной модели.

2. Определена величина ошибки малоугловых приближений при расчете спектров упруго отраженных электронов на основании сравнения с расчетами по программе МБОМ и по методу Монте-Карло для широкого диапазона энергий и атомных номеров мишени.

3. Создана методика определения послойного состава мишени, основанная на энергетическом сканировании образца с использованием набора спектров упруго отраженных электронов, измеренных при разных геометриях или начальных энергиях электронного пучка.

4. Впервые реализован алгоритм численного восстановления сечений неупругого рассеяния в трехслойной модели. Обнаружено, что зависимость дифференциального сечения неупругого рассеяния от потери энергии имеет два максимума.

Личный вклад автора.

Вклад соискателя в работы, написанные в соавторстве и вошедшие в диссертацию, является определяющим. При непосредственном участии автора разрабатывались методики обработки спектров, проводился анализ полученных результатов. Все представленные в диссертации алгоритмы были программно реализованы автором самостоятельно. Практическая значимость диссертационной работы.

• Созданный метод диагностики поверхности на основе спектроскопии упруго отраженных электронов обладает субмонослойной точностью при определении толщины напыленных слоев тяжелых атомов ^>40) — открывается возможность определения изотопов водорода в приповерхностных слоях конструкционных материалов.

• Развитый метод УОЭ реализуется на серийно выпускаемом оборудовании и позволяет осуществить in situ диагностику процессов модификации поверхности.

• Создан метод определения длин неупругого пробега электронов в твердом теле, ошибка которого определяется погрешностью сечения упругого рассеяния.

• Показана эффективность спектроскопии УОЭ для апробации расчетных программ дистанционного зондирования атмосферы.

• Развитый метод численного восстановления дифференциальных сечений неупругого рассеяния позволяет определять диэлектрическую функцию твердого тела из ХПЭ экспериментов.

• Эффективность решения* задач по восстановлению сечений и послойного состава определяется быстродействием программ обработки спектров. В работе была произведена оптимизация расчетных алгоритмов, что позволило увеличить их быстродействие в десятки раз.

Достоверность результатов диссертационной работы.

Подтверждается математической строгостью всех преобразований, сравнением результатов, полученных по предлагаемому методу, с результатами, полученными другими методами (приближение однократного рассеяния, метод Монте-Карло, модифицированный метод дискретных ординат в скалярной форме [14−15], с результатами,'полученными другими исследователями (Werner W.S.M. [16−20], Vos M. [12, 21−22], Жарников М. В., Горобченко В. Д., Серпу-ченко И.Л. [23], Бронштейн И. М., Пронин В. П. [24−27]), а также проверкой развитых расчетных алгоритмов путем сравнения с экспериментальными данными.

Апробация работы.

По результатам диссертации опубликовано 6 статей в журналах из перечня ВАК и 4 доклада в трудах конференций. Результаты работы докладывались и обсуждались на следующих конференциях и научных школах: Курчатовская молодежная научная школа (V 2007, VI 2008, VII 2009, РНЦ «Курчатовский институт»), Радиоэлектроника, электротехника и энергетика — Международная научно-техническая конференция студентов и аспирантов (XIV 2008, XV 2009, XVI 2010, МЭИ (ТУ)), Международная молодежная научная конференция «Га-гаринские чтения» (XXXIV, 2008, МАТИ), Всероссийская с международным участием научно-техническая конференция «Быстрозакаленные материалы и покрытия» (VII, 2008, МАТИ), конференция «Взаимодействие ионов с поверхностью» (2009, Звенигород), научно-техническая конференция «Проблемы термоядерной энергетики и плазменные технологии» (2009, МЭИ (ТУ)), Rusnanoforum (2009, Москва), XL международная конференция по физике взаимодействия заряженных частиц с кристаллами (2010, МГУ), Первая международная конференция с элементами научной школы «Образование в сфере нанотехнологий: современные подходы и перспективы» (2010, РНЦ «Курчатовский институт»), 55th IUVSTA Workshop on Electron Transport Parameters Applied in Surface Science Analysis (2008, Hungary), Special Detection Technique (Polarimetry) and Remote Sensing (2010, Kyiv, Ukraine), XX Ocean Optics Conference (2010, Alaska, USA), Всероссийской школы-семинара студентов, аспирантов и молодых ученых «Функциональные нанометериалы и высокочистые вещества» (2011, РХТУ им. Д.И.Менделеева).

Структура диссертационной работы.

Диссертация состоит из введения, 3 глав, заключения и списка использованной литературы. Во введении обоснована актуальность темы, сформулированы цели и задачи исследований, дана краткая характеристика работы.

Основные результаты и выводы по третьей главе.

• Созданы методы численного восстановления нормированных дифференциальных сечений неупругого рассеяния из спектров ХПЭ в двухслойной и трехслойной моделях;

• показано, что в силу некорректности задачи о восстановлении параметров рассеяния из спектров полученные в результате численного восстановления сечения можно рассматривать только как априорные сведения о процессах потерь энергии электронов в твердом теле;

• были восстановлены нормированные дифференциальные сечения неупругого рассеяния для Nb в трехслойной моделипоказано, что в случае трехслойной модели форма дифференциального сечения не меняется в каждом из слоев — меняется только толщины слоевв случае двухслойной модели форма дифференциального сечения сильно зависит от энергии;

• из двух спектров ХПЭ для AI были восстановлены нормированные дифференциальные сечения в двухслойной моделиформа сечений получилась несимметричная, результат расчета удовлетворительно совпал с расчетом по теории Drude.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

.

Проведенные в рамках диссертационной работы исследования позволяют сформулировать следующие основные результаты и выводы:

1. Создана физическая модель явления упругого рассеяния электронов в многослойных многокомпонентных твердых телах. Данная модель была реализована в виде пакета программ. Разработана методика интерпретации энергетический спектров упруго отраженных электронов для послойного анализа.

2. Показана возможность описания угловых распределений упруго отраженных электроновs с помощью методов, развитых в теории переноса излучения. Установлено, что погрешность малоугловой’квазиоднократной модели при расчете функции отражения электронов равна 5% при энергии* 5 кэВ для Си, 8 кэВ для Ag, 20 кэВ для Аи. С ростом энергии ошибка уменьшается. Предложена процедура минимизации погрешности в малоугловой квазиоднократной модели за счет выбора соответствующей геометрии эксперимента. Например, для системы Au/Si при энергии 8 кэВ при нормальном угле падения оптимальный угол рассеяния равен 135°.

3. Предложено описание неупругих процессов. потерь энергии в приповерхностных слоях твердого тела в рамках трехслойной модели (с учетом поверхностных мод колебаний). В отличие от принятой двухслойной модели, развитая в диссертациимодель позволяет использовать единый вид дифференциальных сечений неупругого рассеяния для набора энергий зондирующего пучка.

4. В рамках предложенных физических моделей процессов потерь энергии электронов в твердом теле созданы алгоритмы восстановления дифференциального сечения неупругого рассеяния из спектров характеристических потерь энергии. Восстановлены дифференциальные сечения для Nb и А1. Зависимость сечения имеет два пика. Первый пик, соответствующий потерям энергии 15−20 эВ, связан с возбуждением поверхностных или объемных плазменных колебаний. Второй пик также описывается в рамках теории коллективных возбуждений, но соответствует энергии 4si/2, 4pi/2, Лру2 электронных оболочек Nb и lS/2, 2рцЪ 2рз/2 электронных оболочек А1.