Дистанционное зондирование атмосферы излучением ТЕА CO2-лазера

Актуальность контроля газового состава атмосферы.

С начала промышленной революции в атмосферу стали выбрасываться во все возрастающих количествах газообразные загрязняющие вещества, которые влияют на естественные физические и химические процессы в природе, ранее длительное время не испытывавшие подобных возмущений. Долговременное глобальное возрастание загрязнения воздуха подтверждается исследованиями на пробах полярного снега и льда, которые содержат небольшие воздушные пузырьки и сохраняют уникальную хронологическую запись изменений состава земной атмосферы. Эти исследования показали, что объемные концентрации метана и двуокиси углерода почти вдвое увеличились с доиндустриального периода по сегодняшний день [1]. Ускоренный рост загрязнения наблюдается начиная с 1950 г.

Из газообразных загрязнителей в настоящее время основной интерес представляют двуокись серы (S02), окислы азота (NOx) и углеводороды (НС), а также продукты их реакции вроде кислот и окислителей. SO2, NOx и НС считают первичными загрязнителями, а продукты их реакции — вторичными. В промышленно развитых странах с высокой плотностью движения транспорта загрязнение воздуха связано в основном с активностью человека, т. е. с антропогенным фактором, где с выхлопными газами автомобилей выбрасывается фактически 70% NOx и 25% НС, а вклад естественных источников загрязнения воздуха обычно пренебрежимо мал [2].

Не только первичные загрязнители могут быть основной причиной загрязнения атмосферы. В настоящее время преобладают комплексные механизмы, связанные, например, с образованием кислотных дождей или фотохимического смога. В первом случае первичные загрязнители S02 и NOx преобразуются в серную и азотную кислоту, которые затем выпадают на Землю в виде кислотного дождя или тумана, а во втором NOx и НС преобразуются под действием солнечного УФ-излучения в токсичные окислители типа озона (Оэ) или пероксиацетилнитрата.

PAN). Образующиеся вторичные загрязнители могут переноситься на большие расстояния, поэтому их концентрации вблизи источников выброса, например, вблизи дорог и больших городов, могут быть меньше, чем в сельских районах, которые раньше считались экологически чистыми.

Из вышесказанного видна актуальность организации глобального и регионального контроля газового состава атмосферы над крупными городами, химическими предприятиями с целью оперативного и своевременного обнаружения вредных выбросов в атмосферу и тем самым снижения вероятности возникновения техногенных аварий с глобальными экономическими и экологическими последствиями.

Необходимым условием для понимания различных процессов загрязнения тропосферного воздуха является чувствительное и избирательное детектирование многочисленных следовых компонентов. Следовательно, необходима разработка новых физических и химических методов в дополнение к обычным методам. В связи с появлением мощных лазеров с широкими диапазонами перестройки, что позволяет обнаруживать многие вещества в малых концентрациях, интерес к спектроскопическим методам стал быстро расти. По сравнению с обычными методами, например, «мокрым» химическим и хроматографическим, спектроскопические методы имеют ряд уникальных преимуществ. Так, например, они обеспечивают возможность одновременного обнаружения и идентификации большого числа веществ. Кроме того, некоторые из новых методов (различные варианты лидара) позволяют находить трехмерные распределения концентрации загрязнителей воздуха.

Исторический обзор

Первые работы по мониторингу атмосферы с помощью коротких оптических импульсов относятся к 1938 году, когда группа французских исследователей смогла измерить высоту облаков, используя импульсы света от электрических разрядов [3].

Изобретение лазеров открыло новые возможности при исследовании атмосферы. Впервые в этой области лазер использовали Fiocco и Smullin [4], которые в 1963 году зондировали мезосферу с помощью рубинового лазера, а также Ligda’H3 Stanford Research Institute, тогда же зондировавший тропосферу [5]. Структура этих первых инструментов была очень простой: они включали лазер как передатчик, фотоумножитель с телескопом как приемник и осциллограф для отображения сигналов. Эти системы были использованы для детектирования обратного рассеяния от облаков, тумана и дымов.

Позже для регистрации основных газовых компонентов атмосферы было использовано Рамановское (комбинационное) рассеяние. С помощью этого метода Leonard в 1967 году с помощью азотного лазера зарегистрировал сигналы комбинационного рассеяния от 02 и N2 [6]. Годом позже Соопеу произвел пространственно-разрешенные измерения N2 до высоты 3 км с помощью рубинового лазера [7], а в 1970 году Inaba и Kobayasi с тем же типом лазера провели спектральный анализ Рамановских эхо-сигналов от азота, кислорода и нескольких загрязнителей [8−10]. Основными недостатками этого метода являются невысокая чувствительность, обусловленная малостью эффективных сечений рассеяния, и возможные помехи от излучения флуоресценции. Поскольку эффективные сечения комбинационного рассеяния пропорциональны 1 /Л4, желательно использовать лазерное излучения с малой длиной волны. Однако вследствие малости эффективных сечений комбинационного рассеяния применение Рамановских лидаров ограничивается случаями весьма высоких концентраций газовых компонентов атмосферы (N2, 02, Н20, С02) [11] и небольших расстояний (сотни метров) для малых газовых примесей (окислы серы и азота, озон, метан и др.).

Последующий прогресс в лидарной технологии связан с созданием новых перестраиваемых лазеров. В 1969 году Bowman впервые зарегистрировал флуоресценцию стратосферного Na [12], используя перестраиваемый лазер на красителе с ламповой накачкой, настроенный на линию D1 натрия на длине волны X = 589 нм.

Роль лазерной флуоресценции как метода контроля загрязнения атмосферного воздуха весьма незначительна. Эффективные сечения для излучения флуоресценции малы и сравнимы с сечениями для комбинационного рассеяния [11]. Кроме того, излучение флуоресценции распределено по большому числу спектральных линий и тушится в результате столкновений между возбужденной молекулой и другими компонентами в атмосфере. Использование перестраиваемых по частоте лазеров на красителях позволило использовать резонансную флуоресценцию и резонансное рассеяние для детектирования атомов и радикалов, например, ОН, которые играют очень важную роль в химических процессах как чистой, так и загрязненной атмосферы. Примером успешного применения метода резонансной флуоресценции явились дистанционные наблюдения слоев атомных Na и К в верхней атмосфере.

Последним и наиболее важным из широко применяемых методов дистанционного мониторинга атмосферы является метод дифференциального поглощения (ДП), в котором используются спектральные свойства поглощения газов. Особенности и интенсивности поглощения, характерные для каждой молекулы, позволяют идентифицировать газообразные загрязнители, а также определять их концентрации. Эффективные сечения поглощения молекул обычно.

20 2 имеют значение порядка 10″ см, т. е. на шесть-восемь порядков больше сечений комбинационного рассеяния. Это обусловливает гораздо более высокие чувствительности обнаружения, чем в случае комбинационного рассеяния и резонансной флуоресценции [13]. На измерении поглощения основано большинство используемых на сегодняшний день схем спектроскопического детектирования.

В ультрафиолетовой области (220−400 нм) возможности дистанционного газоанализа ограничены поглощением кислорода ниже 220 нм. В УФ-диапазоне находятся спектры поглощения многих интересных паров и газов: SO2, О3, NO, NO2, CI2, Hg, ОН и др. В видимом диапазоне (400−700 нм) только несколько молекул имеют спектры поглощения, пригодные для использования в ДП методе: это N20, Cl2, I2, О3, Н20. В ближней ИК области (0,7−2,5 мкм) находятся обертоны и комбинационные колебательные полосы поглощения многих газов, однако их интенсивность примерно на два порядка величины меньше по сравнению с фундаментальными полосами. В этой области высокая чувствительность детектирования газов невозможна за исключением случая длинных трасс при относительно высоких концентрациях газов (С02, Н20, СО, 02 и др.).

В среднем ИК диапазоне (2,5−25 мкм) многие молекулы обнаруживают характерные особенности поглощения. Полосы поглощения в этом спектральном диапазоне в основном обусловлены колебательно-вращательными переходами, тогда как в УФ-области они определяются электронными переходами молекул. Однако здесь дистанционный контроль загрязнения воздуха ограничивается атмосферными спектральными окнами прозрачности. Главные атмосферные окна приходятся на длины волн менее 2,5 мкм, от 3 до 5 мкм, и от 8 до 14 мкм. Вне этих спектральных окон пропускание резко уменьшается вследствие поглощения парами воды и двуокисью углерода [14], что затрудняет измерения. В далекой ИК-области (25−500 мкм) присутствуют сильные вращательные полосы поглощения воды, перекрывающие большую часть этого диапазона. Кроме того, в далекой ИК-области отсутствуют мощные лазеры, пригодные для дистанционного газоанализа.

В ДП-лидаре лазерные импульсы испускаются либо поочередно, либо одновременно на двух близких длинах волн: Яоп, на которой излучение поглощается данным веществом, и A, 0ff, на которой излучение им не поглощается. Отношение амплитуд сигналов ДП-лидара на разных длинах волн зависит только от разности эффективных сечений поглощения и от концентрации рассматриваемого вещества на пути пучка.

Для реализации метода ДП требуется перестройка лазеров по частоте и излучение на двух различных длинах волн. Пионером в этой области является Schotland, который первый провел экспериментальный [15] и теоретический [16] анализ лидарного метода дифференциального поглощения (Differential Absorption Lidar, DIAL). В 1966 году он произвел первые измерения вертикального профиля влажности, используя рубиновый лазер, который термически перестраивался вблизи линии поглощения паров воды.

Загрязнение атмосферы с помощью метода ДП впервые было измерено Rothe et al. [17], которые в 1973 году при измерениях на длинной трассе (на расстоянии до 4 км) над Кёльном зарегистрировали N20. Годом позже те же авторы сообщили о пространственно-разрешенном измерении N02 с помощью горизонтально сканирующего ДП-лидара [18]. В том же году Grant et al. [19] провели калиброванные измерения NO2, полученные при прохождении лазерных импульсов через кювету с известным количеством газа. Последний пример очень важен также потому, что структура использованной экспериментальной установки в настоящее время с читается стандартной. В эксперименте была использована цифровая запись лидарных эхо-сигналов и компьютерная обработка. Такая структура позволяет применять лидарные технологии для количественных измерений, а также реализовать обработку и анализ результатов измерений в реальном времени, что совершенно необходимо для рутинных полевых измерений.

Лидары дифференциального поглощения.

Лидары дифференциального поглощения получили широкое распространение в последние 15−20 лет. Среди других типов дистанционных оптических газоанализаторов они обладают наибольшей концентрационной чувствительностью при обнаружении различных примесных газов в атмосфере [13]. В настоящее время известно около 100 стационарных и мобильных ДП-лидаров наземного и воздушного базирования для определения концентрации атмосферных газов и обнаружения примесей в атмосфере [20]. Дальность зондирования, пространственное разрешение, концентрационная чувствительность ДП-лидаров зависят от типа используемого лазера, его энергетических параметров, длины волны излучения, метода регистрации. Подробный обзор по лидарам дифференциального поглощения приведен в работе [68]. Несмотря на обилие экспериментальных результатов по обнаружению различных примесных газов в атмосфере и измерению их локальных и среднетрассовых концентраций, серийное производство лидаров пока не налажено. Это связано с трудностями по сертификации полученных результатов измерений и приданию им статуса официального документа. В число молекул, важных в экологическом отношении, входят практически все углеводороды (НС), а также окислы азота (NO, N02, N2O), аммиак (NH3), S02, окислы углерода (СО, С02) и др.

Для организации оперативного контроля состояния атмосферы на больших площадях ДП-лидарная система может быть установлена на автомобиле или на борту летательного аппарата. При этом в отличие от методов «in situ» ДП-лидар дает возможность определять наличие той или иной примеси дистанционно на расстоянии до нескольких километров. Передвигаясь на местности от объекта к объекту, лидар позволяет в достаточно небольшой промежуток времени собрать информацию о состоянии атмосферы над контролируемым участком. Полнота информации зависит от типа лидара, мощности и диапазона перестройки используемого лазера, метода зондирования и многих других факторов.

Для идеальной ДП-лидарной системы требуется лазер с диапазоном перестройки от ультрафиолета до среднего ИК диапазона. Диапазон излучения лазера должен перекрывать по возможности больше полое поглощения различных молекул и лежать в пределах спектрального атмосферного окна. Этим требованиям лучше всего, по-видимому, удовлетворяют перестраиваемые диодные лазеры и оптические параметрические генераторы (ОПГ), но они обладают невысокой выходной мощностью. На практике, как правило, используют лидарные системы, построенные на базе того или иного перестраиваемого лазера. Иногда для расширения возможностей лидара применяют несколько различных лазеров [21], либо используют генераторы гармоник [22] лазерного излучения.

Схема ДП-лидара основана на рассеянии лазерного излучения назад в атмосфере. Такая схема особенно удобна для применения в УФ и видимой областях спектра, где велики как рэлеевское рассеяние, так и рассеяние Ми. Поэтому ДП-лидарные измерения применялись в основном для контроля Оз [2326], S02 [27−30], N02 [24, 31, 32], Hg [33, 34], NO [32, 35], Cl2 [36], паров H20 [37] с использованием эксимерных лазеров, лазеров на красителях и др.

Спектры поглощения молекулярных газов заполняют практически весь диапазон от УФ до дальнего ИК. Наиболее широко спектры поглощения представлены в среднем ИК диапазоне от 4 до 12 мкм. В эту область попадают практически все загрязняющие газы, содержащиеся в промышленных выбросах предприятий и ТЭЦ, а также токсичные и отравляющие вещества. Однако в средней ИК-области коэффициенты обратного рассеяния намного меньше, чем в видимом и УФ-диапазонах. Это затрудняет измерения по обычной схеме лидара. По этой причине для проведения измерений используют отражение от существующих объектов (например, от возвышенностей рельефа местности, зданий, деревьев и пр.) или от специально установленных уголковых отражателей, что позволяет определять среднюю концентрацию поглотителей на пути пучка от лазера до отражающей мишени.

ДП-лидары ИК-диапазона продемонстрировали возможности мониторинга большого числа загрязнителей. В большинстве систем ИК-диапазона используются С02-лазеры (9−11 мкм) с прямым или гетеродинным детектированием. Кроме них также применяются HF (2,7−3 мкм) и DF (3,7−4 мкм) лазеры [41, 133], непрерывный He-Ne лазер (3,39 мкм) для малых расстояний [38], N20 (10−11 мкм) и CS2 (11−12 мкм) лазеры.

По ряду факторов наиболее удобными применительно к использованию в ИК ДП-лидарах оказались С02-лазеры [39]. Они достаточно просты и надежны, имеют высокий к.п.д., обладают большой средней мощностью в непрерывном режиме и пиковой мощностью в импульсе. Перестраиваемые непрерывные и импульсные С02-лазеры, работающие в диапазоне 9−11 мкм, в отличие от лазеров видимого и ближнего ИК-диапазонов удовлетворяют международным требованиям безопасности, согласно которым безопасная для глаз человека длина волны лазерных приборов должна быть более 1,5 мкм. В диапазон перестройки длины волны С02-лазеров попадают линии поглощения более 90 различных газов, в том числе: аммиак, этилен, озон, пары воды, гидразин, фосген, С02, SF6, NO, COS, СН20, СН2С1, CH2 °F, CHC1F2, CH2S, C2HeS, C2H3CI3, С3НбО, СбНцСю, CgHjoS, НдОе и др. Для расширения спектроскопических возможностей лидаров на основе С02-лазеров возможно использование преобразования частоты излучения во вторую, третью и четвертую гармоники [22, 40, 124].

Среди ДП-лидарных систем ИК-диапазона следует отметить несколько постоянно действующих образцов:

1. Лидарная система GKSS Research Center (Geesthacht, Germany) на основе DF-лазера [41]. Система установлена на корабле, используется для детектирования НС1 над акваторией Северного моря.

2. Мобильная лидарная система МАРМ [42] на основе перестраиваемых С02-лазеров с гетеродинным детектированием. Разработана в Jet Propulsion Laboratory (Pasadena, California, USA). Смонтирована в фургоне грузового автомобиля.

3. Самолетная лидарная система NASA [43] на основе перестраиваемых TEA С02-лазеров. Регистрирует оптические сигналы диффузного отражения от подстилающей поверхности Земли.

4. Лидарная система Мюнхенского университета (Германия) [44], предназначенная для детектирования этилена.

5. ИК лидарная система National Physics Laboratory (Teddington, Middlesex, UK) [45], предназначенная для детектирования углеводородов.

Выбор основных параметров ДП-лидара на базе С02-лазеров.

Как было показано выше, ДП-лидары на основе перестраиваемых С02-лазеров являются важным и необходимым инструментом для проведения дистанционного газоанализа и обнаружения загрязняющих примесей в атмосфере. Для правильного выбора параметров передатчика и приемника лидара необходимо придерживаться некоторых правил, проверенных экспериментальных путем. Основными параметрами, определяющими работу ДП-лидара в целом, являются:

1. метод регистрации;

2. диапазон спектральной перестройки и ширина линии излучения передатчика;

3. частота повторения и время задержки между зондирующими импульсами «on line» и «offline» ;

4. энергия, пиковая мощность и длительность импульсов излучения;

5. расходимость зондирующих пучков и угол зрения приемника лидара. Killinger et al. [40] использовали ДП-лидарную систему прямого детектирования на основе двух перестраиваемых мини-TEA С02-лазеров (20 мДж, 100 не, 55 линий [46]). С помощью этой системы на основной частоте излучения С02-лазера (9,2−10,8 мкм) было проведено дистанционное зондирование этилена (С2НД аммиака (NH3) [47], гидразина (N2H4) и остатков ракетных топлив (ММН, UDMH) [48], на второй гармонике излучения С02-лазера (4,6−5 мкм) — окиси углерода (СО) [49] и окиси азота (NO) [50], а также исследовали временное и статистическое распределение лидарных откликов при использовании двухлазерной системы [51−54]. Было обнаружено, что лидарные эхо-сигналы, зеркально отраженные от ретрорефлектора, в значительной мере коррелируют и имеют намного большие статистические флуктуации, чем эхо-сигналы, зарегистрированные при отражении от диффузной мишени. Статистическое распределение последних близко к гауссову. Измерения коэффициента кросс-корреляции показали, что его величина остается практически постоянной для времени задержки между зондирующими — импульсами от 10 мкс до ~10 мс (состояние «замороженной» атмосферы) [51], а затем начинает падать, что приводит к увеличению ошибок измерений концентрации газовых примесей. Показано, что минимальная регистрируемая разница мощностей лидарных откликов на линиях «on line» и «off line», несущая достоверную информацию о поглотителе, на практике составляет -2%.

Большинство ДП-лидарных измерений с помощью СО2-лазеров были проведены с использованием прямого детектирования. Однако лидары с гетеродинным приемом [42] имеют гораздо большую чувствительность [55]. Killinger et al. [56] провели экспериментальное сравнение прямого и гетеродинного детектирования лидарных эхо-сигналов с помощью системы, содержащей гибридный TEA СОг-лазер. Лидарные отклики от зеркального ретрорефлектора или диффузной топомишени одновременно регистрировались когерентным (гетеродинным) и некогерентным (прямым) способом. Обнаружено, что дисперсия мощности эхо-сигналов при гетеродинном детектировании намного превышает аналогичную величину при прямом детектировании, что сказывается на точности измерения концентрации загрязняющей примеси. Статистическое распределение лидарных сигналов для прямого детектирования имело гауссову функцию, для гетеродинного приема — нормальное распределение, что значительно уменьшало эффективность накопления сигнала в последнем случае. Было показано, что диффузная мишень по сравнению с зеркальным ретрорефлектором дает меньшие флуктуации лидарных сигналов. Кроме того, гетеродинные оптические системы очень чувствительны к вибрации, акустическим шумам и другим возмущениям фазы оптического сигнала, что является существенным недостатком по сравнению с простотой и неприхотливостью систем прямого детектирования.

Fox et al. [57] с помощью лидарной системы прямого детектирования на основе одного СОг-лазера исследовали амплитуды, стандартное отклонение и корреляцию отраженных сигналов от растительности, склонов холмов и искусственных мишеней в зависимости от моды излучения и расходимости зондирующих пучков, поля зрения приемника и неточности настройки приемопередатчика, частоты повторения импульсов и времени накопления сигнала. В лидаре был использован перестраиваемый TEA С02-лазер (120 мДж/ TEMmn/5 мрад, или 60 мДж/ТЕМоо/3 мрад, FWHM = 150 не, PRF = 40 Гц). Контроль выходного пучка показал, что угловые флуктуации не превышали 0,1 мрад, а сечение пучка имело хорошую однородность от импульса к импульсу даже в многомодовом режиме генерации. Приемник лидара содержал телескоп со световой апертурой 16 см при относительном отверстии /12,5 и охлаждаемый HgCdTe детектор диаметром 0,5 мм (D* = 2,5×10″ 10 см’Гц½/Вт) с иммерсионной Ge линзой, формировавшей полный угол зрения приемника 5 мрад. Выходной сигнал оцифровывался с частотой 100 МГц 8-битовым АЦП. Лидарная система регистрировала сигналы обратного рассеяния от растительности и от склонов холмов на расстояниях более 3,5 км с отношением (сигнал/шум)>10 в зависимости от прозрачности атмосферы.

Источники вариаций сигнала. Авторы работы [57] показали, что минимальные вариации сигнала, которые могут быть получены в одноволновой ИК-лидарной системе прямого детектирования, определяются несколькими независимыми источниками шума, включающими:

1) спекловый шум зондирующего излучения;

2) физическое движение мишени (принципиально во время ветра);

3) влияние атмосферной турбулентности, включая дрожание луча;

4) флуктуации атмосферного поглощения;

5) флуктуации направления оси и профиля лазерного пучка;

6) шумы детектора, электроники и АЦП.

Настройка приемо-передатчика. Одним из важных моментов при конструировании лидарной системы является сохранение относительной угловой соосности между лучом передатчика и полем зрения приемника. В работе [57] показано, что стандартная дисперсия лидарного отклика слабо зависит от смещения оси луча передатчика в пределах 1,5 мрад даже при непопадании значительной части пятна на мишени в поле зрения приемника. Хотя величина отношения (сигнал/шум) зависит от настройки приемо-передатчика лидара, чувствительность системы существенно не уменьшается. Поэтому поле зрения приемника на практике может быть уменьшено вплоть до значений лишь немного превышающих размер пятна передатчика на мишени.

Размер луча. Авторы работы [57] считают, что изменение размеров луча несколькими способами влияет на вариации лидарного сигнала:

1) увеличение пятна на мишени уменьшает спекловый шум за счет увеличения числа независимых спекловых ячеек, усредняемых приемником;

2) увеличение площади пятна на облучаемой мишени повышает среднюю пространственную отражательную способность, что минимизирует влияние движения мишени или дрожания луча за счет атмосферной турбулентности либо за счет флуктуаций лазерных импульсов;

3) увеличение поля зрения приемника или расходимости пучка передатчика улучшает перекрытие приемо-передатчика и уменьшает вариации атмосферного поглощения.

В [57] показано, что при использовании многомодового зондирующего пучка вариации мощности эхо-сигналов уменьшаются при увеличении расходимости пучка. Теоретический спекловый шум существенно ниже по сравнению с обнаруженным некоррелированным уровнем шума. Это справедливо для одномодового и многомодового пучков для расстояний 0,7−3 км. Измерения автокорреляции не показали существенной зависимости ее значений от расходимости лазерного пучка.

Поперечные моды. Ряд лидарных систем были разработаны с использованием одномодовых TEA лазеров из-за опасения возможных влияний флуктуаций профиля пучка многомодового (ММ) лазера на увеличение шумов системы в целом. Результаты детальных измерений показали, что шумы системы с многомодовым лазером не превышают шумов одномодового лазера с такой же расходимостью [57], а дополнительное увеличение энергии лазерного импульса в случае многомодового лазера (примерно в 2 раза) может значительно повысить дальность действия лидарной системы. Измерения показали [57], что использование многомодовых пучков на -25% уменьшает стандартную дисперсию для лидарных сигналов, полученных при отражении от листвы деревьев, и на 40% от фанерного щита. Уменьшение величины стандартной дисперсии объясняется двумя факторами:

1) размер пятна на мишени в случае ММ пучка был на -60% больше по сравнению с одномодовым пучком;

2) число некоррелированных частот в ММ пучке больше, чем в одномодовом.

Частота повторения. Большинство исследований лидаров прямого детектирования имеют дело с многолазерными системами для получения импульсов, которые генерируются с малой временной задержкой друг за другом, чтобы избежать воздействия атмосферных флуктуации [51, 52, 54]. Однако даже в случае многолазерных систем не могут быть устранены эффекты, связанные с атмосферной турбулентностью. Авторы [57] показали, что потенциально однолазерные системы могут обеспечить результаты зондирования не хуже многолазерных систем. Поэтому выбор между однолазерной и многолазерной схемами лидара зависит от решаемой задачи и наличия быстроперестраиваемого лазера с высокой частотой повторения импульсов.

Отношение лидарных эхо-сигналов. Стандартная девиация лидарных эхо-сигналов в работе [57] лежит в пределах 3−5% для расстояний до 2 км. Если эхо-сигналы «on line» и «off line» независимы, то стандартная дисперсия отношения сигналов будет больше в V 2 раз. Однако если турбулентность или влияние мишени дают заметную часть шумов измерений и влияют одинаковым образом на обе излучаемые передатчиком длины волны, то ожидается значительная корреляция дв}гх: эхо-сигналов. При больших значениях коэффициента корреляции (>0,5) стандартная дисперсия отношения сигналов может быть меньше, чем у лидарных откликов на отдельных линиях. Измерения автокорреляции лидарных откликов показали [57], что при переходе к отношению эхо-сигналов не происходит существенного улучшения чувствительности системы.

Система усреднения. Типичная минимальная стандартная дисперсия, достигаемая в хорошо сконструированной лидарной системе, лежит в области 5%.

При работе с большими частотами повторения зондирующих импульсов наблюдается значительная корреляция принимаемых сигналов [57], уменьшающая эффективность усреднения. Важно уменьшать уровень коррелированного шума. Если некоррелированный шум можно удалить усреднением сигналов, то удаление кросс-коррелированного шума возможно при использовании отношения многоволновых откликов. В работе [57] это моделировалось рассмотрением четных и нечетных откликов на одной длине волны в двух независимых наборах данных. В результате обнаружено, что набор отношений лидарных откликов является полностью некоррелированным в рамках статистического шумового предела. В случае набора отношений происходит усреднение примерно в V п раз (пколичество пар откликов) даже из ряда данных, которые по отдельности не усредняются вообще: Эти результаты находятся в противоречии с работой Killinger et al [40], где показано, что усредненные значения для лидарных откликов и для их отношений в большинстве случаев ведут себя идентичным образом и усреднение происходит существенно меньне, чем в V «раз. Это различие объясняется применением однои двухлазерной систем соответственно. В [57] показано, что набор отношений сигналов для однолазерной системы усредняется как л/ п. Замедление в усреднении может быть связано с вариацией от импульса к импульсу в профиле однолазерного пучка или с вариацией между двумя лазерами (последнее вероятнее). Авторы [57] считают, что многократные импульсы одного лазера имеют более высокую однородность по сравнению с отдельными импульсами многолазерных передатчиков и кросс-корреляция в однолазерной системе будет существенно больше. Часть коррелированного шума, который не может быть удален при использовании отношений, будет проявляться за временные промежутки в сотни мс, сравнимые с быстропадающей частью автокорреляционного времени задержки (-10−100 мс).

Ширина спектра излучения. Спектральная ширина зондирующего излучения влияет на ошибки ДП-лидарных измерений концентрации газовых примесей. Чем шире спектр излучения, тем больше отклонение в эффективном и монохроматическом дифференциальных коэффициентах поглощения. Подробно этот вопрос исследовался в работе [58]. При ширине спектра излучения, равной полуширине линии поглощения, ошибки определения концентрации искомого газа могут достигать 40% и более [20].

Предельная дальность зондирования атмосферы зависит от энергии лазерных импульсов и для современных систем достигает нескольких километров в случае рассеяния от аэрозолей и до 20 км при отражении от топографического объекта. В работе [60] описана лидарная система, включающая два перестраиваемых TEA С02-лазера с энергией импульсов до 5 Дж (1,2 Дж в режиме обрезания азотного «хвоста») при частоте следования до 10 Гц. Использован приемный телескоп с апертурой 457 мм (/72,5) и полем зрения 5 мрад. Полезная информация с трассы зондирования оцифровывалась для последующей обработки 10 разрядным АЦП с частотой 100 МГц. Лидар размещался в автофургоне. В системе получено высокое пространственное разрешение (-30 м) за счет использования плазменных затворов для гашения (обрезания) азотного «хвоста» лазерных импульсов. Программируемый сканер с серводвигателями позволял задавать любое направление зондирования в верхней полусфере. Использована быстродействующая подсистема прямого детектирования для сбора, обработки и отображения данных о концентрациях газовых примесей в режиме, близком к реальному времени. Представлены данные, демонстрирующие детектирование с пространственным разрешением химических шлейфов (выбросов) с малыми концентрациями на расстояниях от 1 до 2 км. В трассовом режиме измерены малые (следовые) уровни концентрации вторичных паров от различных органофосфатных жидкостей. Представлены также результаты детектирования шлейфов SF6, выпускаемого на расстоянии 16 км от лидара.

В работе [61] описана ДП-лидарная система на основе TEA С02-лазера с энергией в импульсе 2 Дж при длительности 100 не и частоте повторения 2−3 Гц. С помощью этой лидарной системы проведены измерения некоторых параметров атмосферы и кюветные измерения концентрации аммиака, которые позволили оценить рабочие характеристики лидара. Дальность действия лидара с топографическим отражателем составила -10 км, предельная чувствительность детектирования газовых примесей с коэффициентами поглощения 10−30 (атм см)" 1 в режиме регистрации сигналов обратного аэрозольного рассеяния составила -500 ppb при пространственном разрешении 100 м.

В работе [62] рассмотрена бортовая самолетная ДП-лидарная система на основе двух перестраиваемых TEA С02-лазеров с энергией импульсов излучения ~1,5 Дж при частоте повторения 2 Гц. Лазеры работали в многомодовом режиме и могли перестраиваться по 70 линиям в спектральном диапазоне 9,2−10,8 мкм. В системе использован приемный телескоп с апертурой 35 см, охлаждаемый жидким азотом HgCdTe детектор (Z) = 4хЮ10 см Гц½/Вт). С помощью этого лидара при полетах самолета на высоте 1−2 км было исследовано вертикальное распределения поперечных сечений шлейфа SFe вблизи поверхности Земли. По мнению авторов методика дистанционного измерения шлейфов SF6 может быть полезной для оценки распределения случайных выбросов в атмосферу токсичных и неизвестных веществ, при которых также образуется газовый след (шлейф). Метод может также дать необходимые данные о диффузии и переносе веществ для разработки и подтверждения справедливости атмосферных компьютерных моделей, предсказывающих распределение по ветру выброшенных в атмосферу материалов.

Лидарная система дифференциального поглощения построена в University of Calabria (Italy) [63]. В системе использованы два перестраиваемых TEA С02-лазера (64 линии, мода ТЕМоо, энергия импульсов до 2−2,5 Дж, длительность 80 не, частота повторения 1 Гц, расходимость 0,77 мрад) с резонатором типа SFUR (Self Filtering Unstable Resonator) [109] для выделения моды ТЕМоо, приемный телескоп с апертурой 30 см. Проведено зондирование озона и паров воды на трассах длиной до 5,4 км при использовании топографических отражателей. Пространственные измерения профилей концентраций этих же газов были определены с разрешением -30 м на расстояниях до 700 м. Представлены экспериментальные зависимости концентрации паров воды и озона от расстояния.

В работе [64] представлена многоволновая однолазерная импульсная С02-лазерная система, работающая с частотой повторения 200 Гц и позволяющая случайным образом выбирать длины волн С02-лазера для каждого лазерного импульса. Эта система была использована для измерения отражательной способности мишени и атмосферного пропускания при формировании цуга лазерных импульсов, состоящего из группы импульсов на 16 длинах волн, следующих с частотой повторения 12 Гц. Механизм перестройки по длинам волн лазера состоял в использовании стационарной дифракционной решетки и плоского зеркала, контролируемого гальванометром. Нерезонансный гальванометр имел 16 битовый модуль ЦАП. Этот модуль мог настраивать положение плоского медного зеркала с угловым разрешением 10 мкрад для выбора каждой длины волны. Для контроля выходной энергии каждого лазерного импульса источник питания основного разряда имел модулятор, который управлялся аналоговым входным напряжением для управления энергией разряда. Время включения лазерного разряда контролировалось импульсом синхронизации при использовании модулятора источника питания. Все сигналы лазерного контроля генерировались программируемым интерфейсным устройством, установленном в персональном компьютере. Обычное программное обеспечение позволяло пользователю настраивать гальванометр и контролировать напряжение источника питания для каждой длины волны для получения оптимальной калибровки, а также строить список длин волн в любых комбинациях или порядке и формировать группы лазерных импульсов для проведения спектроскопического анализа. ДП-лидарные измерения на многих длинах волн уменьшали влияние различий в отражательной способности мишени и влияние молекулярного поглощения. Примеры многоволнового ДП-детектирования аммиака и паров воды показали динамику взаимодействии между этими двумя газами на трассе зондирования. Представлены измерения отражательной способности деревьев клена в условиях зимы и лета.

Таким образом, возможны альтернативные варианты построения ДП-лидара по однолазерной или многолазерной схеме. Однако на практике, особенно в случае движения лидарной платформы, по-видимому, следует отдать предпочтение двухлазерной системе с малой временной задержкой (0,1−1 мс) между зондирующими импульсами «on line» и «off line», дающим наименьшие ошибки измерений за счет различных вариаций на трассе зондирования. При этом быстрая система перестройки лазера должна обеспечивать попарное переключение длин волн в пределах области 9,2−10,8 мкм, что позволит оперативно получать информацию о наличии газовых примесей в атмосфере во всем указанном диапазоне длин волн.

Важную роль играет выбор конкретного типа TEA С02-лазера. Лазеры с большой энергией импульсов излучения позволяют зондировать более длинные трассы, однако имеют значительный вес и габариты, что делает ДП-лидар в целом достаточно тяжелым (сотни кг). Кроме того, как правило, такие лазеры имеют небольшую частоту повторения импульсов (единицы Гц), что удлиняет процесс измерений, ограничивает возможности зондирования при движении платформы. По этой причине большой интерес представляют широко используемые в ДП-лидарах мини-ТЕА С02-лазеры, способные работать с частотами следования импульсов до 500 Гц и выше при энергиях в пределах 10−200 мДж. В ряде случаев при использовании таких лазеров уменьшение чувствительности вследствие меньшей энергии зондирующих импульсов компенсируется возможностью усреднения при статистической обработке результатов, полученных за много импульсов.

ДП-лидар на основе пары мини-ТЕА С02-лазеров описан в работе [40]. Система могла работать на основной частоте излучения лазера и второй гармонике. В состав лидара входили 2 лазера, вынимаемый генератор 2-й гармоники (кристалл CdGeAs2), 10-кратный расширитель пучка, направляющее зеркало диаметром 40 см, 30 см телескоп Кассегрена, детекторы HgCdTe и InSb, быстродействующий АЦП и двухкомпьютерная система обработки данных. Энергия импульсов излучения мини-ТЕА С02-лазера составляла ~20 мДж при длительности 100 не в ТЕМ00 моде на сильных линиях, частота повторения импульсов достигала 500 Гц.

Лазеры запускались раздельно с регулируемой задержкой от 2 мке до 200 мс. Для экспериментов с второй гармоникой (4,5−5 мкм) использованы нелинейные кристаллы CdGeAs2 высокой чистоты, типичная эффективность удвоения составляла 10−20%, хотя достигались эффективности преобразования до 28%. Достаточно большое время задержки между лазерными импульсов позволяло производить временное разделение импульсов и проводить калибровку каждого лазерного импульса по энергии и параметрам поглощения в интервале между импульсами.

С использованием такой лидарной системы легко детектировался сигнал обратного рассеяния от топографических объектов (деревья, холмы, здания) с расстояния до 2,7 км с отношением (сигнал/шум)>10 в зависимости от отражательной способности топографической мишени. С помощью описанного ДП-лидара были измерены фоновые концентрации СО, NO, С2Н4 в атмосфере, а также увеличение концентрации примесей вследствие эмиссии локализованных источников. Эти особенности были зарегистрированы при измерениях по трассовой схеме на расстояниях до 2,7 км с чувствительность ±10 ppb. Кроме того, было исследовано влияние атмосферной турбулентности на индуцированную корреляциюлидарного отклика. Эти результаты были использованы в численных расчетах точности ДП измерений и находятся в согласии с теорией.

В работе [21] описана комплексная многолазерная импульсно-периодическая лидарная система лазерного дистанционного зондирования для контроля состояния атмосферы в промышленных районах. Лидар представляет собой передвижную лабораторию, в которой предусмотрено применение перестраиваемых лазеров на красителях, лазеров на кристаллах с Nd и преобразователей частоты, эксимерных и СО2-лазеров. В этой лидарной системе использовано современное электрооптическое оборудование, компьютерная обработка и представление информации, которые позволили производить газоанализ почти в реальном масштабе времени. Дальность зондирования лидарной системы составила до 3 км, разрешающая способность по дальности — около 1 м. В качестве примера приведены результаты одного измерения, состоящего из 50 циклов по 400 импульсов на каждой из длин волн 300,3 и 299,33 нм, следующих с частотой 5 Гц, с усреднением результатов и вычитанием фонаполучено распределение по дальности сигналов обратного рассеяния на двух длинах волн, их отношения и концентрации S02.

Подобная система позволяет проводить 2-х и 3-х мерное картирование распределения концентраций NO, NO2, SO2 и О3 в крупных городах. Высокая чувствительность системы была использована для многочисленных исследований окружающей среды. Интересные результаты были получены в городских условиях из-за присутствия сильных градиентов концентрации и быстрых флуктуации вследствие движения транспорта. В работе [65] представлены сравнительные исследования, выполненные в Лионе (Франция), Женеве (Швейцария), Штуттгарте и Берлине (Германия). В частности, измерения в Берлине демонстрируют возможность определения неизвестных источников загрязнений и контроля возникновения и исчезновения процессов атмосферного загрязнения. Новая подобная стационарная ДП-система была сконструирована и установлена в верхней части здания в центре Лейпцига (Германия). Она выполняет повседневное картирование концентраций окислов азота, диоксида серы и озона, давая информацию по долговременной эволюции распределений загрязнений атмосферы.

Постановка задачи.

Приведенный выше краткий обзор методов дистанционного газоанализа показывает широкий диапазон подходов к решению задачи атмосферного мониторинга. Вместе с тем, на сегодняшний день отсутствуют надежные промышленные системы дистанционного контроля атмосферы. В ряде стран мира ведутся исследования по разработке новых методов газоанализа. Особое внимание уделяется передвижным системам контроля. Проводятся работы по сертификации методик газоанализа, в том числе газоанализа с использование лидаров дифференциального поглощения.

Настоящая диссертационная работа посвящена вопросам создания мобильного ИК-лидара дифференциального поглощения на основе излучения С02-лазеров для проведения оперативного дистанционного мониторинга атмосферы в радиусе до 10 км.

Целью работы является проведение исследований по созданию лазерной системы на основе перестраиваемых импульсно-периодических TEA СОг-лазеров для дистанционного газоанализа атмосферы в составе ИК-лидара дифференциального поглощения. В задачи работы входило:

1. Исследование энергетических и временных параметров импульсов излучения мощного TEA С02-лазера, направленное на достижение минимальных значений длительности и максимальных пиковых мощностей.

2. Разработка перестраиваемого импульсно-периодического TEA С02-лазера для применения в составе мобильного ИК-лидара дифференциального поглощения с дальностью действия до 10 км.

3. Исследование влияния различных факторов на дальность действия ИК-лидара. Оценка предельной дальности действия ИК-лидара в различных режимах работы.

4. Проведение дистанционного зондирования газовых примесей в атмосфере с помощью мобильного ИК-лидара дифференциального поглощения на основе TEA С02-лазеров.

5. Теоретическое исследование возможности дистанционного зондирования метана с использованием третьей гармоники излучения мини-ТЕА С02-лазера. Выбор оптимальных линий излучения для детектирования метана и оценка погрешности трассовых измерений.

Структура и объем. Диссертационная работа состоит из введения, пяти глав, заключения, библиографического списка. Работа содержит 155 страниц текста, иллюстрирована 54 рисунками. В работе имеется 8 таблиц. Библиографический список содержит 163 наименования.

5.5 Выводы.

Для дистанционного зондирования выбросов метана в атмосферу наиболее перспективным является диапазон спектра вблизи 3 мкм, где имеется богатый.

139 выбор линий поглощения метана различной интенсивности. В качестве источника лазерного излучения целесообразно использовать третью гармонику излучения перестраиваемого мини-ТЕА СС>2-лазера, полученную путем эффективного преобразования частоты в нелинейных кристаллах (AgGaSe2, ZnGeP2 и др.), позволяющую получать лазерные импульсы в спектральном диапазоне 3040−3645 нм с энергией 2−5 мДж при частоте повторения до 400 Гц. Использование третьей гармоники излучения TEA СС>2-лазера дает возможность идентификации выбросов метана из трубопроводов при вертолетном базировании трассового газоанализатора дифференциального поглощения с ошибками измерения концентраций 10−20% для уровней содержания метана в атмосфере от фонового до близкого к взрывоопасному. При этом достаточно использовать всего две пары длин волн: 3х[ 10R (20)-10R (18)] и 3x[10R (16)-10R (12)], либо Зх[9Р (20)-9Р (18)] и Зх[9Р (14)-9Р (12)]. В этом случае ширина полосы пропускания спектрального фильтра приемника лидара может быть не более АЛ — 30 нм.

Рассмотренный в настоящей главе проект вертолетного трассового газоанализатора дифференциального поглощения на основе излучения мини-ТЕА С02-лазера и генератора третьей гармоники для дистанционного зондирования выбросов метана из магистральных трубопроводов в атмосферу имеет заметные преимущества в точности измерений концентрации метана (10−20%) и дальности зондирования (более 1 км) перед предлагавшимися ранее схемами зондирования метана с использованием лазеров других типов.

Заключение

.

В заключение перечислим основные результаты диссертационной работы:

1. Исследованы энергетические и временные характеристики TEA С02-лазера в зависимости от состава активной газовой среды. Найден оптимальный состав газовой смеси C02: N2 с добавками водорода 10−30% для TEA С02-лазера. Использование такой газовой смеси позволило достичь максимальную пиковую мощность при наибольшей энергии импульсов излучения лазера.

2. Экспериментально показано, что применение газовых смесей C02: N2:H2 с высокой концентрацией водорода в диапазоне от 30 до 40% приводит к подавлению «азотного хвоста» и формированию коротких (-30−40 не) мощных импульсов излучения TEA С02-лазера. Для формирования в исследованном TEA С02-лазере коротких лазерных импульсов без «азотного хвоста» с высокими значениями энергии, пиковой мощности и ресурса работы оптимальной является безгелиевая газовая смесь C02: N2:H2 = 56:14:30 при давлении р = 0,7 атм.

3. Разработан, создан и испытан в составе мобильного ИК-лидара дифференциального поглощения перестраиваемый импульсно-периодический TEA С02-лазер. Получена генерация на 85 линиях излучения молекулы С02. Энергия импульсов излучения составила 10 Дж, пиковая мощность — 100 МВт, длительность импульсов на полувысоте — 30 не.

4. Проведен анализ влияния различных факторов на дальность эхолокации ИК-лидара, созданного на основе разработанных TEA С02-лазеров. Показано, что увеличение энергии и пиковой мощности зондирующих импульсов больше, чем 3−5 Дж и 30−50 МВт, нецелесообразно.

5. Показано, что предельная дальность эхолокации ИК-лидара на сильных и слабых линиях излучения TEA С02-лазера отличается на величину не более 1015%, что позволяет проводить зондирование атмосферы во всем диапазоне перестройки длины волны излучения TEA С02-лазера без коррекции энергии импульсов на различных линиях генерации.

6. Показано, что дальность эхолокации ИК-лидара слабо зависит от угла зрения приемника в диапазоне 0,1−10 мрад при использовании HgCdTe детекторов. Для HgMnTe детекторов, имеющих более высокую обнаружительную способность, с полем зренгия приемника более 5 мрад в ИК-лидаре целесообразно применять узкополосные спектральные фильтры для увеличения дальности зондирования.

7. С помощью мобильного лидарного комплекса, смонтированного в 1993;95 гг. на территории Korean Advanced Institute of Science and Technology (KAIST, г. Тэджон, Республика Корея), в полевых условиях проведены долговременные дистанционные измерения усредненных концентраций этилена в атмосфере на трассах длиной до 3 км, определены профили распределения концентрации этилена с пространственным разрешением -150 м, построена двухмерная карта загрязнения атмосферы этиленом в радиусе 1 км. Экспериментальные результаты показали хорошее согласие. с расчетными параметрами лидара.

8. Предложен проект вертолетного трассового газоанализатора на основе излучения третьей гармоники мини-ТЕА СОг-лазера для оперативного поиска мест утечки метана из магистральных газопроводов. Найдены пары линий излучения TEA С02-лазера (2927,7913 / 2923,8657 см" 1 и 3140,5627 / 3145,9824 см" 1 для низких концентраций метана и 2919,8655 / 2911,6416 см" 1 и 3156,5867 / 3161,7705 см" 1 для высоких концентраций метана), при использовании которых погрешности определения концентрации метана с расстояния 1 км не превышают 10−20% в диапазоне изменения концентраций от фоновых до взрывоопасных значений.