Разработка средств и методов радиационного контроля при производстве радионуклидных источников

Актуальность работы.

Во второй половине 20-го века появились новые научно-технические направления, связанные с практическим использованием ионизирующих излучений. Наиболее значимым примером может служить появление целой отрасли — радиационной технологии, все большую значимость в здравоохранении приобретает постоянно совершенствуемая радиационная медицина. За последние годы на мировом рынке радионуклидной продукции возросла потребность в источниках медицинского и промышленного назначения. В системе здравоохранения при диагностике, лабораторных тестах и терапии многих заболеваний радионуклиды используют как обязательный компонент. В некоторых случаях такая диагностика вообще не имеет альтернативы. Эксперты Управления изотопов для медицины и научных программ ЭоЕ США в 1999 г. подготовили отчет «Экспертная комиссия: прогноз будущего спроса на медицинские изотопы», где до 2020 г. прогнозируется ежегодное увеличение спроса на диагностические изотопы — (7 + 16)% и на терапевтические изотопы -(7 14)%. [8], [9]. Наиболее простой и дешевый способ получения радионуклидов основан на облучении изотопных мишеней нейтронами в реакторе. Для этих целей используют, как правило, исследовательские ядерные реакторы (ИЯР). ГНЦ РФ НИИАР располагает несколькими реакторами для получения радионуклидов. Высокая плотность потока нейтронов 1015 л н/(см х с) активной зоны реакторов позволяет получать источники ионизирующего излучения высокой удельной активности, что дает возможность изготовления источников широкого диапазона типоразмеров, повышая их конкурентоспособность на российском и мировом рынках. Так, удельная активность Ат облученных природных изотопов составляет: для б0Со — Ат ~ 400 Ки/гдля 1921 г — Ат ~ 600 Ки/г- 758е — Ат ~ 1000 Ки/г- 1530ё — Ат ~ 150 Ки/г- 63№ - Ат ~ 15 Ки/г), а так же накапливают необходимое количество 252Cf и других трансплутониевых элементов.

Получение ионизирующего излучения для реализации большинства методик и технологий основывается, прежде всего, на применении радионуклидных источников. В этой связи, перед атомной промышленностью страны была поставлена задача организовать и обеспечить промышленное производство радионуклидных источников, удовлетворяющих запросы различных потребителей. Отличительными чертами такого производства являются высокая наукоёмкость продукции, необходимость собственной базы наработки сырья (радионуклидных препаратов), исключительные требования к безопасности производства и самой продукции. Решить такую проблему в состоянии только немногие технически развитые страны, которые обеспечивают своим производством потребности остального мира. Были выработаны международные правила и стандарты на радионуклидные источники, установлена система их классификации (МС ИСО 2919−80). На основании международных требований разработан отечественный ГОСТ 25 926–90, регламентирующий вопросы классификации, безопасности, производства и эксплуатации источников.

В России основное производство радионуклидных источников сосредоточено в ГНЦ НИИАР и НПО «Маяк», причем номенклатура выпускаемых изделий, как правило, индивидуальна для каждого предприятия. Так в НИИАР выпускаются промышленные и медицинские гамма-источники на основе радионуклидов Со-60, 1г-192, в (1−153, 8е-75, 8Ь-124, Тш-170 и др., а также нейтронные источники спонтанного деления на основе С£252. Активность таких источников может достигать десятков тысяч кюри. Закрытый радионуклидный источник (РИ) представляет собой активный сердечник (порция радионуклида), помещенный в одну или несколько герметичных металлических оболочек. Конструкция и размеры источника зависят от типа облучательной установки, для комплектации которой они предназначены. Высокая активность источников определяет необходимость применения при их изготовлении сложного защитного оснащения, дистанционного выполнения операций, повышенных мер безопасности производства.

Основными радиационными параметрами источников, устанавливаемыми при их паспортизации, могут быть:

— активность радионуклида в источнике;

— мощность экспозиционной дозы в заданной точке;

— поток частиц из источника;

— радиационные примеси в источнике.

Очевидно, что неотъемлемой и обязательной частью производства должны быть средства и методики радиационного контроля,. пригодные для определения с требуемой точностью названных радиационных параметров источников.

Разработка средств и методов радиационного контроля должна выполняться одновременно с разработкой типа источников и представляет собой важную научно-техническую задачу в актуальной проблеме промышленного производства радионуклидных источников.

Цели работы.

Создать в ГНЦ НИИАР апаратурно-методический комплекс, обеспечивающий радиационный контроль РИ промышленного и медицинского назначения в условиях массового производства.

Научная новизна.

1. Разработана модификация метода золотых фольг для компарирования нейтронных источников из С£-252, позволяющая в условиях массового контроля обеспечить погрешность не более 3% и рабочий диапазон потока нейтронов 106 109 с" 1.

2. Предложен способ контроля равномерности протяжённых источников, учитывающий искажение аппаратурной линии гамма-сканирующей установки. Способ реализован в методике паспортизации протяжённых нейтронных источников спонтанного деления.

3. Предложена модель аппроксимации спектрограммы гамма-излучения, учитывающая реальные условия искажения спектра на измерительных установках в горячих исследовательских камерах.

4. Представлены результаты международого сличительного эксперемента, подтверждающие высокое качество разработанной аппаратурно-методической базы паспортизации РИ.

Практическая значимость.

Созданная в ГНЦ НИИАР система методов, методик и средств контроля позволила освоить выпуск в институте радионуклидных источников для народного хозяйства. Система начала действовать в ГНЦ НИИАР с 1990 года. В настоящее время эта система контроля действует на Белорусско-Российском предприятии «ЗАО Изотопные технологии», где налажен выпуск РИ на основе 60Со и 1921 г.

Разработанный комплекс средств измерения ГНЦ НИИАР, был внедрён и сейчас с успехом широко используется на Китайско-Российском совместном предприятии: «Пекинская КИАЭ-НИИАР компания радионуклидов» при производстве источников на основе лм 1Q9 f и Со в Китайской народной республике.

На все выпускаемые источники разработаны методики, созданы и исследованы установки паспортизации в условиях горячих камер, боксов, которые позволяют проводить измерения ядерно-физических параметров с погрешностью 3 + 10%.

Положения, выносимые на защиту:

1. Установка для измерения потока нейтронов «Фантом» и реализованная на ней методика обеспечивают массовый.

JC’J контроль источников спонтанного деления на основе Cf в диапазоне 106 + 109 с" 1 с погрешностью до 3% ;

2. Разработанный метод контроля равномерности протяженных источников, оптимизирует условия измерения и позволяет обнаружить неравномерность нейтронного источника на уровне 0,1 мкг/мм.

3. Апаратурно-методический комплекс для измерения мощности экспозиционной дозы и активности в условиях защитных камер обеспечивает измерения интенсивных гамма-источников в диапазоне активности (Ю10 1013) Бк или ~(1 + 1000) Ки с погрешностью от 5 до 10%.

4. Гаммаспектрометрический комплекс позволяет выполнять контроль активности и содержания радионуклидных примесей в гамма-источниках в условиях коллимации гамма-полей в.

5 12 диапазоне значений активности (10 10) Бк с погрешностью от 7 до 10% и содержания примесей в диапазоне значений активности (102 104)Бк с погрешностью (10 + 13)%.

5. Созданный комплекс средств и методик радиационного контроля полностью обеспечивает потребности существующего производства в ГНЦ НИИАР и предусматривает возможность расширения номенклатуры контролируемой продукции.

ЛИТЕРАТУРНЫЙ ОБЗОР.

Определение радиационно-физических параметров источников ионизирующего излучения является очень важной проблемой, требующей глубокого анализа и конкретных исследований. В литературном обзоре приводится сравнительный анализ применяемых средств измерений (СИ) и методик выполнения измерений (МВИ) основных параметров радионуклидных источников, получаемых в ГНЦ РФ НИИАР и имеющихся СИ и МВИ в других странах мира. Рассмотрено измерение основных характеристик радионуклидных источников нейтронного и гамма-излучений на примере: 252С£ 60Со, 1530с1, 1921 г, 137Св, 758е, 124БЬ и 170Тш. Передача размера единицы МЭД, потока нейтронов в ГНЦ РФ НИИАР осуществляется от Государственных первичных эталонов Центра Единства «Измерений РФ ВНИИМ им. Д.И. Менделеева» г. С-Петербург [3], [4], [6].

В ГНЦ РФ НИИАР для измерения потока нейтронов от радионуклидных источников 252Cf применяют детекторы нейтронов на основе всеволновых гелиевых счетчиков типа СНМ-11 и СНМО-5, в которых при облучении нейтронами возникают импульсы тока, число которых, пропорциональное потоку нейтронов, сосчитывается многоканальным анализатором импульсов. В качестве замедлителя нейтронов используют сочетание количества поглотителей (1²) слоя из парафина и кадмиевый экран.

Для измерения потока нейтронов на установке, состоящей из вышеуказанного детектора и измерительной линейки (месторасположение измеряемого источника), применяется относительный метод сравнения (компаратора) с образцовым источником по формуле:

Фх=Ф"хехр{-Лх (1), О где Ф&bdquo- - значение потока нейтронов образцового источника, с" 1;

X — постоянная распада радионуклида 252С£ X = 7,175×104 дней" 1;

I — время прошедшее со дня аттестации образцового источника, дней;

Но N0- измеренные скорости счета от измеряемого и образцового источников, соответственно, с" 1.

Численные значения скоростей счета 1ЧХ и N0 являются исправленными с учетом фона N, 1, и наличия «мертвого» времени тм установки, и рассчитываются по формуле:

1 -г, Л*) мертвое" время установки тм составляет ~ 5×10~6 с.

При измерении потока нейтронов на установке следует рассчитать нужное расстояние от источника до детектора. В основу расчетов необходимого расстояния положено равенство: «'., (2),.

3). Ф.

Если используют счетчик СНМО-5 и не применяют поглотитель, то расстояние Я'0 (м) рассчитывают по формуле:

К =0,55хд/фо хЮ" 7 (4).

Если счетчик СНМО-5 применяют одновременно с поглотителями, то расстояние Я" (м) рассчитывают по формуле:

0,55х Фох10−7х^— (5),.

V тхк-, где ш — число слоев поглотителей, ш = 1, 2- к2 — коэффициент уменьшения скорости счета импульсов при введении одного поглотителя с кадмиевым экраном.

Если счетчик СНМО-5 заменяют на СНМ-11 и применяют поглотители, то расстояние я" 1 (м) рассчитывают по формуле:

Кш = о, 55х фв х 10″ 7 х (6), тх/с2 к, где к] - коэффициент уменьшения скорости счета импульсов при замене СНМО-5 на СНМ-11, к, = 5.

В результате расчетов по формулам (4) — (6) получаются условия измерения потока нейтронов от источников приведенные в таблице 1.

Таблица 1. Условия измерения потока нейтронов от источников.

Значение измеряемого потока нейтронов Фо, С'1 Тип счетчика Количество слоев поглотителя Расстояние 1*0, м.

8 х Ю5 СНМО-5 — 0,2.

8 х Ю6 СНМО-5 — 0,5.

2 х Ю7 СНМО-5 — 0,8.

1 X 108 СНМО-5 — 1,7.

5 х Ю8 СНМО-5 1 1,8.

2х Ю9 СНМО-5 2 1,7.

1 х Юш СНМ-11 2 2,4.

Измеряемые скорости счета от источников, соответствующие условиям приведенным в таблице 1, находятся в диапазоне от 2×101 до 5 х Ю3 с" 1, где численное значение «мертвого» времени есть величина постоянная, и поэтому, допускается производить сравнение сигналов компаратора от аттестуемого и образцового источников.

Доверительные границы погрешности измерения потока нейтронов от паспортизуемых источников 252С{ составляют ± 8% для вероятности Р = 0,95 в диапазоне измерения потока нейтронов 106 Ю10 с*1. Погрешность набора применяемых образцовых источников потока нейтронов 1-го разряда составляет ± 4% [3] в указанном выше диапазоне.

При изготовлении протяженных источников применяют методику измерения неравномерности распределения радионуклида С{ по длине активных сердечников (источников). Протяженный сердечник представляет собой платиновую проволоку с осажденным на ней электрохимическим способом Cf проволоку с последующей фиксацией его прокалкой при температуре 800 °C. Для изготовления источника предварительно производят сканирование протяженного активного сердечника, которое заключается в измерении гамма-детектором потока гамма-квантов, сопровождающих альфа-распад и спонтанное деление С£ При этом активный сердечник длиной не более 50 мм протягивают с шагом 0,5 мм относительно оси коллимирующей щели шириной 1 мм в блоке детектирования, совершая вращательно-поступательное движение. По полученному распределению потока гамма-квантов (спектрограмме) рассчитывают линейную неравномерность распределения СГ по длине сердечника. После сканирования из сердечника вырезают участки необходимой длины с требуемой неравномерностью, которые затем помещают в капсулу и герметизируют, в результате получают источник нейтронного излучения. После герметизации источник тоже сканируют и определяют неравномерность распределения СГ в источнике.

Параметр равномерности характеризуется как разность между единицей и модулем максимального относительного отклонения скорости счета контролируемой точки И, от среднего значения N по длине сердечника. В каждой точке сканирования неравномерность «к в % рассчитывают по формуле:

Л =.

1 — гпах ч-^)-(к-к,) х100 (7), У т где N — средняя скорость счета по длине сердечника, с" 1- N = —- т.

N. — средняя скорость счета в ¡—ой точке сердечника, с" 1;

— средняя скорость счета фона сканирующего устройства, с" 1.

Если измеренная средняя скорость счета, соответствующая содержанию радионуклида, на выбранном участке сердечника в сумме с погрешностью измерения не отличается от среднего значения N более чем на 85%, считается участок активного сердечника отвечающим требованию по линейной равномерности, а источник с активным сердечником, взятым из этого участка отвечающим техническим условиям.

Установка сканирования состоит из блока детектирования, механизма перемещения сердечника (источника), блока автоматического управления перемещением и блока регистрации. Блок регистрации состоит из: сцинтилляционного детектора гамма-излучения, блока усиления БУС2−97, блока дискриминатора БСА2−95, блока питания БНН-151, блока высокого напряжения БНВ2−95, анализатора АИ 1095 с компьютером и программным обеспечением, блока автоматического управления, блока схемы пропускания.

Методика сканирования применима при линейной плотности.

252 распределения Cf от 0,1 мкг/мм до 10 мкг/мм, что соответствует скорости счета регистрирующей аппаратуры от 10 с" 1 до 1000 с" 1. Относительная погрешность определения неравномерности составляет ± 4% для вероятности Р = 0,95. Однако предложенная методика не позволяет правильно контролировать источники по л c’y равномерности распределения радионуклида Cf. Это связано с тем, что скорость счета контролируемой точки N, (в формуле (7)) является лишь откликом установки и не может быть правильным критерием оценки массы каллифорния в этой точке.

В [13] подробно описаны источники как отечественные, так и зарубежные. Здесь отмечается так же ряд источников и нестандартного вида. Это такие, как сфера, полусфера, в виде карандаша, кольца и др. В медицине больше распространены протяженные жесткие или гибкие конструкции. Обычно такие.

ЛСЛ источники содержат не более (15 + 20) мкг Cf.

Впервые всеволновый счетчик для абсолютных измерений нейтронных потоков источников был разработан А. Хансоном и Мак Киббеном [14]. В то время калифорний не был еще получен в больших количествах, поэтому счетчик разрабатывался применительно для нейтронных потоков других, ранее распространенных изотопов.

Так, во Франции [15] для счета нейтронов источника из Cf применялся набор из 8 ВГ-3 счетчиков, смонтированных в большом сосуде, заполненном веществом, используемым в качестве замедлителя. Погрешность измерения активности составила < 1%.

Электрохимической лабораторией Японии проводится.

У C’y абсолютная калибровка стандартных нейтронных Cf — источников [16]. С помощью методики, использующей ванну с проточным раствором сульфата марганца Мп804. Источники помещают в центр сферического сосуда с перемешиваемым проточным раствором (17 л/мин). С помощью счетчика 4л (3у — совпадений определяют активность 5бМп, накапливаемого в растворе. Утечку нейтронов за пределы сферы контролируют нейтронным детектором. Погрешность определения выхода нейтронов составляет — 0,44%.

В Англии [17] проведена калибровка нейтронного Ат-Веисточника абсолютным методом ванны с сульфатом марганца. Источник нейтронов располагают в центре сферы радиусом 50 см, наполненной водным раствором сульфатом марганца МпБО^ Активность источника определяют по активности 56Мп, образующегося в растворе под действием нейтронов. Регистрация производится по у-лучам с Ка1(Т1) размерами (5×5) см. Активность источника составляет 3,166×106 с" 1 ± 0,9%.

Измерения нейтронных спектров источников нейтронов 241Аш/В- 241Аш/Ве- 241Аш/Р- 242Ст/Ве- 238Ри13С и 152а приводятся в работе [18]. Для уменьшения эффектов многократного рассеяния спектры нейтронов измеряют тонким кристаллом стильбена 5 мм толщиной и 40 мм в диаметре. Для устранения фона у-лучей используют схему разделения по форме импульса. Активность изотопов > 1 Ки. Полный выход нейтронов составляет 1,5 х Ю5 5,9 х Ю6 н/с.

Определение абсолютного выхода нейтронов изотопных источников по пространственно-энергетическим спектрам описано в работе [19]. Разработан метод быстрого определения абсолютных выходов нейтронов изотопных источников с использованием однокристального сцинтилляционного спектрометра. Идея метода заключается в измерении пространственно-энергетических распределений нейтронов. Приведены абсолютные выходы нейтронов для нескольких изотопных источников нейтронов: 238Ри + Ве- 244Ст + Веи 238Ри + В- 238Ри + 244Ст и 252С£ Погрешность определения выхода составляет 3 + 5%.

Об усовершенствовании абсолютных методов калибровки нейтронных источников говорится в [21]. Приводятся методы сличения с помощью эталонного источника нейтронов Канады № 200−1. Наилучшую точность дает метод марганцевой ванны.

В [22] говорится об измерении потока нейтронов в 238Ри + Веисточнике нейтронов. Выход нейтронов измерялся всеволновым счетчиком и спектрометром. Спектры для экспериментальных источников идентичны со спектром Ри + Ве — источника.

В статье [23] описывается изготовление и калибровка источников С£ Использовали источники Cf с удельной.

6 2 поверхностной активностью до 7,4×10 Бк/см. Методы аттестации: а-спектрометрия, а-радиометрия и авторадиография.

Об изготовлении и аттестации нейтронного источника 252Cf подробно говорится в [24]. Эталонный нейтронный источник научно-исследовательского института Яег (Англия) на основе изотопного источника 252СГ размещен в сферической оболочке из Э20 диаметром 30 см. Разработан источник низкоэнергетических нейтронов на.

ЛСЛ основе С£ помещенного в сферической оболочке диаметром 30 см, заполненной тяжелой водой, выполняющей роль замедлителя. Выходной спектр нейтронов был рассчитан на основе известного спектра калифорния (без заполнителя) с точностью 1%. Расчеты показали, что плотность выходного потока нейтронов увеличивается на 5−20% в области энергий ниже 2 МэВ и снижается на 3−5% в области энергий выше 2 МэВ. Измеренный спектр нейтронов соответствует требованиям международного стандарта с учетом небольшого (7%) отклонения в области 5−7 МэВ.

Прибор для измерения потока нейтронов [25] содержит компенсированный по гамма-излучению детектор нейтронов типа ионизационной камеры, расположенной между параллельными круглыми пластинами, наполненный трехфтористым бором. Детектор окружен воздухонепроницаемой рубашкой с двойной стенкой, в которую вводится поглощающая нейтроны текучая среда. Текучая среда может быть в жидкой или газообразной форме, а поглощающее нейтроны вещество, находящееся в текучей среде, может иметь различную концентрацию.

В работе [26] описывается жидкий сцинтиллятор для обсчета тепловых нейтронов. Жидкий состав для сцинтилляционного обнаружения и обсчета тепловых нейтронов содержит раствор сцинтиллятора, в который входят ароматический углеводородный растворитель, растворенный сцинтиллятор и атоксилированный алкилфенол, а также водный раствор соединения элемента, обладающего повышенной способностью захвата тепловых нейтронов. При взаимодействии этого элемента с тепловыми нейтронами протекает экзоэнергетическая ядерная реакция.

Способ и устройство для измерения дозы облучения нейтронами описан в [27]. Образец материала содержит элементы, которые при облучении нейтронами превращаются в радиоактивные изотопы. Последние, распадаясь, ионизируют этот материал, меняя его проводимость. Дозу облучения вычисляют как функцию измеряемой проводимости.

Описание портативного прибора для измерения энергетического спектра нейтронов и нейтронной дозы в смешанном п-у поле приводится в [28]. Нейтронный спектрометр имеет фотоумножитель, сцинтиллятор, чувствительный к излучению и оптически связанный с фотоумножителем. Сцинтиллятор генерирует, соответственно, сигнальные импульсы на аноде и диоде фотоумножителя при регистрации излучения, содержащего нейтроны и гамма-лучи. Имеется дискриминатор формы импульса с энергетическим и временным каналами и схема, соединяющая анод и диод фотоумножителя, соответственно, с энергетическим и временным каналами дискриминатора. Эта схема имеет средство для анализа сигнальных импульсов и для различения импульсов, образованных нейтронами и гамма-лучами. Энергетический и временной каналы могут селективно присоединяться с помощью специального устройства к многоканальному анализатору для селекции импульсов по их амплитудам. Многоканальный анализатор содержит первую группу каналов для импульсов, образованных от нейтронов, и вторую группу каналов для импульсов от гамма-лучей. Имеется устройство для выделения импульсов от нейтронов в первую группу каналов, а импульсов от гамма-лучей — во вторую группу каналов. Импульсы от нейтронов в первой группе каналов запоминаются в специальном устройстве в виде распределения по их амплитудам, а импульсы от гамма-лучей во второй группе запоминаются в другом устройстве в виде распределения по их амплитудам. Вычислительное устройство преобразует распределение по амплитудам нейтронных импульсов в энергетический спектр нейтронов.

Прибор для измерения нейтронов и гамма-лучей [29]. Прибор имеет детектор как нейтронов, так и гамма-лучей, схему дискриминации, формы импульса для входных импульсов детектора, которая различает импульсы, генерированные нейтронами, и импульсы, генерированные гамма-лучами. Импульсы, генерированные нейтронами, и импульсы, генерированные гамма-лучами, подсчитываются отдельными счетчиками. Специальное устройство определяет отношение различных подсчитанных величин для импульсов, генерированных нейтронами, и импульсов, генерированных гамма-лучами, с целью регулирования схемы дискриминации так, чтобы отношение этих двух подсчитанных величин оставалось постоянным.

Устройство для измерения нейтронного потока [30]. Содержит чувствительный к медленным нейтронам детектор, вокруг которого расположены два слоя замедлителя, между которыми расположен, по меньшей мере, один слой поглотителя. Слои замедлителя и поглотителя выполнены и рассчитаны таким образом, что чувствительность устройства соответствует в основном определенной зависимости биологической эффективности от энергетического спектра нейтронов.

Детектор-дозиметр нейтронов и излучения [31], характеризующийся высокой линейной передачей энергии, с непосредственным снятием показаний. Работа детектора-дозиметра основана на использовании капель перегретой жидкости, диспергированной в прозрачном или полупрозрачном, упругом твердом веществе, которое удерживает продукты испарения капель, образующиеся в результате удара нейтронов или других частиц. Вследствие удара твердое вещество повреждается в той точке, которую занимала каждая испарившаяся капля.

В Саванна-Риверской лаборатории для измерения распределения СГ в проволочных источниках нейтронов, проволока накладывается на фотопластинку, чувствительную к гамма-излучению [32]. Полученная авторадиограмма источника обрабатывается автоматическим денситометром, связанным с ЭВМ.

В институте ядерных исследований в Сверке (Польша) определение формы, размеров, распределения активности по поверхности тонких источников из С£ проводят следующим образом [33]. Источники измеряют с помощью «камеры-обскуры», в которой объективом служит узкое отверстие, а вместо фотопластинки используется координатно-чувствительный детектор типа ХУРБО. С помощью ЭВМ получают трехмерные графики, показывающие распределение активности по поверхности и линии равной активности. Пространственное разрешение составляет 0,1 мм.

Метод «камеры-обскуры» объединяет авторадиографию и использование чувствительного детектора при обнаружении осколков деления.

Единица потока нейтронов в источниках наиболее достоверно воспроизводится активационным методом, в частности, методом марганцевой ванны. Метод, основанный на возбуждении радиоактивности 56Мп, образующегося в растворе сульфата марганца (Мп804) ванны под действием нейтронов. Активность источника определяют путем регистрации фотонного излучения с помощью 4ж-высокого давления. Погрешность метода составляет 8 = 0,2 ^ 1% [16], [17], [21]. Метод является трудоемким и дорогостоящим, и на практике используется для передачи размера единицы в государственных поверочных схемах для средств измерений, а также для межгосударственных (межлабораторных) сличений.

Наиболее широко применяют относительные методы измерения (компаратора) с помощью образцовых источников или источников специального назначения. В качестве компаратора, как в нашем случае, так и в других странах [3], [5] используют детекторы нейтронов на основе всеволновых гелиевых счетчиков. В зависимости от погрешности образцовых источников потока нейтронов (1 5)%, погрешность измерения методом компаратора составляет (5 ^ 15)% соответственно [3].

Достоинством относительных методов измерения является простота в методике измерений и обработки результатов измерений в крупносерийном производстве источников, а также достижения требуемой погрешности измерения в соответствии с техническими условиями на источники.

Российскими специалистами проведены исследования [20], где показано, что габариты, состав активной части и технология изготовления а-, писточников слабо влияют на форму нейтронного спектра, а значит, нет необходимости соблюдать условие идентичности паспортизуемых источников образцовым источникам по конструкции капсул, геометрическим размерам активной части, радиохимическому составу и структуре вещества. Основным условием для сравнения является соизмеримость численных значений потоков нейтронов, т. е. Фобр = ФпаспРазличие допускается не более чем в 10 раз [10].

Предпочтительным методом оценки неравномерности распределения по длине протяженных источников является сканирование по гамма-излучению осколков деления в источнике. Относительная погрешность определения неравномерности составляет ± 4%.

Альтернативным методом определения параметра равномерности является авторадиографический метод, который заключается в облучении фотопластинки, расположенной параллельно источнику на расстоянии Ь. После экспозиции (время облучения фотопластинки) с полученной рентгенограммы микрофотометром снимают распределение плотности почернения по длине источника. При этом исходят из допущения, что плотность почернения пропорциональна плотности потока гамма-квантов, падающих на пленку. Метод является довольно простым, но погрешность получаемых измерений составляет ± 18% [27].

Измерение мощности экспозиционной дозы (МЭД) и активности источников гамма-излучения широко представлены в научных публикациях и докладах [3], [5], [6], [7].

В этих работах подробно изложены известные методики измерения МЭД и определения активности паспортизуемых источников гамма-излучения, перечень которых представлен в таблице 2.

Таблица 2. Перечень радионуклидов гамма-излучения, используемых при изготовлении источников излучения, и их ядерно-физические параметры [28].

Радионуклид Тип распада Гамма-постоянная, Р-см2 (мКи-ч) Керма постоянная, аГр-м2 (с-Бк) Период полураспада, Т½ Средняя энергия, кэВ.

Селен-75 («ве) ЕЗ-100% 1,99 13,35 119,8 сут. 216,3.

Сурьма-124 (, 248Ь) Р" -100% 9,64 63,42 60,2 сут. 985,0.

Тулий-170 (170Тш) Р" - 99,97% 0,0274 0,180 128,6 сут. 66,7.

Иридий-192 Гч Р -95,1%- ЕЗ-4,87% 4,72 30,31 74,08 сут. 356,8.

Иридий-194 (, 941г) |3″ -100% 0,505 3,32 19 ч.

Марганец-54 (54Мп) ЕЗ-100% 4,61 36,38 312,16 сут 834,86.

Кобальт-60 (60Со) 0400% 12,85 84,83 1924,8 сут 1252.

Барий-133 (133Ва) 2,94 19,34 10,73 г. 156,3.

Скандий-46 (3400% 10,768 70,84 83,8 сут.

Цезий-134 (, 34Сз) р—100% 8,72 57,37 2,062 г. 694,7.

Таблица 2 (продолжение).

Радионуклид Тип распада Гамма-постоянная, Р-см2 (мКи-ч) Керма** постоянная, аГр-м2 (с-Бк) Период полураспада, Т½ Средняя энергия, кэВ.

Цезий-137 (, 37Сз) р—юо% 3,24 21,33 30,17 г. 613,9.

Самарий-145 (1458Ш) ЕЗ-100% 0,731 4,81 340 сут. 41,34.

Иттербий-169 (169УЬ) Р" -100°/о 1,73 11,38 32 сут. 92,8.

Гадолиний- 153 (153оа> рчоо% 0,67 4,40 239,5 сут. 60.

Примечание. * - ЕЗэлектронный захват. — Для гамма-излучения с энергией до 10 МэВ керма практически не отличается от поглощенной дозы.

Гамма-источники представляют собой герметичную цилиндрическую капсулу с помещенным внутрь металлическим радионуклидом, активированным в нейтронном потоке реактора, и соответствуют требованиям ГОСТ 26 307–84 «Источники гамма-излучения радионуклидные закрытые. Методы измерения параметров» ГОСТ Р 50 629−93 [29], [30] и требованиям «Правил безопасной перевозки радиоактивных веществ, издание 1985 (исправленное в 1990), Международное агентство по атомной энергии (МАГАТЭ), Вена, 1991». Герметизация капсул источников выполняется аргонодуговой сваркой кольцевым швом по торцу.

В основу измерения МЭД от источника положены два метода измерения:

— метод прямых измерений внешнего фотонного излучения источника в условиях свободной геометрии с использованием дозиметрических приборов-рабочих эталонов 1-го разряда. Численные значения МЭД получают, выполняя прямые, многократные измерения. Прямой метод обеспечивает измерение МЭД от измеряемого источника с погрешностью 5 = ± 5% для доверительной вероятности Р = 0,95 и применяется для аттестации источников специального назначения [12].

— метод сравнения с мерой мощности экспозиционной дозы 1-го разряда в геометрии коллимированного пучка. Значение МЭД получают путем сравнения показаний выполняемых на основании многократных измерений с использование компаратора внешнего гамма-излучения от измеряемого источника и эталонной меры. В качестве компаратора используется дозиметрический прибор с набором ионизационных камер. Метод сравнения (компаратора) обеспечивает измерение мощности кермы в воздухе от измеряемого источника с погрешностью 8 = ± (7 ^ 10)% для доверительной вероятности Р = 0,95 и применяется для паспортизации источников промышленного назначения и с погрешностью 8 = ± 5% для паспортизации медицинских источников.

При прямых и относительных измерениях используют клинические дозиметры М2312.10 или М2300 1-го разряда с относительной погрешностью 8 = ± (3,5 4)%, укомплектованные ионизационными камерами:

— типа 70 110 (УАК-253) — диапазон регистрируемых энергий фотонов от 30 кэВ до 1,5 МэВ. Диапазон измерения мощности экспозиционной дозы от 2 мГр/мин до 20 Гр/мин. Энергетическая зависимость чувствительности ± 3%;

— типа 70 111 (VAK-254), диапазон регистрируемых энергий фотонов от 40 кэВ до 1,5 МэВ. Диапазон измерения мощности экспозиционной дозы от 2 мкГр/мин до 20 мГр/мин. Энергетическая зависимость чувствительности ± 4%. Нестабильность за 8 ч непрерывной работы не более 1%. Коэффициент анизотропии составляет в среднем 5,6% и учитывается только при прямых измерениях.

Диапазон измерения МЭД паспортизуемых источников гамма-излучения соответствует (3,3×10″ 8 + 0,33) Гр/с или (9,7×10″ 8 + 9,7×10″ 3) А/кг.

Образцовые источники гамма-излучения аттестованы как меры МЭД 1-го разряда с относительной погрешностью ± 4%. Диапазон измерения МЭД на расстоянии 1 м от рабочей торцевой поверхности о эталонных источника составляет (3,3×10″ ° + 0,33) Гр/с.

В качестве компаратора применяют универсальный дозиметр 1-го разряда UNIDOS в составе: свободно-воздушная ионизационная камера объемом 0,6 см типа М30 001 № 1046, измерительный пульт № 10 552. Анизотропия камеры составляет 0,1%. Доверительные границы основной относительной погрешности измерения МЭД 6СИ = ± 3% с вероятностью Р = 0,95 в диапазоне измерений МЭД не более 500 мГр/с (1,3 х Ю" 2) А/кг.

При передаче единиц МЭД паспортизуемым серийным гамма-источникам на основе высокоактивного 60Со необходимо соответствовать следующим требованиям: энергетический диапазон гамма-излучения от 30 до 3000 кэВдиапазон измерения МЭД от 9,2 х Ю" 7 до 9,2 х Ю" 4 А/кг (3,57×10″ 3 + 3,57) Р/спогрешность измерения МЭД при паспортизации источников составляет ± 8% с доверительной вероятностью Р = 0,95- диапазон измерения эквивалентной активности от 3,7×1011 Бк (10 Ки) до 3,7 х Ю14 Бк (10 кКи) — погрешность измерения эквивалентной активности при паспортизации источников составляет ± 10% с доверительной вероятностью Р = 0,95.

При передаче единиц МЭД паспортизуемым серийным гамма-источникам на основе радионуклидов шСс1, 758е, 137Сз, 60Со, |921г необходимо соответствовать следующим требованиям: энергетический диапазон гамма-излучения от 100 до 2000 кэВдиапазон измерения МЭД от Ю" 10 до 10″ 4 А/кг (3,88−10″ 6 — 3,88).

Р/спогрешность измерения МЭД при паспортизации источников промышленного назначения составляет ± 8% с доверительной вероятностью Р = 0,95 и с погрешностью 8 = ± 5% для паспортизации медицинских источников. диапазон измерения эквивалентной активности от 4,0 х Ю8 Бк (1,1 х Ю'2 Ки) до 4,0 х Ю14 Бк (1,1 х Ю4 Ки) — погрешность измерения эквивалентной активности при паспортизации источников промышленного назначения составляет ± 10% с доверительной вероятностью Р = 0,95.

X =хйх|хе^хг). (10), ко где Хшизмеренное значение мощности поглощенной дозы на расстоянии Гр/с;

1 — линейный коэффициент ослабления излучения в воздухе, усредненный по спектральному составу излучения контролируемого источника, м" 1- - ¡—ое расстояние от рабочей поверхности источника до геометрического центра ионизационной камеры при измерении мощности поглощенной дозы Хю, м;

— расстояние, к которому приводят значение мощности поглощенной дозы, Я0 = 1 мкрас — поправка на вклад рассеянного излучения в результат измерения мощности поглощенной дозы.

Коэффициент рассеянного излучения к определяется, если установка не является установкой со свободной геометрией измерения, при которой поверяемый источник и ионизационная камера располагаются в пространстве без коллиматора и защиты на расстоянии не менее 1,5 м от рассеивающих поверхностей и тел [36]. Поэтому, для проведения прямых измерений на установке оценивают вклад рассеянного излучения крас в защитной камере. Определение коэффициента крас производят с использованием поглощающего стального конуса. Размеры конуса рассчитывались из условия не менее 100-а кратного ослабления гамма-квантов с энергией 1332 кэВ. Диаметр вершины конуса выбирается таким, чтобы перекрыть размеры активной части радионуклидного источника. Конусность выбирается такой, чтобы тень от конуса в месте расположения ионизационной камеры перекрывала апертуру ее измерительного объема на 3 -г 4 см.

Коэффициент крас рассчитывается п0 формуле: где ХК0Н — измеренное значение МЭД с конусом от источникаГр/с;

X — измеренное значение МЭД без конуса от того же источникаГр/с.

Численное значение крас не должно превышать 10%.

Значение X рассчитывают для трех — пяти расстояний ^ от контролируемого источника до центра ионизационной камеры. Диапазон расстояний изменяется в пределах 0,8 + 1,4 м. Согласно закону «обратных квадратов», среднее арифметическое значение.

Я2 произведения Хйх—х есть величина постоянная для данного источника и равна мощности экспозиционной дозы на расстоянии 1 м.

Для перехода от мощности поглощенной дозы (Гр/с) к мощности экспозиционной дозы (А/кг) используют следующие соотношения:

1 Гр = 114,16 Р для средней энергии образования ионов в воздухе 33,97 Дж/Кл;

1 Р/с = 2,58 хЮ" 4 А/кг [4].

Численное значение МЭД для контролируемого источника на расстоянии 1 м от торцовой поверхности источника до геометрического центра детектора рассчитывают по формуле, А/кг:

Х = Х"х^хк (12), где Х&bdquo- - значение МЭД на расстоянии 1 м от торца образцового (специального) источника, берется из Свидетельства на образцовый источник, А/кг;

N, Ы0 — средние значения показаний дозиметра от контролируемого и образцового (специального) источников соответственно, Гр/с;

А: — поправка на распад образцового источника, отн. ед.: к = еЛ = (13),.

½ ^½ где Т]/2 — период полураспада, сут. (табл. 2) — - время, прошедшее со дня аттестации образцового источника до дня измерений, сут.

Под эквивалентной активностью понимается активность гипотетического точечного источника того же нуклида, который создаёт такую же МЭД в воздухе на том же большом расстоянии, как измеренная на перпендикуляре к рабочей поверхности закрытого источника.

Эквивалентную активность источника на расстоянии 1 м от его рабочей поверхности рассчитывают по измеренному значению МЭД с применением гамма-постоянной мощности Г, Бк, по формуле: где Г — гамма-постоянная мощности радионуклида аГРхм (табл. 2) — схБк.

X — мощность поглощенной дозы от источника, полученная по формуле (10), Гр/с;

Ко — расстояние от рабочей поверхности источника до геометрического центра детектора, = 1 м.

Поправка на самопоглощение гамма-квантов в источниках производится только для учета облученного материала и приводится в Акте списания.

В основу измерений положен метод сличения при помощи компаратора, при котором внешнее гамма-излучение аттестуемого источника сравнивается с гамма-излучением образцового источника в геометрических условиях, соответствующих направленному пучку гамма-квантов с использованием коллиматора. Диапазон измерения активностей от 3,7 х Ю9 до 3,7×1013 Бк (от 0,1 до 1000 Ки). Границы относительной погрешности измерения активности составляют 10%.

При измерении эквивалентной активности от цилиндрических.

10? источников (металлические диски) на основе 1 г используют.

192 образцовые источники гамма-излучения 1 г 1-го и 2-го разрядов со значением активности от 3,7 х Ю10 до 18,5×1012 Бк (от 1 до 500 Ки). Так как, при облучении в активной зоне реактора природного 1911 г накапливаются 1921 г и |941г, то активность рассчитывают по формуле:

А &bdquo-хкх =.

—, &bdquo-, Л (15),.

1 | £/г-194 хД1П2Х ()/т-/24).

1г-№ где А0 — активность образцового источника на основе 1921 г, Бк. Берут из свидетельства на образцовый источникк — поправка на распад образцового источника, отн. ед., см. формулу (13);

I — время, прошедшее с момента аттестации образцового источника до момента измерений, дни- (Т, 1² = 73,8 дней) — - среднее арифметическое значение отношения показаний компаратора от измеряемого источника к показанию от образцового источника:

N. 1.

К ^.

N. п 1.

— 7*1 ^ <16)> п — число показаний компаратора;

1Г-т>е1г-т ~ эффективность компаратора при регистрации гамма-излучения от радионуклидов 1941 г и 1921 г соответственно, определяется при аттестации компаратора- 194 т 192т пт/т ~ отношение активностей 1 г к 1 г, определяется по измерениям гамма-спектра от измеряемого источника;

Т,¼ — период полураспада радионуклида 1941 г, дниТ,', 94 = 19,3 часа.

Так как, в природном гадолинии 152Gd содержатся примеси других природных нуклидов I51Eu, 150Sm и Tb, то при облучении в реакторе для накопления 153Gd образуются примеси радионуклидов 152Eu, 154 Eu и 160ТЬ, содержание которых необходимо контролировать. В соответствии с техническими требованиями на источники 153Gd содержание примесей не должно превышать (10″ 4 ^ 10″ 2)%. Диапазон измерения суммарной активности составляет (102 — 104) Бк. Границы относительной погрешности определения суммарной активности и содержания примесей составляют ± 10% для доверительной вероятности Р = 0,95. Расчет активности источника и содержащихся в нем примесей основан на использовании калибровочной зависимости абсолютной эффективности регистрации спектрометра, определенной для конкретного диапазона энергий гамма-излучения при метрологической аттестации с помощью образцовых источников ОСГИ. Измерения скорости счета в пиках полного поглощения гамма-квантов производятся на гамма-спектрометре, содержащем полупроводниковый германий-литиевый Ge (Li) детектор. В состав гамма-спектрометра входит компьютер IBM 386 с платой SBS, имеющий режим измерения по «живому» времени (число каналов преобразования 4096) и блок детектирования ДГДК-50. Временная нестабильность характеристики преобразования за 8 часов непрерывной работы не превышает 1%. Энергетическое разрешение по пику полного поглощения гамма-квантов радионуклида 60Со с энергией 1332 кэВ не более 3 кэВ.

Последовательность расчета активности и содержание примесей в паспортизуемом источнике следующая. Определяют суммарную активность Аг (Бк) радионуклидов в источнике по формуле:

А — + (17).

1Е1^Е2 ' = 1 1Е/ где, ИЕ2 — измеренные скорости счета в пиках полного поглощения гамма-квантов с энергиями Е] и Е2 основного.

153 1 радионуклида вс!, с* ;

Е1,?Е2,?Е (. — эффективность гамма-спектрометра при регистрации в пиках полного поглощения;

1Е (- абсолютный выход гамма-квантов с энергией Е^ появляющихся в одном акте распада 1-го радионуклида, отн.ед.;

1Е1,1Е2 — абсолютный выход гамма-квантов с энергиями Е] и Е2,.

153 появляющихся в одном акте распада основного радионуклида вё, отн. ед.- п — число контролируемых примесных радионуклидов, п=3. Относительное содержание С- (в %) радиоактивных примесей в паспортизуемом источнике вычисляют по формуле: мс,=7-у-хюо (18) е|+/е2).

V £Ъ £Е2)!

В Англии разработан дозиметр для измерения радиационных доз гамма-излучений и нейтронов [38]. Дозиметр для измерения радиационных доз гамма-излучений и нейтронов, в том числе, для определения энергетического спектра нейтронов имеет фотолюминесцентное вещество, которое поглощает гамма-излучение и излучает люминесценцию, когда возбуждается считывающим излучением. Вещество содержит Аб и Р в таком отношении, что может возбуждаться излучением нейтронов и испускать бетачастицы или протоны, или же бета-частицы и протоны, которые генерируют излучение Черенкова в веществе.

Предпочтительным фотолюминесцентным материалом является Ag — фосфатное стекло с добавлением As для нейтронной активации. Стекловидное состояние может быть получено плавлением начальной смесиочищением при 1220 °C, перемешиванием при 1040 С с последующим охлаждением. Более подробно, в качестве исходных веществ используются трех окись бора, ортофосфат лития, пирофосфат алюминия, пятиокись фосфора, окись серебра и трехокись мышьяка. Атмосфера чистого кислорода и другие окислы предотвращают восстановлением As-75. Природный мышьяк As-75 переводится |3-излучением в As-76 под действием средних и горячих нейтронов и эмиссией протонов посредством.

Ti ->i t реакции P (n, p) — Si, вызванной быстрыми нейтронами. Времена полураспада являются известными, и спектр нейтронов определяется из отношения интенсивностей двух последовательных измерений. Может использоваться жидкостный сцинтилляционный счетчик.

В работе [39] российскими специалистами запатентован способ градуировки гамма-дозиметров. Способ градуировки гамма-дозиметров в поле источника гамма-излучения, основанный на измерении показаний дозиметра на разных расстояниях R между геометрическими центрами детектора дозиметра и источника и сравнении этих показаний со значениями мощностей доз Р, рассчитанных по закону обратных квадратов Р ~ 1/R, отличающийся тем, что, с целью уменьшения погрешности измерений при расширении диапазона мощностей доз путем введения на малых расстояниях поправки на смещение эффективных центров источника и детектора дозиметра. Градуируют дозиметр известным способом при значении мощностей доз Р < Рь где Р] - максимальная мощность дозы, на которой дозиметр можно отградуировать известным способом в пределах погрешности градуировки. Дополнительно снимают зависимость показаний Р (Я) дозиметра в поле вспомогательного источника, создающего на расстоянии.

Я = (19) мощность дозы не более Рь где Э — максимальный из размеров детектора и источникал.

Кмин — расстояние, на котором отклонение от закона Р ~ 1/11 не превышает погрешности градуировки.

Производят дополнительные измерения с помощью прибора-компаратора.

В США разработан радиационный контрольный измерительный прибор, показывающий мощность дозы и дозу облучения [40].

Радиационный контрольный измерительный прибор позволяет считывать либо мощность дозы, либо дозу облучения. В приборе имеется соответствующий рабочий усилитель, связанный с детектором излучения, таким как ионизационная камера, и измеритель тока на выходе этого рабочего усилителя. Рабочий усилитель может быть включен как интегратор, когда измеритель тока регистрирует дозу облучения. При измерении мощности дозы облучения усилитель работает как усилитель тока.

В США применяют способ измерения эквивалентной дозы смешанного гамма-нейтронного излучения и устройство для осуществления этого способа, описанных в [41].

Способ измерения и устройство для осуществления этого способа предназначены для измерения эквивалента дозы смешанного гамма-нейтронного излучения посредством определения разности токов между выходом ионизационной камеры и сцинтилляционным счетчиком, содержащим сцинтиллятор (желательно использовать органический сцинтиллятор) и фотоумножитель.

Измерительный элемент для регистрации гамма-излучения и нейтронов и измерения радиационных доз гамма-излучения и нейтронов описывается в [42].

Данный измерительный элемент предназначен для регистрации гамма-излучения и нейтронов и измерения радиационных доз гамма-излучения и нейтронов. При этом результат измерения гамма-излучения пропорционален дозе гамма-излучения, а результат регистрации нейтронов пропорционален эффективной нейтронной дозе. Кроме того, данный измерительный элемент позволяет измерять спектр нейтронов. Патентуемый измерительный элемент содержит элемент, изготовленный из фотолюминесцентного материала, который осуществляет накопление дозы гамма-излучения посредством изменения своих физических и химических свойств. Этот фотолюминесцентный материал излучает люминесцентный свет под действием соответствующего излучения, и это люминесцентное излучение измеряется (при измерении радиационных доз). Фотолюминесцентный материал содержит гомогенные частицы мышьяка и фосфора, которые равномерно распределены в нем. Эти частицы могут возбуждаться нейтронным излучением и излучать в возбужденном состоянии бета-частицы или протоны. Эти бета-частицы или протоны возбуждают в фотолюминесцентном материале черенковское излучение, которое и измеряется (при измерении радиационной дозы).

Радиационный детектор гамма-излучения с высокой разрешающей способностью для использования в медицине выполнен в виде заполненной ксеноном камеры с окошком, через которое в заданном направлении проходит радиация. Внутри камеры перпендикулярно излучению установлены два электрода [43].

Способ и устройство для определения абсолютной активности радиоизотопов [44].

Способ определения абсолютной активности радиоизотопов предусматривает получение импульсов от трех фотоумножителей, оптически связанных со сцинтиллятором и с измеряемым радиоизотопным источником. Затем получают последующие импульсы, представляющие кратные совпадения первых из указанных импульсов, и корректируют отсчеты последующих импульсов различных кратностей совпадения с целью получения абсолютной активности радиоизотопного источника.

В США запатентовано радиационное сканирующее и измерительное устройство [45]. Устройство для проверки объекта с помощью проникающей радиации, представляет собой вращающийся барабан, имеющий несколько источников гамма-лучей и окруженный неподвижным элементом, на котором расположен ряд детекторов гамма-излучения. Регулируемая заслонка, установленная концентрично относительно указанных источников, состоит из двух половинчатых частей, одна из которых соединена с неподвижным элементом, а другая с барабаном.

В ФРГ разработан прибор для измерения мощности дозы гамма-излучения и для обнаружения бета-излучения [46].

Прибор для измерения мощности дозы гамма-излучения и для обнаружения бета-излучения снабжен переключателем диапазонов измерения, который с одной стороны динамически связан с индикаторным устройством, имеющим несколько шкал для соответствующих диапазонов измерения, и с другой стороны через распределительный диск устанавливает экранирующую диафрагму перед детектором в определенное положение, в зависимости от диапазона измерения.

Прибор, отличается тем, что индикаторное устройство состоит из шкального кольцевого диска. На кольцевой поверхности этого диска шкальные дуги, число которых соответствует числу диапазонов измерения, разделены на равные части. Стрелочный измерительный механизм, входящий в индикаторное устройство, расположен внутри кольцевого диска эксцентрично к его оси. Зубчатое колесо, механически соединенное с удлиненной осью переключателя диапазонов, поворачивает шкальный кольцевой диск вокруг его оси в соответствии с установленным диапазоном измерения.

В Германии запатентовано сцинтилляционное счетное устройство для измерения доз или мощности доз бетаи (или) гамма-излучения [47]. Сцинтилляционное счетное устройство, предназначенное для измерения доз или мощности доз бетаи (или) гамма-излучения, содержит тонкий органический сцинтиллятор, покрытый светозащитной пленкой и оптически связанный с фотоэлектронным умножителем, а также содержит установленный перед указанным сцинтиллятором поглотитель бета-излучения, выполненный из материала с низким порядковым номером, и схему измерения, подключенную к фотоэлектронному умножителю, преобразующую импульсы и представляющую собой амплитудный дискриминатор импульсов.

Сцинтилляционное счетное устройство отличается тем, что в нем с целью обеспечения малой зависимости от энергии и соответствующих значений бетаи гамма-чувствительности доз при измерении, по желанию, доз или мощности доз бетаи гамма-излучения или только гамма-излучения, выдержаны следующие параметры: плотность поверхности масс сцинтиллятора составляет максимум 15 мг/см, а светозащитной пленки 4 — максимум 2 мг/см — поглотитель 15, не пропускающий бета-излучения, при измерении суммарной дозы или мощности дозы бетаи гамма-излучений перекрывает только часть поверхности сцинтиллятора. При измерении только гамма-составляющей излучения используется насаживаемый по желанию дополнительный поглотитель, также не пропускающий бета-излучения. В насажанном положении этот поглотитель перекрывает свободную от частичного поглотителя часть поверхности сцинтиллятора.

В [48] описан принцип работы дозиметра-радиометра для измерения мощности дозы ионизирующего излучения, например, гамма-излучения. Включает трубку Гейгера-Мюллера и схему обработки, которая состоит из адаптации и формирования импульсов, испускаемых трубкой, схему числового кодирования параметров, соединенных параллельно, схему выбора, расчетное устройство (микропроцессор), устройство для индикации мощности дозы. Дано краткое описание экспериментов, схемы.

Предложен способ выравнивания ответа детектора в виде трубки на мощность дозы излучения путем обработки в машине поступающих импульсов. Вычеркивают кривую зависимости мощности дозы от времени и по разности показаний считают. Приведена схема.

В Госстандарте России во ВНИИМ им. Д.И. Менделеева" г. С-Петербург используют рабочие эталоны и образцовые у-источники 1-го разряда из 60Со и 137Сз. Получены данные о соотношении между МЭД и активностью для проградуированных источников различных типов [49].

РОССИЙСКАЯ ГОСУДАРСТВЕННАЯ БИБЛИОТЕКА.

В Англии применяют метод измерения абсолютной активности источников у-излучения с помощью сцинтилляционного счетчика в условиях фиксированной геометрии [50]. Доказано, что счетчик с коллиматором может быть использован для измерения абсолютной активности у-источников с точностью 1 + 2%. Описывается метод расчета поправок в случае применения фильтров, а также поправок, учитывающих прозрачность стенок коллиматора.

В работе [51] английских специалистов описана калибровка источника 60Со активностью в 520 кюри. Измерено распределение дозы излучения на разных расстояниях от центра источника. Приведены уравнения, выражающие зависимость величины дозы для разных точек пространства.

Относительные измерения активности 60Со в источниках с помощью спектрометрической методики приводятся в [52]. Используется Ое-детектор. Определяется площадь фотопика наиболее жесткой гамма-линии в спектре 60Со — 1333 кэВ. Площадь фотопика исследуемого источника сравнивается с площадью фотопика реперного источника.

В статье немецких специалистов [53] описывается изготовление твердых эталонных 60Со — источников с активностью 1−100 кюри. С помощью ионизационной камеры определены отношения активностей источников, затем несколько кобальтовых проволок растворяли, и активность раствора была измерена методом 4 я-совпадений.

В Англии [54] проведена стандартизация источников гамма-излучения 137Сз в единицах экспозиционной дозы (рентген).

В статье [55] описаны калориметрические измерения гамма-источников 60Со. Метод основан на измерении изменения температуры рабочего тела калориметра, внутрь которого помещается исследуемый источник.

Японскими специалистами в [56] разработан метод получения источника гамма-излучения 1921 г с высокой удельной активностью.

В работе [57] произведен учет влияния радиоактивных примесей при поверке гамма-источников. Общие формулы.

117 применены к случаю поверки образцовых гамма-источников из Сэ, содержащих примесь 134Сб. Установлены допустимые значения предельной погрешности определения отношения активности 134Сз к.

137 активности Сэ, равные соответственно 10 и 15% для источников, аттестуемых в качестве образцовых 1-го и 2-го разрядов.

Методы и аппаратура для абсолютных измерений активности изотопов, используемых для градуировки радиометрической аппаратуры, приводятся в [58].

В Англии [59] применяют следующий метод измерения активности 60Соисточника в 1 кюри. Новый метод измерения активности мощных источников основан на прецизионных измерениях (с помощью у-спектрометра) отношения активностей 2-х источников различной мощности, но идентичных по своей геометрии. После растворения слабого источника, его активность измеряется методом 4я|Зу-совпадений. Активность мощного источника определяется по активности слабого источника и измеренному отношению активностей. Этим методом измерена активность в 1 кюри с точностью ~ 0,2%. В качестве слабого источника использовали 60Со-источник с активностью 2 мкКи.

Английскими специалистами проведено сравнение измерений активности и тепловой энергии 60Со-источника в 1 кюри [60]. Метод измерения активности основан на прецизионном измерении с помощью у-спектрометра отношения активностей двух источников различной интенсивности, но идентичных по геометрии и измерении активности слабого источника методом 47фу-совпадений. Отмечается согласие измерений активности и энергии: относительная разница не превышала 10*, что существенно ниже ошибок измерения.

В статье [61] приводится калибровка у-источников активностью порядка мкКи с применением у-спектрометрии. Точность определения активности ~ 4% при Р = 0,95. Использовали источники 137Сз с активностью 88 мкКи и 60Со с активностью 30 50 мкКи, у-спектрометр с № 1(11).

Простое устройство и методика электроосаждения радиоизотопов на подложку из нержавеющей стали приведены в статье [62] (разработано в Англии). Методика использовалась для изготовления источников 233и и 241Аш, а также слоев 147Рш и 160ТЬ.

В [63] немецкие специалисты приводят методику измерения активности закрытых источников гамма-излучения с помощью ионизационных камер. Рекомендации по методике переноса единиц активности ампулированных источников гамма-излучения с нормалей ГОСТ на нормали более низкого порядка путем сравнения единиц активности с помощью ионизационных камер.

Источники гамма-лучей для радиографии [64]. Приведены описания капсул с источниками 137Сб, 60Со, 1921 г.

Исследовано влияние размеров и формы малогабаритных источников 60Со на спектральный состав их излучения российскими специалистами в [65].

Новый методический подход к проведению измерений мощности экспозиционной дозы гамма-излучения серийных источников представлен в [66].

Однородность распределения мощностей доз в гамма-источнике типа «клетки» исследована японскими учеными в [67]. Приведен расчет пространственного распределения мощностей экспозиционных доз во внутренней области у-облучателя из 60Со. Источники гамма-излучения «карандашного» типа размещены вдоль поверхности цилиндра г = 5,25 см.

Относительные измерения активности 60Со в источниках различной конфигурации методом 4 тг-совпадений приводятся в [68].

Описание комплекса программ по обеспечению измерений мощности экспозиционной дозы гамма-излучения спектрометрическим методом приводится белорусскими специалистами в статье [69].

Обоснование параметров источника излучения для дистанционных гамма-терапевтических аппаратов приводится в работе [70].

В работе [71] российскими специалистами исследовано продольное сканирование источника гамма-излучения с экспоненциальным распределением активности. Излагаются результаты исследований в области теории радиометрического продольного сканирования протяженных гамма-источников. Распределение активности по длине последних задается конфигурацией плоской радиоактивной модели, движущейся с постоянной скоростью относительно щели коллиматора, который выделяет поток фотонов, регистрируемых сцинтилляционным спектрометром, интенсиметром и самописцем.

Направленное детектирование ионизирующего излучения и измерение мощности экспозиционной дозы для мощных источников излучения с помощью полупроводниковой у-системы приводится в статье [72].

В Англии проводят измерение дозы гамма-излучения от источника 252СГ с замедлителем [73].

В статье [74] приведены метрологические аспекты радиохимических методов определения активности гамма-излучающих нуклидов.

Изготовление источников радиоактивного излучения малой площади с использованием метода Лэнгмюра-Блоджетт предложен российскими специалистами [75].

Предложен модифицированный метод Лэнгмюра-Блоджетт. Суть метода состоит в сорбции ультрамикроколичеств радиоактивных нуклидов из капли водного раствора на подложку, с заранее нанесенным на нее мономолекулярным слоем стеариновой кислоты. Метод характеризуется высоким химическим выходом (80 90)%, а полученные источники конверсионных и оже-электронов — высоким качеством.

Повторное использование активной части источников излучения описано в [76]. Вопросы повторного (многократного) использования активной части источников излучения, выработавших свой ресурс, представляются важными с точки зрения экономии редких или дорогостоящих стартовых материалов. После необходимой выдержки отработавшая активная часть подвергается повторному облучению в реакторе и направляется для комплектации источника. Этот процесс может быть повторен многократно. На 10 примере 1 г показано, что в двух-трех повторных циклах облучения с плотностью потока 1014с'1 х см'2 достигается удельная активность, сравнимая с полученной при первом облучении. При более высокой плотности потока удельная активность в повторных циклах падает из-за значительного уменьшения содержания стартового нуклида 1921 г.

В статье [77] осуществлено измерение радиоактивности проволочных источников 1921 г с использованием микрокалориметра.

Для полного превращения энергии радиоактивного распада в тепловую энергию в качестве поглотителя использовался ¥—блок. Измеряемые образцы представляют собой 4 тонкие проволоки из сплава 1 г с Р1 (диаметром 0,1 мм и длиной 40мм) с покрытием из Р1 (толщиной 0,1мм). Ошибка в определении активности 60 МБк составила ± 3,2%. Измерение активности проволок с использованием ионизационной камеры дало результат, на 10% меньший по сравнению с измерениями на микрокалориметре, вследствие разной величины самопоглащения фотонов в растворе при калибровке ионизационной камеры и в проволочном образце при измерениях.

В работе [78] приведены аналитические расчеты, связанные с измерением радиоактивности металлических источников из 1921 г с использованием калиброванной ионизационной камеры. Выполнена расчетная оценка самопоглащения фотонов в проволочном металлическом источнике 1921 г и в водном стандартном источнике. Оценено влияние самопоглащения на величину тока калиброванной ионизационной камеры. Самопоглощение заметно влияет на величину ионизационного тока. Сделан вывод о необходимости введения поправочного коэффициента (1,09 ± 0,01) для получения истинного значения радиоактивности проволочного металлического источника 1921 г на основе данных по его радиоактивности, измеренной ионизационной камерой, откалиброванной с помощью стандартного водного источника 1921 г.

В мае 1992 года были проведены международные межлабораторные измерения активности растворов № 28еОз, содержавших изотоп Бе [79]. Растворы были стандартизованы методом экстраполяции эффективности с использованием 4тфусистемы совпадений. Эффективность регистрации |3-излучения изменялась за счет изменения высокого напряжения пропорционального счетчика, толщины поглотителя и содержания твердого неактивного вещества в источнике излучения. Измерения проводились при двух энергетических окнах гамма-канала (от 15 до 340 кэВ и от 340 до 640 кэВ). Экстраполяционные зависимости строились с использованием метода наименьших квадратов. Было найдено, что результаты экстраполяции различными методами отличаются не более чем на 4%.

Начиная с 60-х годов и по настоящее время, в ФГУГГ ПО «Маяк» разработан ряд рабочих средств измерений активности источников в диапазоне от Ю10 до 1016 Бк на калориметрическом принципе измерений с границами относительной погрешности ± (1,0 + 2,5)%, а для источников на основе Сб — относительная погрешность измерения активности составляет ± 4,0%. Принцип работы калориметров и радиометров калориметрических основан на тепловом эффекте радиоактивного излучения (альфа-, бета-, гамма-излучения). Калориметрический метод измерения является методом абсолютных измерений, который дает возможность измерять численное значение активности, не прибегая к сравнению с образцом той же природы. Принцип работы калориметра следующий. При полном поглощении веществом определенного вида излучения вся его энергия превращается в тепло. Значение теплового эффекта С) определяется числом испущенных радиоактивным нуклидом ионизирующих частиц N и их энергией Е:

С^ЫхЕ (20).

Если при этом не происходит каких-либо побочных физико-химических реакций, связанных с выделением или поглощением энергии, то тепловой эффект Q моноизотопного радиоактивного нуклида непосредственно определяет его активность А:

A = iUJUf (2,), t Ext Е где Р — тепловой поток, развиваемый излучением радиоактивного нуклида в калориметре, Вт;

Е — энергия радиоактивного излучения на один акт распада, кэВ (МэВ) — t — время измерения, с.

Таким образом, процедура измерения активности заключается в измерении теплового потока источника с достаточной точностью и проведении расчетов с использованием стандартных справочных данных, т. е. средней энергии радиоактивного излучения на один распад. Диапазон теплового потока изменяется от 9,3×10'7 до 9,0×102 Вт, диапазон энергий ионизирующего излучения от 0,2 до 5,7 МэВ. Время установления одного показания составляет (4 + 6) часов.

Калориметр представляет собой два идентичных измерительных стакана (измерительный и сравнения), выполняющих функцию датчика (преобразователь). Калориметрические стаканы датчика расположены в теплоизолирующем многослойном кожухе, выполняющем функцию термостата. Каждый стакан состоит из внутренней медной вставки, в стенках которой расположены по два термопреобразователя сопротивления. Медные вставки окружены толстостенными поглотителями (100 мм свинца для гамма-излучений большой мощности). Никелевые термопреобразователи сопротивления, расположенные на наружных (медных) стенках измерительного стакана и стакана сравнения датчика, и резисторы, расположенные в предварительном усилителе напряжения, составляют плечи уравновешенного дифференциального электрического моста. Сигнал с моста поступает на вход усилителя напряжения, выполненного по схеме МДМ (модуляция-демодуляция) с фазочувствительным устройством на выходе. Усилитель напряжения имеет коэффициент передачи ~ 106. Далее сигнал с усилителя напряжения, расположенного в блоке детектирования, поступает по линии связи на вход усилителя мощности, расположенного во вторичном устройстве, а с его выхода по линии связи — на нагреватель измерительного стакана датчика. На нагреватель стакана сравнения датчика постоянно подается напряжение иоп в зависимости от поддиапазона измерения. При отсутствии измеряемого источника в измерительном стакане радиометр автоматически переходит в режим термодинамического равновесия, при котором тепловые потоки в измерительном стакане и стакане сравнения будут практически равны, т. е.:

Рвых — Рфад ~ Роп (22).

Значение Р^ в дальнейшем используется для определения измеряемого (неизвестного) теплового потока Ризм, создаваемого источником излучения. Если в измерительный стакан датчика поместить измеряемый источник, то в режиме термодинамического равновесия тепловой поток в измерительном стакане Рград будет складываться из двух составляющих: измеряемого теплового потока Ризм, эквивалентного активности измеряемого источника, и теплового потока, создаваемого нагревателем измерительного стакана РВЬ|Х, который определяется расчетным путем по измеренному значению напряжения ивых и известному сопротивлению нагревателя Кизм-Таким образом, в режиме термодинамического равновесия устанавливается прямая зависимость между тепловым потоком Ризм измеряемого источника и разницей между тепловым потоком Р^ и тепловым потоком Рвых, т. е.:

Ризм — Рград «Рвых (^3).

Пропорциональность между тепловыми потоками в измерительном стакане и стакане сравнения устанавливается при градуировке радиометра путем определения значения Рграл для каждого поддиапазона. Установление состояния термодинамического равновесия контролируется по диаграммной ленте прибора автоматического следящего уравновешивания, на вход которого через делитель подается напряжение ивых с выхода усилителя мощности, нагруженного на нагреватель измерительного стакана.

Из приведенных выше научных исследований по измерению активности гамма-излучающих источников вытекает следующее.

Наиболее достоверные измерения активности гамма-излучающих источников осуществляются абсолютными методами 4зфу-системы совпадений и 2тфу-совпадений с помощью ионизационной камеры, относительная погрешность измерения активности составляет ± (0,2 ^ 2)%. Об этом хорошо изложено в статьях [43], [52], [53], [56] (см. п.2.4.). Эти методы применяют для передачи размера единицы в государственных поверочных схемах для средств измерений, а также для межгосударственных (межлабораторных) сличений.

Хорошие результаты измерений активности получают другим абсолютным методом — калориметрическим. В ФГУП ПО «Маяк» и в статьях [55], [77] приводятся методики измерения активности с границами относительной погрешности ± (1 ^ 2,5)% для доверительной вероятности Р = 0,95. Принцип работы калориметра заключается в полном поглощении веществом определенного вида излучения (альфа-, бета-, гамма-излучения), при этом вся его энергия превращается в тепло. Значение теплового эффекта Q определяется числом испущенных радиоактивным нуклидом ионизирующих частиц N и их энергией Е:

Q = N х Е (24).

Если при этом не происходит каких-либо побочных физико-химических реакций, связанных с выделением или поглощением энергии, то тепловой эффект Q моноизотопного радиоактивного нуклида непосредственно определяет его активность А:

А = у = ~ = ^ (25). t Ext Е.

Подтверждением согласия активности и тепловой энергии в калориметрическом методе являются научные исследования английских специалистов [60], где было проведено сравнение измерений активности и тепловой энергии 60Со-источника в 1 кюри. Метод измерения активности основан на прецизионном измерении с помощью у-спектрометра отношения активностей двух источников различной интенсивности, но идентичных по геометрии и измерении активности слабого источника методом 4я|Зу-совпадений. Отмечается согласие измерений активности и энергии: относительная разница не превышала 10″ 3, что существенно ниже ошибок измерения.

Недостатком калориметрического метода, в случае применения его в серийном производстве источников, является большая продолжительность одного измерения. Время установления одного показания составляет (4+6) часов. Калориметрический метод измерения активности хорошо себя зарекомендовал для передачи размера единицы активности образцовым источникам и источникам специального назначения, применяемых при относительных измерениях активности.

Наиболее производительными методами измерения являются относительные измерения активности. Так, в ФГУП ГНЦ НИИАР и в статьях [52], [68] приведены гамма-спектрометрические методики с границами относительной погрешности измерения ± (5 + 10)%. Метод измерения активности основан на прецизионном измерении с помощью у-спектрометра, содержащим полупроводниковый германий-литиевый Ое (1л) детектор, площадей пика полного поглощения гамма-квантов от исследуемого источника и образцового источника и в расчете отношения этих площадей. При относительном методе (компаратора) должно выполняться условие идентичности аттестуемых источников образцовым (специальным) источникам по составу используемых радионуклидов, конструкции капсул, геометрическим размерам активной части, радиохимическому составу и структуре активного вещества. В противном случае, должны быть определены необходимые поправки, вносимые в результаты измерений, и оценены вносимые ими дополнительные составляющие погрешности [43].

Очень убедительными и необходимыми являются научные исследования [53], [59] при сравнении активностей гамма-источников в случае, когда не выполняется условие соизмеримости численных значений активностей. Речь идет о выполнении условия А0бр г Апасп., различие допускается не более чем в 10 раз. В указанных статьях приводятся сравнения активностей источников в одном случае в 100 раз (брали источники 1 и 100 Ки), а в другом в 1000 раз (брали источники 1 Ки и 0,002 Ки), при этом относительная погрешности измерения составила ± 1%.

В работе [71] российскими специалистами исследовано продольное сканирование источника гамма-излучения с экспоненциальным распределением активности. Излагаются результаты исследований в области теории радиометрического продольного сканирования протяженных гамма-источников. Распределение активности по длине последних задается конфигурацией плоской радиоактивной модели, движущейся с постоянной скоростью относительно щели коллиматора, который выделяет поток фотонов, регистрируемых сцинтилляционным спектрометром, интенсиметром и самописцем.

Анализ литературного обзора показывает, что в области измерения основных радиационно-физических параметров РИ достигнут прогресс, обеспечивающий стабильное их производство. Между тем, остались ещё некоторые не до конца решённые проблемы, в частности, при паспортизации РИ и определении:

— активности радионуклида в источнике;

— мощности экспозиционной дозы в заданной точке;

— потока частиц из источника;

— радиационных примесей в источнике, которые автором вынесены на защиту.

ВЫВОДЫ.

1. Разработан и реализован метод измерения потока нейтронов спонтанного.

ЛСЛ / 1 А 1 деления С Г в диапазоне 10 МО с" с погрешностью не более 3% и установка, реализующая этот метод при измерении радиационно-физических характеристик РИ.

2. Разработан оригинальный метод контроля равномерности протяженных источников, оптимизирующий условия измерений и позволяющий обнаружить неравномерность нейтронного источника на уровне 0,1 мкг/мм.

3. Разработан комплекс методик для измерения мощности экспозиционной дозы и активности в условиях защитных камер, обеспечивающий измерения указанных характеристик для интенсивных гамма-источников с активностью в диапазоне (Ю10-^ 1013) Бк или ~(1 ^ 1000) Ки с погрешностью от 5 до 10%.

4. Разработан комплекс гамма-спектрометрических методик, позволяющий выполнять измерения активности и содержания радионуклидных примесей в гамма источниках в условиях коллимации дозных полей в с 1 л диапазоне значений активности (10 -МО) Бк с погрешностью от 7 до 10% и содержания примесей в диапазоне значений активности (102 ^ 104) Бк с погрешностью (10 + 13)%.

5. Разработанные и изложенные в нормативных документах методики выполнения измерений радиационно-физических характеристик РИ, ориентированные на созданную инструментальную базу, позволили повысить достоверность, правильность и точность паспортизации РИ и могут быть использованы в радиохимических технологиях. Методики прошли государственную метрологическую аттестацию в ГНМЦ «ВНИИМ» им Д. И. Менделеева.