Эволюция продуктов деления ядерного реактора

Министерство образования и науки Российской Федерации Федеральное государственное автономное образовательное учреждение высшего профессионального образования

" Уральский федеральный университет имени первого Президента России Б.Н.Ельцина"

Физико-технологический институт Кафедра радиохимии и прикладной экологии КУРСОВАЯ РАБОТА Эволюция продуктов деления ядерного реактора Екатеринбург — 2015

1. Исходные данные Исходные данные приведены в таблице 1.

Таблица 1. Исходные данные.

Тип реактора — ВВЭР-440 (на тепловых нейтронах).

Химическая формула топлива — UО₂.

2. Расчетная часть

2.1 Определение удельного выгорания Поскольку удельное выгорание в МВт· сут/ т U-мет. уже задано, пересчет в другие размерности труда не представляет. Единственное, что надо учесть, это измененный, по сравнению с природным, изотопный состав исходного материала. Поэтому требуется уточнение значений атомной и молярной масс урана и топлива с применением изотопных масс (в углеродной шкале) и заданной степени обогащения топлива U — 235.

Таблица 2. Содержание изотопов урана в природном и обогащенном топливе.

Массовый процент обогащенного урана был найден следующим образом:

В процессе обогащения содержание U-235 увеличилось от 0,7204 масс % до 3 масс%, то есть в 4,16 раз. Содержание U-234, который сопровождает U-235 в технологических схемах, также увеличилось в 4,16 раз по сравнению с природным.

%U-234_{(в топливе)} = [q /% U-235_{(природный)}]· U-234_{(природный)} = [3/0,7204]· 0,0057 = =0,23 712 масс%.

Содержание U-238 в топливе было найдено как разность:

%U-238_{(в топливе)} = 100% - %U-234_{(в топливе)} — %U-235(_{в топливе)} =100−0,23 712−3= =96,979 424 масс%.

Находим молярную массу U-мет по формуле:

М_(U-мет) = М_(U-238)· %U-238_{(в топливе)}+ М_(U-235)· %U-235_{(в топливе)}+ М_(U-234)· %U-234_{(в топливе)};

где М_(U-238), М_(U-235), М_(U-234) — молярные массы изотопов U [4]

М_(U-мет)=[238,0508· 0,96 979 424]+[235,0439·0,30 000]+[234,0410·0,23 712]=

=230,859 856+7,51 317+0,554 958=237,966 669 г/моль.

Молярная масса топлива равна:

М_(UО2) = 269,9206 г/моль, где М_(О) = 15,9949 г/моль.

Масса топлива в пересчете на UО₂:

m_(UО2) = [m_(U-мет)/М_(U-мет)]· М_(UО2),

m_(UО2) =[41,2/237,966 669 ]· 269,9206=46,7323 т.

Масса U-235 в загрузке топлива с учетом обогащения:

m_(U-235) = m_(U-мет)· q = 41,2· 0,3 000 = 1,236 т.

Определение удельного выгорания в МВт· сут/т топлива Удельное выгорание (УВ) топлива меньше удельного выгорания U-мет во столько раз, во сколько масса топлива UО₂ больше массы загрузки U-мет:

УВ_(U-235) = [m_(U-мет)/ m_(UО2)]· УВ_(U-мет) = [41,2/46,7323]· 2,1·10⁴ =

= 18 513,96 МВт· сут/т топлива.

Определение удельного выгорания в МВт· сут/т U-235

УВ_(U-235) = УВ_(U-мет)*q = 2, 1*10⁴*0,03= 630 МВт· сут/т U-235.

2.2 Определение скорости выгорания Скорость выгорания — это удельная мощность, т. е. мощность, отнесенная к единице массы топлива, металла или U-235.

Определение скорости выгорания в МВт / т топлива

V = W / m_(UО2) = 1435 / 46,7323 = 30,71 МВт / т топлива.

Определение скорости выгорания в МВт / т U-мет

V = W / m_(U-мет) = 1435 / 41,2 = 34,83 МВт / т U-мет.

Определение скорости выгорания в МВт / т U-235

V = W / m_(U-235) = 1435 / 1,236 = 1161 МВт / т U-235.

2.3 Определение времени кампании УВ_U-мет = (W· t_K) / m_U-мет ;

Следовательно, t_K = УВ _U-мет · m _U-мет / W,

t_K = 2,1· 10⁴ · 41,2 / 1435 = 603 сут.

2.4 Определение плотности потока нейтронов р_ср = 2,1· 10¹⁰ · W / m_(U-235) [1]

р_ср — средняя плотность потока нейтронов.

р_ср = 2,1· 10¹⁰ · 1435/ 1,236 = 2,44· 10¹³ см^-2· с^-1.

2.5 Определение изменения активности для 10 временных точек в абсолютных единицах, Бк, для цепочки с А=129

Цепочку с, А = 129 выписываем из [1]:

Так как можно рассчитывать только линейны цепочки, в данном случае таких цепочек будет 1:

1. In> Sn ^m > Sn> Sb> Te ^m> I> Xe_стаб

Таблица 3. Характеристики радионуклидов цепочки с, А = 129.

пояснение к таблице:

?_нез — независимый выход, доли;

T_½ — период полураспада, с;

??- постоянная распада, с^-1;

Примечания: ветви, для которых приход или уход в соседние цепочки с большим (меньшим) А составляет меньше 5% и для которых л больше Л^*_з не учитываются.

^{• 128}Sb: = ?_з· ?_ср = 1,14· 10^-24·2,44·10¹³ = 2,78· 10^-11 с^-1, так как для ¹²⁹Sb ?= 4,46· 10^-5 больше, то реакцию захвата для него не учитываем.

^{• 129m}Te: = ?_з· ?_ср = 2,44· 10¹³ · 1,11·10^-24 = 2,71· 10^-11 с^-1 > 2,39· 10^-7 c^-1.

^{• 129}Te: = 0,37· 10^-24·2,44·10¹³ = 0,9· 10^-11 с^-1, в то время как постоянная распада ¹²⁹Te равна 1,7· 10^-4 с^-1 > постоянную захвата можно не учитывать.

Цепь A=129 после упрощений:

За время кампании (t_K = 603 сут = 52 099 200 с.)

Накопление In¹²⁹

Родоначальник цепочки — In-129 является короткоживущим. Его активность уже через 1 секунду достигнет своей предельной величины, равной скорости его поставки, и после этого меняться не будет.

F = 3· 10¹⁶·W = 3· 10¹⁶·1435 = 4,31· 10¹⁹ дел/с А_{In, max} = P_In = F· ?_In = 4,31· 10¹⁹ 0,101= 4,353*10 ¹⁶ Бк

lg А_{In, max} = 16,63 879 864;

Расчетная формула:

Расчетный интервал времени 1 — 10с.

Результаты расчета приведены в таблице 4.

Таблица 4. Эволюция In¹²⁹ за время кампании.

пояснение к таблице:

t — время от начала кампании, с; N — число ядер данного изотопа; A — активность данного изотопа, А=N*?, Бк;

Накопление Sn^129m

Так как периоды полураспада индия и олова отличаются больше чем в 100 раз, то для индия олово считается долгоживущим (добавляем независимый выход индия). Скорость поставки принимаем постоянной. Считаем по одночленной формуле. Так как идет ветвление цепочки, то умножаем на коэффициент ветвления 0.5

Расчетная формула:

Расчетный интервал времени, учитывая что Т_½(Sn) = 134 с выбираем от 140с до 1340 c. К этому времени скорость поставки олово сравнится со скоростью его распада и в дальнейшем меняться не будет. Этот интервал разбиваем на 10 точек.

Результаты расчета приведены в таблице 5.

Таблица 5. Эволюция Sn^129m за время кампании.

Накопление Sn¹²⁹

Так как периоды полураспада индия и олова отличаются больше чем в 600 раз, то для индия олово считается долгоживущим (добавляем независимый выход индия). Считаем скорость поставки постоянной. Расчет по одночленной формуле. Так как идет ветвление цепочки, то умножаем на коэффициент ветвления 0.5

Расчетная формула:

Расчетный интервал времени — от 540 с до 5400 с.

Результаты расчета приведены в таблице 6.

Таблица 6. Эволюция Sn¹²⁹ за время кампании.

Накопление Sb¹²⁹

Sb¹²⁹ — долгоживущий по отношению к олову. Рассчитываем активность по одночленной формуле.

Расчетная формула:

Расчетный интервал времени — от 16 000 с до 155 520 с (43,2 ч).

Результаты расчета приведены в таблице 7.

Таблица 7. Эволюция Sb¹²⁹ за время кампании.

Накопление Te^129m

Так как периоды полураспада метастабильного теллура и сурьмы отличаются больше чем в 180 раз, то для сурьмы теллур считается долгоживущим (добавляем независимый выход сурьмы). Так как идет ветвление цепочки, то умножаем на коэффициент ветвления 0.166

Расчётная формула:

Расчетный интервал времени — от 2 900 000 с до 28 961 280 с.

Результаты расчета приведены в таблице 8.

Таблица 8. Эволюция Te^129m за время кампании.

Накопление Te¹²⁹

Эволюция теллура целиком зависит от эволюции его долгоживущих предшественников: метастабильного теллура и сурьмы Расчетная формула:

Расчетный интервал времени: 4200 — 41 760 сек.

Результаты расчета приведены в таблице 9.

Таблица 9. Накопление Te¹²⁹ за время компании.

Накопление I¹²⁹

Йод — долгоживущий радионуклид, скорость поставки принимаем постоянной и считаем по одночленной формуле. За время кампании йод будет далек от равновесного значения, поэтому будем наблюдать самый начальный участок экспоненты накопления йода (практически прямая линия).

Расчетная формула:

Расчетный интервал времени: 30 000 000 — начальная точка, берем 5 точек.

Результаты расчета приведены в таблице 10.

Таблица 10. Накопление I¹²⁹ за время компании

Накопление Хе^129m

Ксенон короткоживущий радионуклид. Так как периоды полураспада йода и метастабильного ксенона отличаются больше чем в 180 раз, то для йода ксенон считается долгоживущим (добавляем независимый выход йода). Скорость поставки принимаем постоянной. Считаем по одночленной формуле.

Расчётная формула:

Расчетный интервал времени — от 770 000 с до 7 680 960 с.

Результаты расчета приведены в таблице 11.

Таблица 11. Накопление Хе^129m за время кампании За время выдержки (Т_охл = 130 сут = 9 331 200 сек).

К моменту выгрузки радионуклиды цепочки, А = 129 будут иметь характеристики, представленные в таблице 11.

Таблица 11. Исходные данные для расчета эволюции цепочки с массовым числом, А = 129 при выдержке ТВЭЛов.

Эволюцию цепочки во время выдержки рассчитаем по уравнению Бейтмана, в соответствии с которым для цепочки вида:

N1 ?? N2 ?? N3 ??? Nj ??? Ni ,

Если принять, что при t =0 N1 = N01, a N2 = N3 = …Nj…= Ni = 0, то справедливо:

Распад In-129

In — короткоживущий радионуклид. Его распад считаем по простой формуле:

Расчетный интервал времени от 1с до 40 с.

Результаты расчета приведены в таблице 12.

Таблица 12. Распад In за время выдержки.

Распад Sn-129^m

Так как олово гораздо более долгоживущий, чем его предшественники, то расчет ведем по простейшей формуле, при этом даже не учитывая начальные числа ядер его предшественников, т.к. они не внесут особого вклада в эволюцию рутения. Расчетный интервал времени от 1 с до 8000 с.

Результаты расчета приведены в таблице 13.

Таблица 13. Распад Sn за время выдержки.

Распад Sn-129.

Так как олово гораздо более долгоживущий, чем его предшественники, то расчет ведем по простейшей формуле, при этом даже не учитывая начальные числа ядер его предшественников, т.к. они не внесут особого вклада в эволюцию рутения. Расчетный интервал времени от 1 с до 8000 с.

Результаты расчета приведены в таблице 14.

Таблица 14. Распад Sn за время выдержки.

Распад Sb-129. Так как сурьма гораздо более долгоживущий, чем его предшественники, то расчет ведем по простейшей формуле, при этом даже не учитывая начальные числа ядер его предшественников, т.к. они не внесут особого вклада в эволюцию сурьмы.

Результаты расчета приведены в таблице 15.

Таблица 15. Распад Sb за время выдержки.

Распад Te^m-129

Так как теллур гораздо более долгоживущий, чем его предшественники, то расчет ведем по простейшей формуле, при этом даже не учитывая начальные числа ядер его предшественников, т.к. они не внесут особого вклада в эволюцию теллура.

Расчетная формула:

Расчетный интервал времени от 1 с до 200 000 с.

Результаты расчета приведены в таблице 16.

Таблица 16. Эволюция Te^m за время выдержки.

Распад Te-129

Расчетная формула:

Расчетный интервал времени от 1 с до 9 331 200 с.

Результаты расчета приведены в таблице 17.

Таблица 17. Эволюция Te за время выдержки.

Распад I-129

Йоддолгоживущий радионуклид. Расчет ведем по одночленной формуле. Так как период полураспада йода составляет десятки миллионов лет, что превышает время выдержки на много порядков, то распада не наблюдается и активность остается постоянной.

Результаты расчета приведены в таблице 18.

Таблица 18. Эволюция I в целом за время выдержки.

Распад Хе^129m

Расчитываем по простой формуле:

Расчетный интервал времени — от 1 с до 9 331 200 с.

Результаты расчета приведены в таблице 20.

Таблица 20. Эволюция Хе^129m за время кампании

3. Графические зависимости Графические зависимости lg A-lg t_K для радионуклидов цепочки А= 129 по данным таблиц 4 — 11 представлены на рисунке 1, зависимости lg A-lg Т_охл по данным таблиц 13 — 20 представлены на рисунке 2.

Рисунок 1. Графические зависимости lg A-lg t_K для радионуклидов цепочки А= 129.

Рисунок 2. Графические зависимости lg A-lg T_охл для радионуклидов цепочки А= 129.

Определение содержания стабильного радионуклида с А=129

К концу кампании:

Стабильным членом цепочки является Xe_стаб.

Рассчитываем число наработанных за время кампании ядер:

удельный выгорание уран топливо

где t_к=603 сут, — скорость поставки ядер, F=4,305 · 10¹⁹ дел/с — скорость деления ядер, з= з_I+з_Xe^m+з_Xe= 1,54· 10^-7+ +2,24· 10^-12 +3,64· 10^-13=1,540 026·10^-7 — выход цепочки с А=129 в долях.

N_нараб = 603· 24·3600·4,305·10¹⁹·1,54 002·10^-7=3,454 066·10²⁰ шт

шт

N_{за кампанию} = N_нараб — N_накоп = 3,454 066· 10²⁰ — 3,669 997· 10¹⁸=3,4174·10²⁰ шт К концу выдержки:

Теперь рассчитаем количество распавшихся ядер к концу времени выдержки (охлаждения), но не будем учитывать те радионуклиды цепочки, у которых время уменьшения их активности в 10 раз относительно первоначальной не сравнимо с временем выдержки — 130 сут (11 232 000 с), значит нет смысла для них рассчитывать числа оставшихся ядер на момент окончания выдержки, т. е. для In, Sn^m, Sn, Sb, Te^m, Te, Xe^m. Для оставшегося I¹²⁹ с Т_½=1,57· 10¹³ лет рассчитаем число оставшихся ядер цепочки за время охлаждения.

Число оставшихся ядер I¹²⁹ к концу выдержки рассчитываем по формуле:

N_остI = N_0Iexp (-л_I•t) = 1,71•10²⁵• exp (-1,4•10^-15•11 232 000)= 1,71•10²⁵ шт.

Тогда, число ядер которые распадутся к концу времени охлаждения:

N_распI = 1,71•10²⁵— 3,454 066· 10²⁰ = 1,71•10²⁵шт.

N_стабXe=3,4174· 10²⁰ +1,71•10²⁵+3,67•10¹⁸ =1,71•10²⁵ шт. — число стабильных ядер цепочки на момент окончания выдержки.

Список используемой литературы

• Особенности эволюции радионуклидов в природных и техногенных системах/ Учебное пособие / Н. Д. Бетенеков, Ю. В. Егоров, Т. А. Недобух, В. Д. Пузако. Екатеринбург: ГОУ УГТУ-УПИ, 2001, 72с.

• Колобашкин В. М. и др. Радиационные характеристики облученного ядерного топлива: Справочник.-М.:Энергоатомиздат.1983.-384 с.

• Курс лекции по дисциплине «Основы Радиохимии и дозиметрии». Недобух Т.А.

• Лаврухина А. К., Малышева Т. В., Павлецкая Ф. И., Радиохимический анализ, Москва, 1963.

• Старик И. Е., Основы радиохимии, 2 изд., 1969.