Динамические эффекты в диффузном рассеянии тепловых нейтронов на малодислокационных кристаллах германия

Методы, основанные на дифракции излучения, в частности, нейтронного, относятся к числу неразрушающих и наиболее распространенных и эффективных при изучении структуры кристаллов, а также различных искажений кристаллической решетки, вызванных наличием дефектов. Известно, что дефекты структуры приводят к изменению интенсивности брэгговского (когерентного) рассеяния. Помимо когерентной компоненты в рассеянном излучении присутствует и некогерентная (диффузная) составляющая, зависящая от типа, концентрации и ориентации дефектов. Методики, связанные с изучением диффузного рассеяния (ДР) рентгеновских лучей и электронов, широко используются для изучения микродефектов в кристаллах: точечных дефектов (атомы замещения, внедрения, вакансии), протяженных дефектов (дислокации, дислокационные петли), трехмерных дефектов (кластеры, включения второй фазы) и др. Существенно в меньшей мере развиты методы, основанные на анализе ДР тепловых нейтронов.

В настоящее время можно считать созданной (в основном усилиями Кривоглаза и Дедерихса) кинематическую теорию рассеяния. Эта теория применима к кристаллам, для которых их характерный размер или размер блоков мозаики много меньше длины экстинкции, а также к сильно нарушенным кристаллам, в которых размеры областей когерентного рассеяния малы по сравнению с длиной экстинкции. В рамках кинематической теории пренебрегается оттоком части энергии первичного пучка в когерентный дифрагированный пучок и в диффузную компоненту рассеяния. Кроме того, не учитывается эффект дифракции диффузного излучения в кристалле.

В связи с практическими задачами исследования достаточно толстых почти совершенных полупроводниковых монокристаллов, являющихся элементной базой многих современных отраслей промышленности, возникла необходимость развития динамической теории рассеяния, учитывающей выше перечисленные явления. В этой, находящейся в стадии становления, теории применяются подходы, развитые в динамической теории дифракции на кристаллах с идеальной «замороженной» решеткой, а также результаты кинематической теории, связанные, например, с расчетами полей смещений атомов, методами усреднения по конфигурации дефектов и т. д. При падении излучения вблизи от угла Брэгга для не очень сильно искаженного кристалла в результате интерференции вторичных волн, рассеянных различными ядрами, результирующая амплитуда рассеянной волны может стать сравнимой с амплитудой падающей. При этом становятся существенными многократное рассеяние излучения, интерференция падающей волны с дифрагированной и волнами, рассеянными диффузным образом, постепенная перекачка интенсивности проходящей волны в дифрагированную и диффузную волны. В результате в кристалле образуется единое самосогласованное волновое поле, в котором различные парциальные волны играют равноправную роль, и только геометрия эксперимента позволяет выделить рассеянное излучение. Перечисленные выше явления приводят с одной стороны к модификации известных динамических эффектов для когерентной составляющей отраженного пучка, а с другой — к появлению различных динамических (когерентных) явлений в ДР.

В настоящее время динамическая дифракция на искаженных кристаллах еще недостаточно изучена экспериментально, что обусловлено рядом методических трудностей, связанных, например, с корректным выделением диффузной составляющей на фоне мощного когерентного излучения. При этом подавляющее большинство исследований выполнено с использованием рентгеновского излучения. Актуальносшь работ состоит в том, что, во-первых, экспериментальные результаты исследований динамической дифракции, в частности, динамических эффектов в ДР, необходимы для дальнейшего развития теории, которая, как упоминалось выше, находится в стадии разработки. Во-вторых, такие исследования имеют существенное прикладное значение при изучении дефектов в кристаллах, т.к., например, при изучении ДР динамические эффекты могут приводить не только к количественным, но и к качественным изменениям картины рассеяния по сравнению со случаем кинематического рассеяния.

В связи с этим цель работы состояла в поиске и исследовании динамических эффектов в ДР тепловых нейтронов на слабо искаженных малодислокационных кристаллах.

Научная новизна. Предложено использовать метод брэгговской секционной топографии при исследовании ДР на кристаллах с дефектами. Достоинством метода является возможность пространственного разделения динамической (когерентной) и диффузной (некогерентной) составляющих рассеянного излучения. Предложенная методика позволяет проводить прямые измерения таких интегральных характеристик кристаллов с дефектами, как показатель степени статического фактора Дебая-Валлера и линейный коэффициент ослабления первичного излучения, связанного с диффузным рассеянием.

Проведено исследование ДР нейтронов на малодислокационных кристаллах Се методами трехкристального нейтронного спектрометра и брэгговской секционной топографии. Наблюдались динамические эффекты в диффузном рассеянии нейтронов: экстинкция и интерференционное поглощение диффузного рассеяния. Впервые наблюдались интерференционные полосы в пространственном распределении интенсивности диффузного рассеяния. Предложена модель, объясняющая возможный механизм наблюдаемой интерференции.

Практическая значимость работ. Как показано в работе, благодаря проведенной аттестации способа изготовления монохрома-торов тепловых нейтронов, появилась возможность изготовления высокоэффективных монохроматоров с контролируемым значением угловой ширины кривой отражения.

Использованный в работе способ контроля деформаций монокристаллов может быть полезен при исследовании макроскопических деформаций толстых монокристаллов, для которых оказываются неприменимыми рентгеновские методы.

Разработанный способ исследования ДР на кристаллах с дефектами, основанный на пространственном разделении когерентной и диффузной компонент дифрагированного излучения, открывает новые возможности при исследовании нарушений структуры кристаллов. В частности, с его помощью можно изучать распределение дефектов по объему кристаллов и определять значение статического фактора Де-бая-Валлера для различных областей образца.

Основные положения, выносимые на защиту.

1. Проведен статистический анализ работы универсального нейтронного дифрактометра. Аттестация прибора показала, что с его помощью можно проводить надежные воспроизводимые измерения с помощью методик, требующих создания многокристальных спектрометрических схем с использованием почти совершенных кристаллов.

2. Проведена аттестация способа изготовления высокоэффективных германиевых монохроматоров.

3. Предложено использовать метод брэгговской секционной топографии при исследовании диффузного рассеяния на кристаллах с дефектами. Эта методика позволяет проводить прямые измерения таких интегральных характеристик кристаллов с дефектами, как показатель степени статического фактора Дебая-Валлера и линейный ко.

— б зффициент ослабления первичного излучения за счет диффузного рассеяния.

4. Наблюдались динамические (когерентные) явления в диффузном рассеянии нейтронов на малодислокационных кристаллах германия: эффект экстинкции диффузного рассеяния на средней решетке, интерференционное поглощение диффузного рассеяния и динамические аномалии в импульсном распределении интенсивности диффузного рассеяния, в частности, связанные с эффектом экстинкции. Впервые наблюдался такой интересный эффект, как интерференционные полосы в пространственном распределении интенсивности диффузного рассеяния. Предложена модель, объясняющая возникновение интерференционных полос.

Апробация. Основные результаты диссертации докладывались на Совещаниях по использованию нейтронов в физике твердого тела (Юрмала-1985, Екатеринбург-Заречный-1993, Гатчина-1995), на XV Всесоюзном совещании по использованию исследовательских ядерных реакторов (Обнинск-1988), на Уральской Школе по использованию рассеяния нейтронов в физике конденсированного состояния (Свердловск-Заречный- 1989), на Международной конференции по нейтронной физике (Киев-1987).

Публикации. Основное содержание диссертации изложено в 9 печатных работах, список которых приведен в конце автореферата.

Объем работ. Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и списка литературы. Работа изложена на 132 страницах машинописного текста, включая 29 рисунков, 71 наименование литературы.

Выводы и результаты, выносимые на защиту.

1. Проведен статистический анализ работы универсального нейтронного дифрактометра. Установлено, что система регистрации дифрактометра не приводит к систематическим ошибкам и достаточно хорошо компенсирует колебания интенсивности нейтронного потока, а система термостабилизации и противовибрационная защита обеспечивают высокую стабильность углового положения кристаллов. Определена дисперсия шага механизма прецизионных угловых перемещений. Проведенная аттестация дифрактометра показала, что с его помощью можно проводить надежные воспроизводимые измерения с использованием методик, требующих создания многокристальных спектрометрических схем с использованием почти совершенных кристаллов.

2. Проведена аттестация способа изготовления высокоэффективных германиевых монохроматоров. Построен градуировочный график зависимости угловой полуширины кривой отражения кристалла от величины давления, приложенного к образцу в ходе прессования. Определены пиковая отражающая способность и оптимальная толщина изготовленных монохроматоров.

3. Предложено использовать метод брэгговской секционной топографии при исследовании диффузного рассеяния на кристаллах с дефектами. Достоинством метода является возможность пространственного разделения динамической (когерентной) и диффузной (некогерентной) составляющих рассеянного излучения. Предложенная методика позволяет проводить прямые измерения таких интегральных характеристик кристаллов с дефектами, как показатель степени статического фактора Дебая-Валлера и линейный коэффициент ослабления первичного излучения за счет диффузного рассеяния.

4. Проведено исследование формы, инструментальной линии трехкристального нейтронного спектрометра. Установлено, что при расчетах инструментальной линии нейтронного трехкристального спектрометра необходимо учитывать конечные размеры применяемых кристаллов. Наблюдалось увеличение высоты дополнительного пика при совпадении его формы с расчетной, что обусловлено диффузным рассеянием нейтронов (по всей видимости — тепловым) на монохро-маторе.

5. Наблюдались динамические (когерентные) явления в диффузном рассеянии нейтронов на малодислокационных кристаллах германия: эффект экстинкции диффузного рассеяния на средней решетке, интерференционное поглощение диффузного рассеяния и динамические аномалии в импульсном распределении интенсивности диффузного рассеяния, в частности, связанные с эффектом экстинкции. Впервые наблюдался такой интересный эффект, как интерференционные полосы в пространственном распределении интенсивности диффузного рассеяния. Предложена модель, объясняющая возникновение интерференционных полос.

В заключение автор считает своим приятным долгом поблагодарить своих научных руководителей чл.-корр. РАН, проф. Ю. Г. Абова и доцента Н. О. Елютина за постоянное внимание и помощь в работе, а также своих коллег по экспериментальной группе, без участия которых не могла состояться выполненная работа: н.с. С. К. Матвеева, Ф. Г. Кулиджанова, инженеров Д. С. Денисова и Ю. И. Смирнова, а также мастера каф. ИЗЭ А. А. Никифорова.

Заключение

.

В результате проведенной работы установлено, что при расчетах инструментальной линии нейтронного трехкристального спектрометра необходимо учитывать конечные размеры применяемых кристаллов. При учете этого фактора экспериментальное распределение хорошо совпадает с расчетным. Это указывает на высокое совершенство применяемых кристаллов и хорошее качество их обработки [67]. Наблюдаемое увеличение высоты дополнительного пика при совпадении его формы с расчетной обусловлено диффузным рассеянием нейтронов (по всей видимости — тепловым) на монохроматоре.

4.3. Наблюдение аномальных динамических распределений интенсивности диффузного рассеяния в импульсном пространстве.

Как показано в разделе 4.1, с помощью методов брэгговской секционной топографии и двухкристального спектрометра наблюдались динамические эффекты в ДР на малодислокационных кристаллах Ge: интерференционное поглощение и экстинкция ДР на «средней решетке», а также такой интересный эффект, как интерференционные полосы в пространственном распределении интенсивности диффузного рассеяния. Последнему распределению должна соответствовать интерференционная картина в зависимости интенсивности ДР от вектора передачи импульса. Целью настоящей работы [71] являлось обнаружение динамических (когерентных) особенностей в импульсном распределении интенсивности ДР вблизи от узла обратной решетки.

Измерения проводились методом трехкристального спектрометра (ТКС) [19−21,54], позволяющим измерять зависимость интенсивности ДР от проекции q на плоскость дифракции. Схема экспериментов приведена на рис. 27а. Использовались те же, что и в 4.1 образцы Ge с плотностью дислокаций ~900 см" 2, применялось симметричное отражение (1,1,1) по Брэггу. Длина волны нейтронов X составляла 1.67 А. Измеряемые с помощью ТКС распределения представляют из себя сумму инструментальной кривой прибора и зависимости интенсивности ДР Id 11 (qx, qy), где.

2K qx, qv) =- [(pcos9g, (2й-ф)sin8B], (125) X а, ф — соответственно угловые смещения образца и анализатора относительно угла Брэгга 8 В, их знаки приняты положительными при вращении кристаллов по часовой стрелке, направления осей коордиа Р а. ко X ц ' б.

Рис. 27. К трехкристальному спектрометру: а) схема эксперимента, М — кристаллы-монохроматоры, 0 — образец, Д — детектор, принимается, что знаки угловых смещений образца (сО и анализатора (ф) положительны при вращении кристаллов по часовой стрелке: б) импульсная диаграмма диффузного рассеяния, к0 и к3 -волновые векторы падающего и рассеянного излучения, й — вектор обратной решетки. нат для векторов 5 выбраны, как указано на рис. 276 [54]. При фиксированной установке образца и вращении анализатора инструментальная кривая состоит из двух пиков: главного — с максимумом при ф=2о (, дополнительного — при ф=й. Мощный дополнительный пик частично маскирует ДР, что не позволило в более ранней работе [58] наблюдать динамические эффекты в угловом распределении интенсивности ДР.

В настоящей работе для подавления дополнительного пика применялось двухкратное отражение нейтронного пучка от двух совершенных кристаллов-монохроматоров. Аналогичный прием, основанный на применении кристалла-монохроматора с пропилом применяется в рентгеновской технике [19−21]. За счет двухкратного отражения в значительной мере подавляются «хвосты» углового распределения интенсивности пучка, падающего на образец, что приводит к подавлению дополнительного пика. Это видно из результатов, приведенных на рис.28а, где в измеренном распределении присутствуют только диффузный и главный пики.

На рис. 28 представлены угловые распределения интенсивности, измеренные с помощью ТКС при фиксированной установке образца и вращении анализатора. Как видно из (125), в этом случае измеряемая кривая представляет из себя сечение поверхности 1<11 г (Чх"Чу) плоскостью, перпендикулярной плоскости дифракции и составляющей угол 8 В с вектором обратной решетки При о (>0 (согласно (125) -в области >0), измеряемое распределение ^1(, цу) имеет обычный вид, т. е. представлено диффузным пиком, уширенным по сравнению с когерентным главным пиком (рис.28а). При оКО распределение интенсивности ДР имеет явно выраженный осцилляционный характер (рис.286). При этом форма диффузного пика существенно.

I, имп./мин.

— 20 -10 0 10 20 30 40 а.

I, имп./мин.

— 40 -30 -20 -10 0 10 20.

6.

Рис. 28. Угловые распределения, измеренные при фиксированной установке образца и вращении анализатора: а) й=14.4″ - б) о (=-14. 4″. зависит от величины |й|. Однако общим для всех этих распределений является наличие провала при ф*<�х (на рис. 286 — при ф"14. 4″), т. е., в том случае, когда выполняется условие брэгговской дифракции для диффузных волн, возникающих в объеме образца. Таким образом, наблюдаемый провал обусловлен эффектом экстинкции ДР на средней решетке [19−21], который наблюдался в экспериментах, описанных в 4.1. Наличие других особенностей в диффузном пике вероятно обусловлено интерференцией диффузных волн, механизм возникновения которой представлен схематически на рис. 22. При с (>0 в измеренных угловых распределениях также присутствовал экс-тинкционный провал при ф*о (, однако, он был слабо выражен из-за малой интенсивности ДР.

При измерениях также применялась техника так называемого (9−28)-сканирования, когда для двух соседних измеряемых точек I (otj, ф1) и Кй1 + 1, ф1 + 1) выполняется условие: ф1 + 1-ф^ =2(tti + 1). В этом случае согласно (125) измеряемая кривая представляет из себя сечение поверхности Idif (qx, qy) плоскостью перпендикулярной плоскости дифракции и параллельной вектору обратной решетки G (остается постоянной проекция qy =2rtsin8B (2с (-<�р)). При (8−28) -съемке и использовании однократного отражения от монохроматора инструментальная линия ТКС состоит из двух пиков с максимумами при й=0 (образец параллелен монохроматору) и й=ф (образец параллелен анализатору). При условии применения двухкратного отражения от монохроматоров второй из этих пиков подавляется. На рис. 29 приведено угловое распределение, измеренное при qy=-8.4×10″ 5 А" 1. Как и в случае кривой, изображенной на рис. 286, в зависимости Idif (qx, qy) присутствуют осцилляции в области (qx<0, qy<0). При этом в распределении присутствует экс.

I, имп./мин.

— 6 -4 -2 0 2 4.

Рис. 29. Пример распределения интенсивности диффузного рассеяния в пространстве импульсов, измеренного при (9−29) — сканировании- 2о (-Ф=-18 4×10″ 5 А" 1.

— А ° 1 тинкционный провал при ом> (на рис. 29 — при Чх"-3. 5Х10 А).

Методом рентгеновского ТКС были проведены измерения, аналогичные описанным, при использовании излучения СиК и рефлекса.

0(4.

3,3,3). Однако, из-за сильного поглощения рентгеновских квантов в йе интенсивность ДР оказалась слишком малой для проведения анализа ее углового распределения.

В совокупности с результатами, полученными в [553, можно утверждать, что наблюдаемые аномалии в импульсном распределении ДР соответствуют осцилляционной зависимости интенсивности ДР, наблюдаемой в прямом пространстве, а оба эти эффекта вероятно обусловлены явлением интерференции диффузных волн, описанным в 4.1.