Фотонное эхо при произвольной форме возбуждающих импульсов как метод получения спектроскопической информации

Явление фотонного эха представляет собой нелинейный отклик среды на ее облучение двумя световыми импульсами /I/. Это явление было впервые обнаружено экспериментально в 1964 году в твердом теле при облучении кристалла рубина импульсами излучения рубинового лазера /2/. Несколько позднее, в 1968 году, фотонное эхо наблюдалось в газовой среде /3/. Следует отметить, что уже в этом первом эксперименте в газе, фотонное эхо использовалось в спектроскопических целях — для определения однородной ширины неоднородно-уширенной спектральной линии. В настоящее время метод фотонного эха уже широко применяется при экспериментальных исследованиях газовых сред (см., например, /4−45/).

Метод фотонного эха обладает целым рядом достоинств, которые делают его привлекательным для целей спектроскопии. Во-первых, высокая разрешающая способность метода непосредственно во временной области дает возможность проводить исследования быстропротекаю-щих релаксационных процессов. Во-вторых, метод фотонного эха свободен от влияния доплеровского уширения, что позволяет выполнять прецизионные измерения внутри неоднородно-уширенного контура резонансной спектральной линии. В-третьих, в методе фотонного эха исследуемые релаксационные процессы не подвержены возмущающему действию интенсивного лазерного излучения. Наконец, в-четвертых, интенсивность фотонного эха пропорциональна квадрату числа резонансных атомов (молекул), что дает этоь^у методу преимущество перед некогерентными методами спектроскопии, особенно в области низких давлений.

Перечисленные достоинства метода фотонного эха позволили получить с его помощью большой обьем спектроскопической информации, не доступной подчас другим методам нелинейной лазерной спектроскопии. Так, методом фотонного эха проводилась идентификация типа (J -" J или J п J* I) резонансного перехода /З-II/- определялись однородные ширины неоднородно-уширенных резонансных спектральных линий / 3,5−8, 10−21/- измерялись релаксационные характеристики /22, 23/, величины сверхтонкого расщепления /29,30/ ифакторы /31/ резонансных уровнейнаходились однородные ширины оптически запрещенных переходов /24−28/. Постоянно совершенствующаяся техника экспериментов дает возможность исследовать с помощью фотонного эха все более тонкие релаксационные механизмы. Например, в экспериментах /32−38/ определялись сечения столкновений с изменением скорости и средние изменения скорости резонансных молекул (атомов) в процессе столкновений, а в работах /39−41, 45/ экспериментально исследовалась зависимость релаксационных характеристик оптически-разрешенного перехода от модуля скорости резонансных молекул (атомов).

Отметим, что помимо спектроскопических целей явление фотонного эха может быть использовано для записи, хранения и обработки оптической информации. Это применение эха основано на эффекте корреляции формы сигналов фотонного эха и стимулированного фотонного эха с формой одного из возбуждающих импульсов. Эффект корреляции, впервые обнаруженный Самарцевым с сотрудниками в рубине /46/, наблюдался недавно и в газах /45, 47/. Применение этого эффекта, по-видимому, весьма перспективно в оптических запоминающих устройствах /48/.

Для использования фотонного эха в спектроскопии нужны теоретические соотношения, позволяющие извлекать из экспериментов необходимую информацию. Получению таких соотношений и посвящена настоящая диссертация. Кроме того, в диссертации исследован эффект корреляции формы сигналов разновидностей фотонного эха в трехуровневых системах с формой возбуждающих импульсов и найдены существенные отличия этого эффекта от случая двухуровневых систем.

Первая глава диссертации посвящена вопросам идентификации резонансных переходов методом фотонного эха. Возможность такой идентификации основана на существенной зависимости поляризационных свойств фотонного эха от значений угловых моментов резонансных уровней. Отметим, что формулы работ /4,8/, использовавшиеся для обработки экспериментов /3−10/ по фотонному эху в газах, проводившихся с целью идентификации переходов, либо не соответствовали реальным условиям экспериментов, либо были неверными. Для проведения идентификации резонансных переходов методом фотонного эха необходимы простые и наглядные теоретические соотношения, связывающие регистрируемые в экспериментах параметры фотонного эха с характеристиками резонансного перехода. Такие формулы были получены впервые в работах /49,50/ для линейно-поляризованных под углом друг к другу возбуждающих импульсов прямоугольной формы и малой площади. Вместе с тем, в экспериментах /8−10/ использовались как линейно, так и циркулярно-поляризованные возбуждающие импульсы. Причем во всех экспериментах /З-II/ возбуждающие импульсы имели непрямоугольную форму. Для обработки результатов таких экспериментов необходимы теоретические соотношения, описывающие поляризационные свойства фотонного эха при произвольной эллиптической поляризации возбуждающих импульсов и при их произвольной форме. Такие формулы и были впервые получены в диссертации /51,52/.

Как найдено в диссертации, в случае малых площадей эллипти-чески-поляризовашых возбуждающих импульсов поляризационные свойства фотонного эха не зависят от их плошадей, формы, типа резонансной спектральной линии (широкой или узкой), величины отстройки частоты возбуждающих импульсов от резонанса, промежутка времени Т" между ними, а определяются только поляризациями возбуждающих импульсов и значениями угловых моментов резонансных уровней /51,52/. Все это делает полученные в диссертации формулы привлекательными для идентификации резонансных переходов методом фотонного эха.

Подчеркнем, что развитый в работах /49−52/ подход к исследованию поляризационных свойств фотонного эха в газовых средах был успешно применен японскими физиками в работе /53/ для твердых тел. Как найдено в работе /53/, формулы, описывающие поляризационные свойства фотонного эха, сфорщрованного возбуждающими импульсами малой площади, в твердом теле, также как и в газе, имеют простой вид и хорошо описывают экспериментальные данные.

Отметим, что результаты работ /51,52/ применимы при описании поляризационных свойств фотонного эха, формируемого в газовых средах на двух вырожденных резонансных уровнях. К таким средам относятся прежде всего молекулярные газы и атомные газы с равным нулю спином ядра резонансных атомов. Вместе с тем, к настоящее моменту поставлено значительное число экспериментов (см., например, /14, 15, 19, 22, 24−28, 34, 35, 37, 42−44/)по фотонному эху и его разновидностям, формируемым в атомных газах с отличным от нуля спином ядра атомов, резонансные уровни которых, как известно, имеют сверхтонкую структуру.

В диссертации /54,55/ проведено исследование влияния сверхтонкой структуры резонансных уровней на поляризационные свойства фотонного эха в газе. Показано, что они существенно зависят от структуры резонансного перехода, т. е. от того, какие сверхтонкие компоненты верхнего и нижнего резонансных уровней участвуют в формировании эха.

Отметим, что для экспериментов по фотонному эху на уровнях со сверхтонкой структурой характерны следующие три случая. Во-первых, формирование эха на переходах между одной сверхтонкой компонентой верхнего и одной сверхтонкой компонентой нижнего резонансных уровней. Во-вторых, формирование эха на переходах между всеми сверхтонкими компонентами верхнего и одной сверхтонкой компонентой нижнего резонансных уровней. В-третьих, формирование эха на переходах между всеми сверхтонкими компонентами верхнего и всеми сверхтонкими компонентами нижнего резонансных уровней. Обработка результатов экспериментальных исследований поляризационных свойств фотонного эха в соответствии с полученными в диссертации формулами /54,55/ позволяет определить структуру резонансного перехода, т. е. выяснить, какой из трех перечисленных выше случаев реализуется в данном конкретном эксперименте.

Во второй главе диссертации рассматривается вопрос о влиянии процессов необратимой релаксации на поляризационные свойства фотонного эха и стимулированного фотонного эха в газах. Напомним, что уже традиционным стало применение фотонного эха для определения однородных ширин неоднородно-упи-'ренных спектральных линий /3, 5−8, 10−21/. Такие измерения основываются на простой одноэкс-поненциальной зависимости интенсивности сигнала фотонного эха от промежутка времени Т" между возбуждающими импульсами. Однако, как было показано в работе /56/, упругие деполяризующие столкновения приводят к тому, что затухание интенсивности эха с ростом промежутка времени оказывается многоэкспоненциальным и определяется целым набором релаксационных характеристик. Отметим, что результаты работы /56/ применимы только в случае узкой спектральной линии, в то время, как большинство экспериментов по фотонному эху в газах выполнено на широкой спектральной линии.

В диссертации проведен анализ поляризационных свойств фотонного эха" формируемого как на узкой, так и на широкой спектральных линиях с учетом упругих деполяризующих столкновений и исследована зависимость результатов от величины площадей возбуждающих импульсов. Показано, что при малой площади первого возбуждающего импульса деполяризующие столкновения не оказывают влияния на поляризационные свойства эха, а затухание его интенсивности определяется только одной релаксационной характеристикой-однородной шириной резонансной спектральной линии /57/. В отличие от случая малых площадей обоих возбуждающих импульсов, рассмотренного в работах /49,50/, в случае малой площади только первого возбуждающего импульса можно добиться больших интенсивнос-тей сигналов эха за счет выбора оптимального значения площади второго возбуждающего импульса. Таким образом, из результатов диссертации следует, что определение однородных ширин резонансных спектральных линий методом фотонного эха нужно проводить при значении площади первого возбуждающего импульса меньшем оптимального. йгак, наблюдение фотонного эха позволяет проводить измерения однородных ширин спектральных линий, но релаксационные характеристики самих резонансных уровней с его помощью определить не удалось.

Напомним, что с учетом упругих деполяризующих столкновений релаксация каждого резонансного уровня, например уровня Л, с>о.. характеризуется целым набором величин о (О 4 Здесь.

1 / о Q — время жизни мультипольного момента порядка эе. уровня &, а Та — значение полного углового момента этого уровня.

В диссертации впервые показана возможность определения времен релаксации населенности 1 /, ориентации i / и выстраивания 1 / резонансных уровней методом стимулированного фотонного эха (СФ эха) /58/. Отметим, что этот метод особенно эффективен в том случае, если релаксационные характеристики верхнего и нижнего резонансных уровней либо близки, либо сильно отличаются друг от друга.

Наложение на газовую среду продольного магнитного поля расширяет возможности метода фотонного эха. Так, например, как показано в работе /59/, в магнитном поле имеет место специфический поворот вектора поляризации фотонного эха. Этот эффект в настоящее время подтвержден экспериментально (см., например, /42/). Специфический поворот вектора поляризации эха в продольном магнитном поле имеет место на всех переходах за исключением перехода с изменением полного углового момента ½ 1/2 /60/ и может быть использован для идентификации резонансных переходов.

В диссертации впервые исследованы поляризационные свойства СФ эха в продольном магнитном поле /61/.Показано, что в отличие от обычного фотонного эха поляризация СФ эха может испытывать поворот и на переходе ½ —" ½. Этот поворот обусловлен радиационным приходом на нижний резонансный уровень за счет спонтанного излучения на верхнем и может быть поэтому использован для определения времени жизни верхнего состояния по отношению к спонтанному распаду в нижнее.

В третьей главе диссертации рассмотрены разновидности фотонного эха в трехуровневых системах — модифицированное стимулированное фотонное эхо (МСФ эхо) и трехуровневое фотонное эхо (ТФ эхо). МСФ эхо позволяет проводить измерение времен релаксации населенности, ориентации и выстраивания отдельного резонансного уровня /62,63/. Отметим, что рассмотрение МСФ эха в работах /62,63/ проводилось для случая возбуждающих импульсов прямоугольной формы, что ограничивало применимость их результатов.

В диссертации показано, что поляризационные свойства МСФ эха в пределе малых площадей возбуждающих импульсов не зависят от их формы /64,65/. Таким образом, результаты работ /62,63/ оказываются справедливыми и при произвольной форме возбуждающих импульсов, что существенно расширяет возможность их практического использования, поскольку обычно в экспериментах возбуждающие импульсы имеют сложную непрямоугольную форму.

Наряду с МСФ эхо в диссертации рассмотрена и другая разновидность фотонного эха в трехуровневой системе — ТФ эхо. ТФ эхо было впервые реализовано в экспериментах /24,43,44/. Эта разновидность фотонного эха может быть использована для определения однородных ширин оптически запрещенных переходов. Такие измерения и проводились в экспериментах /24,43,44/. В работе /66/ было показано, что с учетом упругих деполяризующих столкновений затухание интенсивности ТФ эха описывается целым набором релаксационных характеристик, и был предложен метод определения этих величин. В диссертации результаты работы /66/ обобщены на случай произвольной формы возбуждающих импульсов /64,67/.

Кроме анализа поляризационных свойств МСФ эха и ТФ эха в диссертации исследован эффект корреляции формы возбуждающих импульсов с формой сигналов этих разновидностей эха /64,65,67/. Найдены условия, при которых форма импульса МСФ эха или ТФ эха повторяет форму одного из возбуждающих импульсов. Отметим, что эффект корреляции формы импульсов эха и СФ эха с формой возбуждающих импульсов получил теоретическое обоснование в работах /68,69, 52/. Как впервые показано в диссертации, в трехуровневых системах этот эффект имеет ту особенность, что импульс эха (МСФ эха или ТФ эха) может не только повторять форму одного из возбуждающих импульсов, прямую или обращенную во времени, но и испытывать растяжение (сжатие) во времени с коэффициентом, определяемым отношением несущих частот возбуждающих импульсов /64,65,67/. Этот эффект может иметь интересные приложения с точки зрения возможности записи, хранения и обработки оптической информации.

Автором на защиту выносятся следующие результаты:

1. Впервые найдены интенсивность и поляризация фотонного эха, сформированного в газе эллиптически поляризованными возбуждающими импульсами малой площади. Полученные зависимости могут быть использованы для идентификации резонансных переходов.

2. Впервые рассчитаны поляризационные свойства фотонного эха, сформированного на резонансных переходах между уровнями со сверхтонкой структурой. Показана возможность определения структуры резонансного перехода методом фотонного эха.

3. Установлено, что поляризационные свойства фотонного эха, СФ эха, МСФ эха и ТФ эха не зависят от формы возбуждающих импульсов в пределе их малой площади.

4. Исследовано влияние упругих деполяризующих столкновений на поляризационные свойства фотонного эха в газе в условиях широкой спектральной линии. Определены условия, при которых фотонное эхо может служить методом измерения однородной ширины неоднородно-уширенной спектральной линии.

5. Предложен новый метод определения времен релаксации населенности, ориентации и выстраивания резонансных уровней на основе стимулированного фотонного эха.

6. Впервые исследовано стимулированное фотонное эхо в магнитном поле. Предсказан эффект вращения вектора поляризации СФ эха в продольном магнитном поле на переходе ½ —* ½, обусловленный радиационным приходом на нижний резонансный уровень за счет спонтанного излучения на верхнем* Этот эффект может быть использован для определения времени жизни верхнего состояния по отношению к спонтанному распаду в нижнее.

7. Теоретически обнаружен эффект растяжения (сжатия) во времени импульсов МСФ эха и ТФ эха при воспроизведении ими формы одного из возбуждающих импульсов.

Основные результаты диссертации опубликованы в десяти работах /51,52,54,55,57,58,61,64,65,67/ и доложены на П Всесоюзном симпозиуме по световому эхо (Казань, 1981 г.), УШ Вавиловской конференции по нелинейной оптике (Новосибирск, 1984) и научных конференциях МШИ.

Основные выводы диссертации заключаются в следующем:

1. Поляризационные свойства фотонного эха, сформированного в газе эллиптически-поляризованными возбуждающими импульсами малой площади, определяются только поляризацией возбуждающих импульсов и значениями полного углового момента резонансных уровней. Таким образом, найденные в диссертации теоретические соотношения могут быть использованы для экспериментальной идентификации резонансных переходов.

2. Поляризационные свойства фотонного эха, сформированного на резонансных уровнях, имеющих сверхтонкую структуру, существенно зависят от того, какие сверхтонкие компоненты резонансных уровней принимают участие в формировании эха. Полученные в диссертации формулы могут быть использованы при экспериментальных исследованиях структуры резонансных переходов.

3. Затухание интенсивности фотонного эха с ростом промежутка времени между возбуждающими импульсами при их произвольной площади и произвольном отношении их спектральной ширины к допле-ровской ширине спектральной линии является многоэкспоненциальным и определяется целым набором релаксационных характеристик. Однако, если площадь первого возбуждающего импульса мала, а второго — произвольна, то затухание интенсивности эха становится.

ГО одноэкспоненциальным и определяется только одной величиной Yqg однородной полушириной неоднородно-уширенной спектральной линии.

В этом случае фотонное эхо может служить методом определения ве-vri).

ЛИЧИНЫ .

4. СФ эхо при малых площадях возбуждающих импульсов может служить методом определения времен релаксации населенности, ориентации и выстраивания резонансных уровней.

5. СФ эхо, формируемое в продольном магнитном поле на переходе ½ 1/2 испытывает вращение вектора поляризации, обусловленное радиационным приходом на нижний резонансный уровень за счет спонтанного излучения на верхнем. Этот эффект может быть использован для определения времени жизни верхнего состояния по отношению к спонтанному распаду в нижнее.

6. Поляризационные свойства фотонного эха, СФ эха, МСФ эха и ТФ эха не зависят от формы возбуждающих импульсов в пределе их малой площади. Таким образом, использование возбуждающих импульсов малой площади является наиболее удобным для целей поляризационной спектроскопии.

7. Импульсы МСФ эха и ТФ эха могут при определенны?: условиях повторять форму одного из возбуждающих импульсов и испытывать при этом растяжение или сжатие во времени, определяемое отношением несущих частот возбуждающих импульсов. Этот эффект представляется интересным с точки зрения возможности записи и обработки оптической информации.

В заключение выражаю глубокую благодарность моему научному руководителю кандидату физико-математических наук, доценту И. В. Евсееву за предоставление интересной темы исследований и постоянную помощь в работе, доктору физико-математических наук, профессору В. М. Ермаченко за полезные советы. Я благодарен также всем преподавателям кафедры теоретической ядерной физики МШИ, которым я во многом обязан своей профессиональной подготовкой.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

.