Спин-волновое взаимодействие в антиферромагнетиках, находящихся в слабом магнитном поле, и низкотемпературные свойства кагоме-антиферромагнетиков со спином 1/2

в последние два десятка лет в связи с открытием высокотемпературной сверхпроводимости сильно возрос интерес к двумерным антиферромагнитным системам. В частности, большое внимание уделялось теоретическому изучению 2D антиферромагнетика Гейзенберга со спином ½ (АФГ) на квадратной решетке. Эта модель, как было установлено, хорошо описывает магнитные свойства плоскостей СиОг в недопированном La2Cu04 и в УВагСизОб+л (l). При этом сама природа основного состояния АФГ на квадратной решетке была неясна до сравнительно недавнего времени. Только результаты численных расчетов работ [2, 3] показали, что основное состояние имеет дальний антиферромагнитный порядок. Спин-волновое взаимодействие в рамках этой модели изучается преимущественно с помощью Х/б'-разложения [1, 4, 5, 6, 7], где 5″ — величина спина. Было показано, что в изотропном обменном приближении члены (1/<5)^ дают главные поправки для спектра спиновых волн, намагниченности подрешеток и спиновых функций Грина, а члены (l/S'^) малы [4, 5, 6, 7, 8, 9]. При этом было установлено, что в выражениях для собственно энергетических частей есть члены, имеющие инфракрасные расходимости. Однако в выражениях для всех физических наблюдаемых они сокращались [4, 5, б, 7, 8, 9]. Это сокращение получило название «заговора» (conspiracy). Его связывают с выполнением закона сохранения полного спина (ЗСПС), который, как считают, является причиной отсутствия сильного взаимодействия между длинноволновыми спиновыми возбуждениями [4, 8, 9]. В тоже время в любом реальном магнетике существуют взаимодействия (как правило, слабые), нарушающие ЗСПС. Они приводят к нарушению «заговора». Таким образом, несмотря на свою малость, они могут существенно влиять на свойства магнетиков. Отметим, что в этом случае может возникнуть сильная перенормировка физических наблюдаемых, и для ее изучения необходим анализ всего 1/5-ряда.Примером того, насколько важны могут быть взаимодействия, нарушающие ЗСПС, служат результаты экспериментального изучения спектра спиновых волн в Рг2Си04, который является хорошим 2D антиферромагнетиком. Была обнаружена сильная зависимость спин-волновой щели от температуры при малых Т [10]. Эту зависимость связывают с сильной перенормировкой спектра, возникающей из-за наличия псевдодипольного взаимодействия и анизотропии [9, 10]. Таким образом, изучение 1/5-разложения при наличии взаимодействий, нарушающих ЗСПС, представляет сейчас большой интерес.Рис. 1.1: Кагоме-решетка. В каждом ее узле находится спин. Двумерные фрустрированпые антиферромагнетики являются еще одним видом низкоразмерных магнитных систем, которые сейчас активно изучаются, как теоретически, так и экспериментально. Большой интерес теоретиков привлекают спин-| АФГ с треугольной решеткой, с гексагональной решеткой^ кагоме-антиферромагнетики и ряд других, с более экзотическими решетками. Результаты недавних численных расчетов показали, что все эти АФГ, кроме кагоме, имеют дальний магнитный порядок (см. работы [13, 14] для треугольных АФГ и работу [15] и ссылки в ней для некоторых других).Природа же основного состояния и первых возбужденных уровней кагоме гейзенберговских антиферромагнетиков со спином ½ (КГАФ) до сих пор остается предметом дискуссий. Кагоме-решетка^ изображена на Рис. 1.1. Несмотря на огромные уси’Слово «кагоме» (в английской литературе kagome) имеет японское происхождение. Так называется бамбуковая корзина, прутья которой образуют узор, изображенный на Рис. 1.1 (kago — бамбуковая корзина, т е — стиль плетения). В научную литературу оно было введено в 1951 году японцем Itiro Syozi, рассмотревшем ферромагнетик на решетке такого типа [16]. «- •> т ЛИЯ теоретиков, удовлетворительного описания иизкоэнергетического сектора КГАФ до СИХ пор предложено не было. Качественное понимание физики КГАФ при низких температурах основывалось преимущественно на результатах численной диагонализации кластеров с числом спинов N < 36 [17, 18, 19, 20, 21). В этих работах было обнаружено, что основное состояние не упорядочено и является синглетным. От первого триплетного уровня оно отделено щелью, которая равномерно заполнена большим количеством синглетных возбуждений [20]. Число состояний в этой синглетной полосе росло с числом спинов в кластерах как а^, где, а 1.15 и 1.18 для четных и нечетных N, соответственно [17, 20]. Численные расчеты работ [19, 22] обнаружили экспоненциальное убывание димерьдимер и спин-спиновых корреляционных функций. Поэтому в настоящее время широко распространено представление о КГАФ, как о спиновой жидкости [17, 19, 20, 21, 22, 23, 24, 25, 26, 27]. При этом, однако, отмечалось, что самый большой из изученных кластеров с N = 36 все же слишком мал для того, чтобы можно было с уверенностью судить о том, какова будет картина низкоэнергетического сектора КГАФ в термодинамическом пределе {N —> со) [20]. Поэтому вопрос о природе основного состояния и первых возбужденных уровней сейчас считается открытым. Исследование КГАФ оказалось настолько сложным, что приходится вводить еще некоторые дополнительные предположения, чтобы облегчить задачу и получить ответ. При этом, разумеется, остается проблема проверки правильности этих предположений. На сегодняшний день существует несколько моделей для описания низкотемпературного сектора КГАФ. По-видимому, наиболее перспективными из них сейчас считаются квантовые димерные модели (КДМ) [21, 24, 28, 29, 30]. В КДМ, предло#1 4−1 жеиных в ряде последних работ [21, 28, 29, 30, 31], спиновое Гильбертово пространство ограничивалось состояниями, в которых соседние спины связаны в синглеты. Главный аргумент в пользу такого довольно сильного упрощения заключается в том, что число синглетных уровней в нижней синглетной полосе, полученное в этой модели для кластера с iV = 36, совпадает с результатами численной диагонализации гамильтониана этого кластера [30]. Кроме того, энергия основного состояния этого кластера, вычисленная в рассматриваемом редуцированном базисе, оказалась всего на 3.8% больше энергии, полученной в результате численной диагонализации [30]. В то же время, как отмечают и сами авторы этого метода, необходим дальнейший анализ его применимости. В работе [30] в рамках данного подхода удалось написать эффективный гамильтониан, описывающий низкоэнергетический сектор КГАФ. Однако он оказался настолько сложен, что ответ был получен только после довольно грубых приближений. При этом получилось, что основное состояние является неупорядоченным, а димер-димерные корреляционные функции экспоненциально спадают с расстоянием. Ситуация с неопределенностью в выборе упрощающих предположений для построения модели осложняется еще и тем, что в настоящее время существует очень мало экспериментальных данных по изучению низкотемпературных свойств кагомесоединепий со спином ½. Дело в том, что сейчас известно только одно вещество, которое, как считают, может быть описано моделью спин-^ КГАФ. Это недавно обнаруженный фольбортит СизУ207{ОН)2'2Н20 [32]. Несмотря на довольно большую величину обмена в этом соединении (J яа 80 К), в первых экспериментах по измерению его теплое. мкости и однородной магнитной восприимчивости никаких особеп1Ю"-• 4j стей в поведении этих величин, свидетельствующих о фазовом переходе, обнаружено не было вплоть до температуры 1.8 К. Кроме того, обмен в этом соединении слабо анизотропен и пока непонятно, как эта анизотропия может влиять на картину низкоэнергетического сектора. Следует отметить, что довольно хорошо экспериментально изучены кагоме-соединения со следующими величинами спина: 1 [33], 3/2 [34, 35], 5/2 [36] и 7/2 [37, 38, 39]. Многие кагоме-соединения обнаруживают переход в состояния с дальним магнитным порядком, но у некоторых из них такого перехода не наблюдалось. Поскольку настоящая работа посвящена только КГАФ со спином ½, мы не будем подробно останавливаться на свойствах кагоме-соединений с большим спином. Не будем также затрагивать и теоретических работ по изучению КГАФ со спином, большим ½, в большинстве из которых рассматривается случай классического спина (см., например, работы [40, 41] и ссылки в них). Отметим лишь результаты измерения теплоемкости С{Т) в спин-| кагоме-соединении ЗгСгдрСахг-эрОхэ (SrCrGaO) [34, 35]. Был обнаружен пик при Т ^ 5К, который практически не менялся при увеличении магнитного поля от О до 12 Т. Кроме того С не убывала экспоненциально при Т < 5 К, как ожидалось, а оказалась пропорциональной Т^. Эти результаты выделены нами постольку, поскольку в недавней работе [23], на основании численного исследования термодинамических свойств кагоме-кластеров, обсуждалась возможность наличия таких особенностей теплоемкости (существование низкотемпературного пика, его слабая зависимость от поля и пропорциональность теплоемкости Т^) у КГАФ со спином ½.Указанная статья является одной из целого ряда работ, посвященных термодиф намическим свойствам спин-| КГАФ. Эти свойства изучались численно. В работах [21, 23, 42, 43, 44| была вычислена теплоемкость С{Т) кагоме-кластеров с ЛГ = 12,18, 24 и 36. Оказалось, что она имеет двухпиковую структуру. Причем низкотемпературный пик находится при температуре Т/ < А (Д — величина триплетной щели). В работе [23[ для кластеров с iV = 18 и 36 было обнаружено, что этот пик слабо зависит от магнитного поля и С ос T^ в очень узком интервале температур ниже него. В настоящее время считается, что огромное число синглетов внутри триплетной щели приводит к возникновению низкотемпературного пика в теплоемкости [23, 43, 45], а также объясняет его слабую зависимость от магнитного поля [23, 34, 45[. Вместе с тем в работах [23, 42[ делалось качественное утверждение о том, что нижние триплетные уровни также вносят свой вклад в образование этого пика и влияют на его свойства. Пропорциональность теплоемкости Т^ трактуется как близость системы к критической точке [23[. В некоторых численных работах высказывается уверенность в том, что двухпиковая структура теплоемкости сохранится в термодинамическом пределе (см., например, [23[).Отметим, что двухпиковая структура теплоемкости является общей чертой многих моделей фрустрированпых антиферромагнитных систем. Она была обнаружена численно в рамках модели антиферромагнетика Гейзенберга со спипом ½ в кластеpax пирохлора [46[ (см. Рис. 1.2(a)), в Д-цепочках [47, 48, 49[ (см. Рис. 1.2(b)) и в кластерах антиферромагнетика с треугольной решеткой при учете многоспинового обменного взаимодействия [50, 51[. Последняя модель была предложена для описания свойств второго слоя^Не, нанесенного на кремниевую подложку [51|. Эксперимент показал, что теплоемкость этого слоя действительно имеет два пика [52[. *')^ v—^—f_ b) ЛЛЛЛ * • ' .Рис. 1.2: Фрустрированные магнитные системы: а) пирохлорЬ) А-ценочка.Подчеркнем, что изучение свойств антиферромагнитных кластеров представляет сейчас особый интерес. Недавно были синтезированы вещества, имеющие в своей структуре практически невзаимодействующие друг с другом группы магнитных атомов. В настоящее время теоретическому изучению таких соединений уделяется большое внимание (см., например, работу [53] и ссылки в ней).Таким образом, исследование низкотемпературных свойств КГАФ со спином ½ и изучение свойств фрустрированных антиферромагнитных кластеров являются сейчас весьма актуальными задачами. Цель диссертационной работы Данная диссертационная работа имеет три цели: 1. изучение спин-волнового взаимодействия в 2D и 3D антиферромагнетиках Гейзенберга (АФГ) на квадратной и простой кубической решетках с анизотропией типа «легкая ось» в слабом магнитном поле, перпендикулярном намагниченности подрешеток и легкой оси-^, 2. исследование нижнего синглетного сектора кагоме гейзенберговского антиферромагпетика со спином ½ (КГАФ) — 3. изучение термодинамических свойств кагоме-кластеров со спином ½.Первое из этих исследований необходимо для углубления понимания роли взаимодействий, нарушающих закон сохранения полного спина, в АФГ. Второе и третье • - направлены на решение актуальных задач построения модели, описывающей нижний синглетный сектор КГАФ, исследования низкотемпературных свойств КГАФ, а также на изучение свойств фрустрированных антиферромагпитных кластеров. Способы достилсения цели диссертационной работы или задачи диссертационной работы 1. Вычислить первые поправки по 1/5 к спектру спиновых волн и спиновым функциям Грина в АФГ с анизотропией типа «легкая ось», помещенном в слабое магнитное поле. Поскольку в этом случае в выражениях для собственно энергетических частей будут содержаться инфракрасно расходящиеся члены, проследить за тем, сократятся ли они в выражениях для физических наблюдаемых.2. Создать физически наглядную модель нижнего синглетного сектора КГАФ и исследовать ее свойства. Для этого представить кагоме-решетку, как набор некоторых блоков (предполагается выбрать наиболее оптимальный вариант такого разбиения, учитывая конечную цель — построение модели нижнего синглетного сектора КГАФ). Детально изучив свойства этих блоков при помощи i. численной диагонализации их гамильтониана, построить модель, описывающую низкоэнергетический сектор КГАФ. При этом рассматривать взаимодействие между блоками по теории возмущений. Обсудить возможность предельного перехода от слабого межблочного взаимодействия к изотропному случаю.3. Рассмотреть термодинамические свойства кагоме-кластеров при малых температурах и детально исследовать причины возникновения низкотемпературного пика у теплоемкости и его слабой зависимости от магнитного поля. Обсудить возможность появления таких особенностей в теплоемкости КГАФ (т.е. в термодинамическом пределе). Рассмотреть возможность появления двух пиков в теплоемкости других фрустрированных антиферромагнитных кластеров. В результате проделанной работы поставленные задачи удалось решить. Краткое содерлсание диссертации В главе II изучается спин-волновое взаимодействие в АФГ в магнитном поле при учете анизотропии. В разделе 2.1 приведены общие соотношения: получено выражение для гамильтониана после проведения преобразования Малеева-Дайсона и получены выражения для функций Грина в общем виде. В разделе 2.2 изучены первые поправки по /S в выражении для знаменателя функций Грина, определяющего спектр спиновых волн. Дан подробный анализ инфракрасно расходящихся членов и показано, что сильной перенормировки спектра спиновых волн в этом порядке по 1/5 не возникает. В разделе 2.3 получены выражения для спиновых функций Грина (СФГ) в первом порядке по 1/5. Показано, что сильной перенормировки функций Ххх и Хуу •5 4) (ось у направлена вдоль поля, ось z — вдоль намагниченности подрешеток) при этом не происходит. Показано, что поправки (1/5^) в выражении для Ххг, которая появляется в магнитном поле, становятся большими при малых полях. Таким образом, возникает сильная перенормировка киральпых флуктуации. Обсуждается возможность изучения этой перенормировки в экспериментах по рассеянию поляризованных нейтронов. В главе III предложена и изучена новая модель, описывающая нижний синглетный сектор КГАФ. В разделе 3.1 показано, что кагоме-решетку можно рассматривать как набор блоков, имеющих форму звезд и содержащих 12 спинов. Изучены свойства этих блоков. Показано, что каждая звезда имеет двукратно вырожденное синглетное основное состояние. В результате теоретико-группового рассмотрения показано, что нижний синглетный сектор КГАФ образуется в результате межзвездного взаимодействия из уровней, в которых каждая звезда находится в одном из своих основных состояний. В разделе 3.2 получен вид эффективного гамильтониана, описывающего эту полосу. При этом синглетные состояния звезд рассматриваются в терминах проекций псевдоспина ½. Обсуждается метод экспериментальной проверки предложенной картины. Показано, что при S > ½ такая модель не работает. В главе IV изучаются термодинамические свойства кагоме-кластеров. В разделе 4.1 при помощи спектра, найденного численно, исследуется теплоемкость звезды. Установлено, что она имеет два пика. На основе анализа спектра предложена простая модель, показывающая, что причиной появления низкотемпературного пика является большая плотность состояний над триплетной щелью. Эта модель позволяет также понять причину слабой зависимости этого пика от магнитного поля. В •'> kразделе 4.2 изучается теплоемкость больших кагоме-кластеров. Показано, что причина появления низкотемпературного пика в этих случаях такая же, как в случае звезды: быстрый рост плотности состояний над щелью. Указана причина слабой зависимости пика от поля. Отметим, что выводы этого раздела противоречат общепринятой сейчас точке зрения на природу низкотемпературного пика. В разделах 4.3 и 4.4 изучено влияние указанной особенности спектра кагоме-кластеров на поведение магнитной восприимчивости и энтропии. В разделе 4.5 обсуждается возможность появления рассматриваемых особенностей термодинамических величин в КГАФ (т.е. в термодинамическом пределе). Следует отметить, что результаты этой главы имеют качественный характер и поэтому могут быть применены к другим антиферромагнитным кластерам с синглетным основным состоянием.

Заключение

содержит основные результаты диссертации, а также сведения, касающиеся апробации данной работы. В Приложении, А представлены неприводимые представления группы Сби, необходимые для теоретико-группового анализа, проводимого в Главе П1. В Приложении В приведены некоторые детали вычислений, результаты которых обсуждаются в Главе П1. Выносимые на защиту результаты содержатся в Заключении, а основное содержание диссертации изложено в работах [54, 55, 56, 57]. •) 15 4i.

4.6 Выводы.

Итак, в этой главе мы рассмотрели термодинамические свойства кагоме-кластеров, уделив наибольшее внимание самой, на наш взгляд, интересной особенности — двух-пиковой структуре теплоемкости С (Т). На основе анализа спектра кагоме-кластеров.

G1 были предложены простые модели, выявляющие причину появления низкотемпературного пика в точке 7} < Д (Д — величина триплетной щели). Продемонстрировано, что ею является не большая плотность синглетов внутри триплетной щели, как это считали раньше, а быстрый рост плотности состояний над щелью. Эти модели позволили также правильно понять причину слабой зависимости низкотемпературного пика от магнитного поля. Указанная особенность спектра кагоме-кластеров приводит к, к тому, что пик магнитной восприимчивости находится при достаточно низких температурах, а энтропия имеет довольно большое значение при Т ~ Д. Отмечено, что рассмотренные особенности могут наблюдаться в реальном кагоме-антиферромагнетике и в более сложных антиферромагнитных кластерах.

А) mi.

Заключение

по результатам диссертационной работы.

Итак, в данной диссертационной работе с помощью 1 /^-разложения рассмотрено взаимодействие спиновых волн в антиферромагнетике Гейзенберга, находящемся в слабом магнитном поле, при учете анизотропии типа «легкая ось». Изучен также нижний синглетный сектор кагоме гейзенберговских антиферромагнетиков со спином ½ (КГАФ). Рассмотрены термодинамические свойства кагоме-кластеров. т.

В результате на защиту выдвигаются следующие результаты:

1. Показано, что в первом порядке по 1/5 сильной перенормировки спин-волио-вого спектра и спиновых функций Грина (СФГ) Ххх и Хуу (ось У направлена вдоль поля, а ось z — вдоль намагниченности подрешеток) не происходит. Напротив, поправки (1/51) в выражении для Xzx, появляющейся в магнитном поет ле Н, становятся большими при малых значениях Н. Таким образом, впервые установлено, что в этом случае происходит сильная перенормировка кираль-ных флуктуаций. Отмечено, что эта перенормировка может быть изучена в экспериментах по рассеянию поляризованных нейтронов.

2. Предложен новый подход к проблеме основного состояния и первых возбужденных уровней КГАФ. Кагоме-решетка рассматривается как набор звезд, со. держащих 12 спинов и упорядоченных в треугольную решетку (см. Рис. 3.1).

Показано, что звезда имеет двукратно вырожденное основное синглетное состояние. Показано, что нижний синглетный сектор КГАФ состоит из уровней, образовавшихся из основных состояний звезд в результате межзвездного взаимодействия.

3. В рамках данного подхода установлен вид эффективного гамильтониана, описывающего нижний синглетный сектор КГАФ. Параметры эффективного гамильтониана вычислены во втором неисчезающем порядке теории возмущений. Энергия основного состояния оказалась ниже энергии самого большого из кагоме-кластеров, изученных ранее численно. Основное состояние имеет дальний синглетный порядок, образованный звездами, находящимися в одном из своих основных состояний.

4. На основании анализа спектров кагоме-кластеров впервые предложены простые модели, выявляющие причину появления низкотемпературного пика теплоемкости при температуре 7} < Д (Д — величина триплетной щели). Показано, что ею является не большая плотность синглетов внутри триплетной щели, как это считали раньше, а быстрый рост плотности состояний над щелью. Эти модели позволяют также правильно понять причину слабой зависимости низкотемпературного пика от магнитного поля. Демонстрируется, что указанная особенность спектра кагоме-кластеров приводит к медленному убыванию энтропии при Т —> 0, а также к тому, что пик магнитной восприимчивости находится при достаточно малых температурах.

Результаты, изложенные в диссертации, опубликованы в 3 статьях и одном препринте ПИЯФ. Они докладывались на семинаре Института Теоретической Физики им. Ландау (Москва, 2001), на семинаре Института Физики Высоких Давлений «Сильно коррелированные электронные системы и квантовые критические явления» (Троицк, 2003) и на семинарах Отдела Теоретической Физики ПИЯФ.

Результаты диссертационной работы были представлены на следующих российских и международных научных конференциях: International simposium «Spin Waves» (Санкт — Петербург, 2002) — XVII Совещание по использованию рассеяния поляризованных нейтронов в исследованиях конденсированного состояния РНИКС-2002 (Гатчина, 2002) (доклад был премирован на конкурсе докладов молодых ученых, проводившемся в рамках Совещания) — International Simposium on Magnetism 2003 (Италия, Рим, 2003) — Тридцать третье Совещание «Физика Низких Температур» (Екатеринбург, 2003) — International simposium «Highly Frustrated Magnetism 2003» (Франция, Гренобль, 2003) — XXX Международная зимняя школа физиков-теоретиков «Коуровка-2004» (Кыштым, 2004).

В заключении автор выражает глубокую признательность Сергею Владимировичу Малееву, под руководством которого он имел честь и огромное удовольствие выполнить эту работу, за всестороннюю поддержку и за прекрасные уроки физики, значение которых трудно переоценить. Автор благодарен своим друзьям и коллегам Д. Н. Аристову, Н. Е. Савицкой и А. Г. Яшенкину за многочисленные плодотворные обсуждения полученных результатов и моральную поддержку.