Когерентные эффекты в атомной фотомикроскопии

В настоящее время все большее внимание привлекают физические эффекты, основанные на квантовой интерференции. Основными стимулами к развитию этого направления исследований являются, с одной стороны, принципиальные вопросы квантовых измерений [1], ас другой — различные перспективные приложения интерференции, в том числе в таких современных направлениях как квантовые компьютеры [2] и электронная голография.

Большой экспериментальный прогресс в непосредственном наблюдении квантовой интерференции связан с реализацией идеи так называемого «атомного фотомикроскопа» [3, 4]. Французской группе К. Блонделя удалось осуществить экспериментальное наблюдения интерференции электронных волн при фотоотрыве электронов от различных ионов в однородном электрическом поле [5, 6].

Как теоретические, так и экспериментальные результаты этих исследований относились к процессам в однородном электрическом поле и квазимоноэнергетическим электронным волнам. При этом для обеспечения развертки изображения до макроскопических размеров 0,1 мм требовались размеры области однородного электрического поля 80 см. Интерференция при наличии неоднородных электрических полей в рамках задачи о фотоионизационном микроскопе ранее детально не исследовалась. Не изучено также поведение нестационарных электронных пучков, возникающих при фотоотрыве электронов ультракороткими лазерными импульсами [7, 8].

Новые экспериментальные возможности сделали необходимым развитие адекватной теории дифракции, фокусировки ультракоротких импульсов и их взаимодействия с веществом в различных состояниях. Было теоретически предсказано [9] и экспериментально продемонстрировано [10], что для ультракоротких импульсов, содержащих несколько периодов колебаний электромагнитной волны, форма импульса, фаза, а также форма переднего фронта волны оказывают определяющее влияние на протекание таких явлений как ионизация. Описание таких коротких импульсов уже не может быть корректно построено на основе световой волны с помощью понятий несущей и огибающей, или модификаций этого способа, например, с использованием метода медленно меняющихся амплитуд.

Ранее в непосредственном сотрудничестве с экспериментальной группой К. Блонделя была развита адекватная теория, которая полностью объяснила полученные экспериментальные результаты для «атомного фотомикроскопа» [11, 12]. Построенная теоретическая модель явилась наилучшей из предложенных для объяснения данных экспериментов. Основным достоинством полученных результатов явился их компактный аналитический вид, учитывающий квантовую интерференцию во всей пространственной области, включая каустики и тень.

На основе нестационарного метода Кирхгофа-Зоммерфельда и теории вейвлетов были изучены вопросы формирования и распространения ультракоротких лазерных импульсов. Сформулирован нестационарный принцип Гюйгенса-Френеля. Описано линейное взаимодействие ультракоротких импульсов с отрицательными ионами и атомом водорода. Теория фокусировки ультракоротких импульсов развита в работе [13], а задача о фотоотрыве электрона от отрицательного иона ультракоротким лазерным импульсом решена в работе [14].

Основные вопросы, связанные с описанием ультракоротких импульсов и интерференцией электронных волн при фоторазрушении отрицательных ионов, освящены в работах [11−21].

Актуальность данной работы определяется тем, что на основе развитых в ней методов появляется возможность эффективно определять параметры и характеристики объектов атомных размеров за счет фотоотрыва электронов от отрицательных ионов и их последующего рассеяния на атомных и наноразмерных структурах во внешних электрических полях различной конфигурации. Эти новые методы позволяют обобщить и развить известные ранее решения для отрыва электрона однородным монохроматическим электрическим полем на случай полей более общего типа и дают эффективные способы расчета наблюдаемых сечений и потоков для низкоэнергетической электронной микроскопии высокого разрешения.

Целью исследования является развитие методов расчета интерференции электронных волн, образующихся в результате фотоотрыва электронов от отрицательных ионов, с учетом их распространения в электрических полях различной конфигурации и расчет спектров электронов, образующихся при воздействии ультракороткими лазерными импульсами. Основной задачей является показать, как статические электрические поля и поле лазерного излучения позволяют определять структурные характеристики атомных систем при низких энергиях электронов. Последнее обстоятельство особо важно, так как открывает возможность получения неразрушающих инструментов исследования атомных, молекулярных и наноразмерных объектов.

Научная новизна. Развита как точная, так и полуклассическая теория распространения электронных волн в электрических полях разной конфигурации. Рассмотрены конфигурации электрического поля, включающие однородное электрическое поле, а также кулоновское поле отталкивания. На основе последовательной квантовой теории и асимптотических методов получены аналитические выражения для электронных потоков на большом удалении от источника, где происходит фотоотрыв электронов от отрицательных ионов. На основе квазиклассического подхода с использованием метода глобальной квазиклассики развита общая методика расчета электронной интерференции, включая области каустик. Исследовано влияние спектральных характеристик исходных отрицательных ионов и лазерных импульсов на энергетические параметры фотоэлектронов и их угловые распределения. Построена волновая функция электрона после его отрыва от отрицательного иона полем ультракороткого лазерного импульса и последовательности импульсов. Построена нестационарная версия описания процесса распространения волновых пакетов, образующихся при отрыве электронов низкочастотным лазерным полем и последующей рекомбинации на втором центре.

Поведение электрона в кулоновском поле отталкивания описывается в формализме точных функций Грина. Принципиально новым является использование глобальной версии квазиклассического приближения и приближения мгновенного возмущения для описания ионизирующих лазерных импульсов. Все результаты диссертации являются оригинальными и отличаются новизной.

Практическая значимость. Результаты диссертации позволяют рассчитывать интерференционные эффекты при распространении фотоэлектронов, образующихся в результате околопорогового отрыва полем монохроматического лазерного излучения от отрицательных ионов, в однородном электрическом поле и кулоновском поле отталкивания для определения потенциалов отрыва и использования самого эффекта как источника низкоэнергетических монохроматических электронных волн для целей неразрушающей голографии нанообъектов. Рассчитаны вероятности отрыва электронов внешних и внутренних оболочек отрицательных ионов.

Н~ и одиночным ультракоротким лазерным импульсом и последовательностью импульсов, позволяющие находить распределения электронной плотности по экспериментальным данным. Получена методика экспериментального определения спектра излучения по известному сечению фотоотрыва, а также определения дисперсионной кривой сечения фотоотрыва по известному спектру лазерного импульса. Измерение спектра электронов при их отрыве последовательностью лазерных импульсов может служить для прецизионного определения порогов фотоотрыва по смещению положения узких пиков в энергетических спектрах у различных отрицательных ионов. Оценены границы применимости модели Коркума [1] перерассеяния электрона на атоме при ионизации лазерным полем. Положения, выносимые на защиту:

1. Соотношения для электронных токов, возникающих при фотоотрыве электрона от отрицательного иона в sсостояние при наличии внешнего поля отталкивания на основе точной кулоновской функции Грина.

2. Квазиклассические формулы для расчета фототока в статических электрических полях разной конфигурации.

3. Результаты расчета однофотонного отрыва электронов от отрицательных ионов одиночным широкополосным лазерным импульсом и последовательностью импульсов.

4. Теоретические соотношения и результаты расчетов отрыва электронов от отрицательных ионов ультракороткими лазерными импульсами в приближении мгновенного возмущения.

5. Модель отрыва слабосвязанного электрона низкочастотным лазерным полем с рекомбинацией на соседнем центре.

Личный вклад автора. Автором лично проделаны основные аналитические преобразования, численные расчёты и оценки, представленные в диссертации, а также проведено сравнение полученных в диссертационной работе результатов с экспериментальными данными и результатами других работ.

Апробация работы. Основные результаты диссертации представлялись и докладывались на следующих конференциях:

1. International Conference on Coherent and Nonlinear Optics (ICONO 2010), Kazan, Russia, August 23−26, 2010, «Atomic Photomicroscope in the Coulomb Field» .

2. VII Международная научно-практическая конференция «Перспективные разработки науки и техники — 2011», 7−15 ноября 2011 г., г.

Przemysl, Польша, «Фотоотрыв электрона широкополосным лазерным импульсом» .

3. XVIII Всероссийская научная конференция студентов-физиков и молодых учёных, 29 марта — 5 апреля 2012 г., г. Красноярск, «Определение электронной структуры методом отрыва электронов ультракоротким лазерным импульсом» .

4. Всероссийская молодёжная конференция «Материалы нано-, микро-, оптоэлектронники и волоконной оптики: физические свойства и применение», 5 сентября — 10 сентября 2012 г., г. Долгопрудный, «Когерентные эффекты в фотомикроскопии нанообъектов» .

По материалам диссертации имеется 10 публикаций, из них 4 статьи в рецензируемых журналах из списка ВАК [1 -4]:

1. Головинский П. А. Фотоотрыв электрона коротким импульсом / П. А. Головинский, А. А. Дробышев // Письма в ЖТФ. — 2012. Т. 38. — С. 37 — 44.

2. Головинский П. А. Микроскоп фотоотрыва с кулоновским полем отталкивания / П. А. Головинский, А. А. Дробышев // Вестник Воронежского государственного университета. Серия: Физика. Математика. — Воронеж, 2012. № 1.-С. 21−27.

3. Головинский П. А. Отрыв электронов от отрицательных ионов водорода и лития ультракоротким лазерным импульсом / П. А. Головинский, A.A. Дробышев // Журнал технической физики — 2013. Т. 83. Вып. 2, С. 8 -14.

4. Golovinski P. A. Atomic photomicroscope in the Coulomb field / P. A. Golovinski, A. A. Drobyshev // Proc. SPIE — 2010. — V. 7993. — P. 799 311.

5. Головинский П. А. Фотоотрыв электрона широкополосным лазерным импульсом / П. А. Головинский, А. А. Дробышев // Materialy VII Mi^dzynarodowej naukowi-praktycznej konferencji «Perspektywiczne opracowania s^ nauk^ i technikami — 2011» Fizyka — V. 50. — Польша, Przemysl: Nauka i studia, 2011. — C. 7 — 9.

6. Головинский П. А. Отрыв электронов от отрицательных ионов водорода и лития ультракоротким лазерным импульсом / П. А. Головинский, А. А. Дробышев // Материалы XVIII-ой Всероссийской научной конференции студентов-физиков и молодых учёных. — Т. 18. — Красноярск: АСФ России, 2012. — С. 52 — 53.

7. Головинский П. А. Когерентные эффекты в фотомикроскопии нанообъектов / П. А. Головинский, А. А. Дробышев // Труды Всероссийской молодежной конференции «Материалы нано-, микро-, оптоэлектроники и волоконной оптики: физические свойства и применение». — Долгопрудный, 2012.-С. 17−19.

8. Golovinski P. A. Atomic Photomicroscope in the Coulomb Field / P. A. Golovinski, A. A. Drobyshev // ICONO/LAT — Kazan, 2010. — ITuV13.

9. Golovinski P. A., Drobyshev A. A. Photodetachment Microscope with Repuisive Coulomb Field // arXiv:1111.1408vl.

10. Головинский П. A. Определение электронной структуры методом отрыва электронов ультракоротким лазерным импульсом / П. А. Головинский, А. А. Дробышев // Научный Вестник ВГАСУ. — 2012. № 5. — С. 101−109.

Диссертация построена следующим образом: в первой главе формулируются главные принципы, лежащие в основе электронной голографии и реализации схемы атомного фотомикроскопа, являющихся важными приложениями когерентных электронных волн низкой энергии. Рассматривается квазиклассическое и точное квантовомеханическое решение задачи о распространении начальной сферической расходящейся волны в однородном электрическом поле.

Во второй главе рассматривается интерференция фотоэлектронов в кулоновском поле отталкивания. Показано влияние геометрии поля на величину области интерференции. Вычисление плотности электронного тока производится с помощью точной функции Грина электрона в кулоновском поле отталкивания. Строится глобальная асимптотика путем сшивки решения в классически доступной области с асимптотикой волновой функции непосредственно вблизи каустики [45].

Третья глава посвящена исследованию фотоотрыва электронов от отрицательных ионов широкополосным лазерным импульсом. Рассматривается фотоионизация одиночным ультракоротким импульсом и последовательностью импульсов. Вычисляются спектры электронов в приближении мгновенного возмущения и вероятность электрона остаться в ионе под действием двух разнонаправленных импульсов.

В четвертой главе рассчитываются спектры рекомбинационного излучения на соседнем центре для электронов, оторванных низкочастотным лазерным полем.

Общий объем диссертации составляет 126 страниц из них 113 страниц текста, включая 33 рисунка. Библиография включает 110 наименования на 13 страницах.

4.4. Выводы по главе.

1. Рассмотрено излучение электрона, возникающее при рекомбинации электрона, образующегося при нелинейной туннельной ионизации, на близко расположенном центре.

2. Получено аналитическое выражения спектра рекомбинационного излучения на соседнем центре для электронов, оторванных низкочастотным лазерным полем в одномерной и трехмерной задаче.

3. Измерение спектра рекомбинационного излучения позволяет определять потенциал ионизации центра рекомбинации, или расстояние между соседними центрами при известном потенциале ионизации.

Заключение

.

Подведем итог основным результатам, полученным в диссертации. При фотоотрыве электрона от отрицательного иона в постоянном электрическом поле экспериментально наблюдалась устойчивая картина интерференции, но расчет фототока в классическом приближении не дает интерференционной картины. В то же время, в классически доступной области распределение тока фотоэлектронов можно описать на основе имеющихся квазиклассических формул, хотя в области каустики и тени квазиклассические формулы оказываются неприменимы. Выполненные на основании квантовомеханических формул расчеты с использованием функций Грина для движения заряженной частицы в однородном электрическом и кулоновском поле [57, 59] практически полностью совпали с соответствующими решениями в глобальном квазиклассическом приближении и дают верные результаты, как в области каустики, так и за ней. Глобальная асимптотика получена путем построения асимптотики волновой функции непосредственно вблизи каустики с последующей сшивкой с решением в классически доступной области.

Сравнение результатов расчетов, полученных для однородного электрического и кулоновского поля, показывает существенное расширение зоны интерференции электронов в кулоновском поле отталкивания по сравнению с постоянным электрическим полем. Таким образом, применение различных конфигураций внешнего для фотоэлектронов электрического поля позволяет управлять пучком электронов и увеличить размеры интерференционной картины.

Рассмотрено воздействие ультракоротких лазерных импульсов на отрицательные ионы. Вероятность однофотонных по внешнему лазерному полю процессов выражается через спектральную интенсивность ультракороткого импульса [70, 71]. Показано, что простая связь спектра фотоэлектронов с сечением фотоотрыва и широким спектром лазерного импульса позволяет использовать измерение энергетического спектра электронов для экспериментального определения спектра излучения по известному сечению фотоотрыва. Установленные зависимости обеспечивают также решение обратной задачи определения дисперсионной кривой сечения фотоотрыва по известному спектру лазерного импульса.

Полученные результаты показывают, что измерение спектра электронов при их отрыве последовательностью лазерных импульсов от комб-генератора может служить для прецизионного определения порогов фотоотрыва по смещению положения узких пиков в энергетических спектрах у различных отрицательных ионов. Проведенные вычисления демонстрируют, что вероятность отрыва электрона от отрицательного иона чувствительна к точному виду волновой функции связанного электрона. Показано, что измерение вероятности отрыва электрона ультракоротким лазерным импульсом может быть инструментом для восстановления распределения электронной плотности начального состояния в импульсном представлении. Варьируемым параметром при этом служит переданный импульс, который можно менять путем изменения энергии лазерного импульса при сохранении его длительности и формы.

Исследование динамики возврата электрона в исходное связанное состояние при его отрыве под действием двух последовательных импульсов противоположной полярности показало, что процесс эффективен для интервалов времени, соответствующих частотам в области близкого ультрафиолета. В то же время большинство экспериментов по нелинейному отрыву электронов от атомов и ионов и генерации при этом высоких гармоник исходного лазерного излучения осуществляется с использованием титан-сапфировых лазеров с несущей длиной излучения ~ 800 нм. Это делает возможность возврата вылетевшего электрона в основное состояние маловероятным из-за значительного расплывания волнового пакета. Таким образом, необходимо более внимательно относиться к популярной квазистатической модели генерации высоких гармоник Коркума [91], основанной на комбинировании механизма туннельной ионизации, характерной для действия низкочастотного лазерного излучения, и спонтанного излучения электрона в процессе его перерассеяния при возврате к исходному центру, поскольку области реализации используемых в ней эффектов отличаются по частоте. Это не снижает эвристической полезности данной модели как некоторой полуфеноменологической картины, придающей наглядность сложному процессу нелинейной генерации высоких гармоник, но требует развития также более точных и последовательных моделей [92].

Рассчитаны спектры рекомбинационного излучения на соседнем центре для электронов, оторванных низкочастотным лазерным полем. Вывод соотношений для расчета излучения при рекомбинации туннельного электрона на дополнительном центре проведен на основании трехступенчатой модели процесса [92]. Выведены общие соотношения для одномерной и трехмерной задачи. Полученные результаты показывают, что измерение спектра рекомбинационного излучения позволяет определять потенциал ионизации центра рекомбинации, или расстояние между соседними центрами при известном потенциале ионизации.

Результаты диссертации дают возможность рассчитывать интерференционные эффекты при распространении фотоэлектронов, образующихся в результате околопорогового отрыва от отрицательных ионов полем монохроматического лазерного излучения, в однородном электрическом поле и кулоновском поле отталкивания. На основе развитых в работе методов можно эффективно определять параметры и характеристики объектов атомных размеров за счет фотоотрыва электронов от отрицательных ионов и их последующего рассеяния на атомных и наноразмерных структурах во внешних электрических полях различной конфигурации.