Диплом, курсовая, контрольная работа
Помощь в написании студенческих работ

Резонансный захват электронов молекулами фуллерена С60 и его фторпроизводных

Диссертация: Резонансный захват электронов молекулами фуллерена С60 и его фторпроизводных
ДиссертацияПомощь в написанииУзнать стоимостьмоей работы

Открытые относительно недавно фуллерены, как принципиально новый класс соединений на основе углерода, уже продемонстрировали свои необычные физико-химические свойства и заставили относиться к себе не только как к привлекательному объекту фундаментальной науки, но и как к основе для широкого круга прикладных разработок. Первые попытки исследования процессов резонансного захвата электронов… Читать ещё >

Содержание

  • Глава I. Общие понятия. Терминология. Обзор литературы
    • 1. 1. Нестационарные отрицательные ионы (резонансы)
    • 1. 2. Фуллерены
  • Глава II. Методика эксперимента
  • Глава III. Исследование фуллеренов и их фторпроизводных методом МС ОИ
    • 3. 1. Резонансный захват электронов молекулами фуллеренов
    • 3. 2. Спектры резонансного захвата электронов молекулами C60F
    • 3. 3. Резонансный захват электронов молекулами C60F
    • 3. 4. Исследование C6oFig
    • 3. 5. Исследование плазменных колебаний во фторированных фуллеренах

Резонансный захват электронов молекулами фуллерена С60 и его фторпроизводных (реферат, курсовая, диплом, контрольная)

Классическая проблема химической физики — это установление атомно-молекулярной и электронной структуры частиц. Эта традиционная задача имеет сейчас новые особенности1 — движение к возбужденным и высоковозбужденным состояниям (1), стремление охарактеризовать необычные, нестабильные и экзотические частицы (2) и высокий метрологический уровень. Если область современной химической физики уподобить городу с прямо и вкривь пересекающимися улицами, то предлагаемая диссертационная работа возникла на одном из перекрестков, на пересечении уникального физического метода, возникшего и развиваемого в г. Уфе, и уникального объекта исследования, каковой является молекулярная система фуллерена, причем в данной работе в какой-то мере затронуты все перечисленные выше особенности.

Итак, с одной стороны речь идет о методе масс-спектрометрии (МС) отрицательных ионов (ОИ) в режиме резонансного захвата электронов (РЗЭ) и об исследовании с его помощью молекул с «лишним» (избыточным) электроном, т. е. об элементарных актах взаимодействия электронов контролируемых энергий с молекулами с образованием и последующим распадом газофазных ОИ. Последние играют важную роль в верхних слоях атмосферы планет, звезд и межзвездной среды. Они во многом определяют свойства низкотемпературной плазмы, их непременно нужно учитывать при конструировании газовых лазеров. От способности молекул захватывать низкоэнергетичные свободные электроны зависит электрическая прочность газов. Наконец, ОИ важны практически для всех разделов современной химии (от определения термохимических констант до анализа сложных смесей). Большинство химических реакций осуществляется через стадию образования заряженных частиц, поэтому изучение анионов играет важную роль в понимании механизма химических реакций. Информация же об ОИ.

1 Бучаченко А. Л. Современная химическая физика // Успехи химии, 1987. Т., № .- С. 1593−1638. многоатомных молекул несравнимо беднее, нежели для нейтральных молекул или положительных ионов. Метод МС ОИ РЗЭ был опробован на объектах многих классов органических и элементорганических соединений, показал свою характеристичность и способность устанавливать электронную структуру молекул и ОИ и механизмов электронно-молекулярного взаимодействия.

С другой стороны, одним из наиболее выдающихся достижений последних лет в области химической физики является открытие фуллереновновой формы чистого углерода. Группа учёных США и Англии, исследуя масс-спектры паров графита, полученных при лазерном облучении, обнаружили пики, соответствующие углеродным кластерам с 60 и 70 атомами. Уже первые поисковые работы показали, что фуллерены обладают уникальными физико-химическими свойствами. Прорыв в направлении исследования фуллеренов произошел в 1990 г. после разработки простого способа получения фуллеренов в макроколичествах. Сразу после этого начался лавинообразный рост числа публикаций по фуллереновой тематике. Можно без преувеличения сказать, что сейчас наблюдается настоящий «фуллереновый бум». Во многих развитых странах, в частности в США, исследование фуллеренов — один из национальных приоритетов в науке. С июня 1994 г. в России также осуществляется межотраслевая научно-исследовательская программа «Фуллерены и атомные кластеры», в которой участвуют около ста исследовательских групп из десятка регионов страны.

Уникальность фуллеренов проявляется в необычных свойствах разнообразных производных. Соединение К3Сбо («бакидова соль») обладает металлической проводимостью, а при 19 К переходит в сверхпроводящее состояние. Значение критической температуры 33 К для КЬСз2Сбо является рекордным для молекулярных сверхпроводников. В многочисленных экспериментах установлена химическая инертность элементов внутри фуллерена (эндоэдральные комплексы), что открывает заманчивые перспективы для захоронения отходов. Способность фуллеренов относительно легко присоединять, а затем отдавать атомы водорода видится перспективным при использовании их в качестве хранилища водорода в автомобильном транспорте 21 века. Имеются сообщения о коммерческом использовании фуллеренов в аккумуляторах.

Очень интересными объектами являются фторпроизводные фуллеренов. Интерес к фторфуллеренам объяснялся перспективой получения материалов типа тефлона с аномально низкими фрикционными свойствами. Кроме того, фторфуллерены являются очень хорошими электрическими изоляторами. Последние данные о способности фторфуллеренов легко вступать в реакции нуклеофильного замещения открывают возможности использования их в качестве основы для синтеза различных новых производных со всевозможными заместителями. Хотя бакминстерфуллерен может присоединять до 60 атомов других элементов, для производных фуллерена, как и для самих фуллеренов существуют «магические числа» — для фторпроизводных такими числами являются 18, 36 и 48, то есть наиболее стабильными являются соединения СбоР]8, СбоРзб и Сб0Р48. Одной из особенностей производных фуллерена является огромное количество возможных изомеровдля Сб0р18 их будет 1014, а для СбоРзб — уже 1016- к счастью, среди производных фуллерена образуются только высокосимметричные структуры.

Работы по изучению присоединения электронов к молекулам фуллеренов малочисленны, хотя исследование ОИ фуллеренов важно как с фундаментальной точки зрения (установление электронной структуры), так и с прикладной — имеется определённая корреляция между микроскопическими характеристиками (энергия сродства к электрону, потенциал ионизации) и макроскопическими свойствами некоторых производных фуллеренов. Подчеркнем, что большая часть исследований ОИ фуллеренов и их производных выполнены также методом МС или в комбинации с МС. При этом заметим, что ОИ фуллеренов получены преимущественно методами поверхностной ионизации, лазерной и плазменной десорбции, вторично-ионной МС. Очевидно, что эти методы хороши для установления состава фуллереновой смеси, но, к сожалению, практически не дают информацию об электронной структуре отдельных молекул. В этом отношении МС ОИ в режиме РЗЭ выгодно отличается от других методов ионизации. Однако чисто технические трудности, такие как относительно высокая температура ввода пробы в области ионизации, необходимость высокого разрешения по энергии электронного пучка и точность определения массовых чисел в области нескольких килодальтон, не всегда удаётся преодолеть на одном конкретном приборе. В связи с этим, спектры РЗЭ молекул Сбо и С70, например, удалось относительно недавно получить только двум группам из Берлина (Германия) и Инсбрука (Австрия), а спектры РЗЭ более высших фуллеренов или производных С6о и С70, насколько нам известно, до сих пор не опубликованы. У фуллеренов необычные спектры ОИ РЗЭ. Они не образуют осколочных ионов при ионизации электронами до энергий 200 эВ, а долгоживущие отрицательные молекулярные ионы (ОМИ) образуются в диапазоне энергий 0 -13 эВ ! (тысячи исследованых до сих пор соединений образуют ОМИ при энергиях электронов 0−1,5 эВ).

Уже первые наши эксперименты по РЗЭ фторпроизводных фуллеренов подтвердили необычность таких соединений. Так, например, C60F48 образует долгоживущие осколочные ОИ при энергиях до 40 эВ. Такая аномально высокая энергия связана с возбуждением оплазмонов — квазичастиц, возникающих при одновременном колебательном возбуждении всех валентных, а электроновдо этого плазменные колебания считались прерогативой твердых тел и, естественно, плазмы.

Комплексное исследование фуллеренов и их фторпроизводных методом МС ОИ РЗЭ, эксперименты с положительными ионами с контролируемой энергией ионизации методом электронноударной МС, а также широкое использование квантовохимических расчетов позволило получить ряд новых интересных результатов, составляющих данную работу.

Автор выражает искреннюю благодарность научным руководителям В. А. Мазунову и Ю. В. Васильеву за инициирование данной работы и постоянную помощь в ходе ее выполнения, а также сотруднику нашего института Ш. К. Насибуллаеву за неподдельный интерес к работе и многочисленные консультации по вопросам квантовохимических расчетов. Автор также признателен О. В. Болталиной (МГУ, химфак) за любезно предоставленные образцы фторированных фуллеренов.

ВЫВОДЫ.

1. Получены спектры резонансного захвата электронов молекулами Сбо и С7о-Установлено, что долгоживущие отрицательные молекулярные ионы образуются в чрезвычайно широком энергетическом диапазоне 0−14 эВ. Впервые доказана возможность захвата s-электронов молекулами Сбо и С7о в условиях электронного удара. Даны возможные механизмы образования таких отрицательных молекулярных ионов. Впервые установлена температурная зависимость спектра резонансного захвата электронов молекулами СбоЭто дало возможность доказать, что механизм захвата s-электронов возбужденными Tiu-вибронными состояниями является доминирующим.

2. Впервые получены масс-спектры резонансного захвата электронов индивидуальных фторированных фуллеренов C60Fi8, C60F36 и C60F48. Показано, что для этих молекул характерным является образование осколочных отрицательных ионов с четным числом атомов фтора при низких энергиях («0 — 6-^10 эВ) и с нечетным числом атомов фтора — при высоких энергиях (> 8 эВ). Образование последних при сверхвысоких энергиях (15−40 эВ) объясняется возбуждением в этих резонансах (а+7т)-плазмонов. Доказано существование четырех изомеров С3, Т, C3v и Th симметрии для C6oF36 и двух изомеров С3 и C3v симметрии для CgoFis.

3. Для отрицательных молекулярных ионов всех исследуемых соединений измерены времена жизни х относительно автоотщепления электрона. Впервые показано, что х отрицательных молекулярных ионов в широком диапазоне слабо зависит от энергии, что связано с возбуждением п-плазмонов.

4. Установлен факт сужения энергетического диапазона образования долгоживущих отрицательных молекулярных ионов при увеличении степени фторирования. Показано, что это явление обусловлено постепенным уменьшением вклада резонансов, связанных с возбуждением тс-плазмонов.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

.

Открытые относительно недавно фуллерены, как принципиально новый класс соединений на основе углерода, уже продемонстрировали свои необычные физико-химические свойства и заставили относиться к себе не только как к привлекательному объекту фундаментальной науки, но и как к основе для широкого круга прикладных разработок. Первые попытки исследования процессов резонансного захвата электронов молекулами Сбо и С70 также показали, что и в этой области фуллерены проявляют принципиальную «несхожесть» со всем известным многообразием многоатомных молекул. Необычным оказался, прежде всего, факт стабильности отрицательных ионов Сбо" и С7о" относительно диссоциации на осколки — варьирование энергии налетающих электронов в диапазоне от тепловых энергий до 200 эВ не привело к регистрации каких-либо осколочных отрицательных ионов. Кроме того, диапазон недиссоциативного захвата электронов также был необычно широкдо «14 эВ регистрировались молекулярные отрицательные ионы Сбо» и С70″ со средним временем жизни относительно автоотщепления электрона сотни микросекунд при энергии 6−7 эВ для Сбо • Однако самым интригующим оказалось заявление группы ученых из Австрии, Германии и Италии, что родительские отрицательные ионы Сбо" и С70″ не захватывают s-электроны, поскольку основные электронные состояния не являются полносимметричными. Заметим, что многие анионы характеризуются неполносимметричными волновыми функциями, но именно высокая симметрия фуллеренов давало основания считать, что запрет по симметрии в данном случае может оказаться непреодолимым. Обнадеживающие эксперименты по взаимодействию молекул фуллеренов с высоковозбужденными ридберговскими атомами не смогли поколебать эту, уже успевшую устояться, точку зрения о невозможности захвата s-электронов. Прояснение ситуации могло дать только более высокое разрешение по энергии.

В самом деле, проведенные нами эксперименты с вдвое лучшим разрешением по энергии показали, что молекулы фуллеренов способны захватывать Б-электроны, а изучение температурной зависимости в диапазоне 400−500 К пролило свет на механизм захвата электронов, по крайней мере, в случае термически возбужденных молекул фуллеренов. Заметим, что до этих наших исследований в литературе было известно, что спектры резонансного прилипания электронов не проявляют температурной зависимости в диапазоне 673−773 К. Следует отметить, что результаты наших исследований по С60 и С7о впоследствии были подтверждены группой проф. Абуафа (Франция, Университет Пари-Сюд).

В рамках данной работы были проведены пионерские исследования взаимодействия свободных электронов с молекулами фторированных фуллеренов при контролируемых условиях. Прежде всего, впервые было проведено систематическое исследование резонансных состояний отрицательных ионов, связанных с коллективными электронными возбуждениями — плазмонами. Впервые зарегистрированы резонансы для многоатомных молекул при высоких энергиях 17−45 эВ и установлен факт практической независимости времени жизни ОИ относительно автоотщепления в резонансах с возбуждением плазмонов. Высокая симметрия фуллеренов позволила провести корректный симметрийный анализ процессов захвата электронов, что, наряду с экспериментами по температурной зависимости спектров, позволило установить существование некоторых стабильных изомеров СбоРзб и Сб0Р18.

Проведенные исследования взаимодействия свободных электронов с молекулами фуллеренов и их фторпроизводных в рамках данной работы позволяют надеяться, что эти соединения еще не раз удивят исследователей своим нестандартным поведением.

— in.

Показать весь текст

Список литературы

  1. Г. Отрицательные ионы.- М.: Мир, 1979.- 745 с.
  2. В.И. Масс-спектрометрия отрицательных ионов в органической химии.- М.: Наука, 1981.- 159 с.
  3. .М. Отрицательные ионы.- М.: Атомиздат, 1978,176 с.
  4. Christophorou L.G., McCorkle D.L., Christodoulides A. A. Electron Attachment Processes/ Electron-Molekule Interactions and Their Applications.- Acad. Press., 1984.- V. l, p. 477−617.
  5. B.A., Васильев Ю. В., Муфтахов M.B., Туктаров Р. Ф. О диапазоне энергий диссоциативного захвата электронов молекулами карбонилов металлов // Хим. Выс. Энергий -1988.- Т.22.- № 2.- С.179−180.
  6. Shulz G.J. Resonances in electron Impact on diatomic Molecules // Reviews of Modern Physics.- 1973.- V.45.- № 3.- P/423−486.
  7. Bards ley J.N., Mandl F. Resonant scattering of electrons by molecules // Rept. Progr. Phys.- 1968.- V.31.- P.471−531.
  8. Taylor H.S., Nazaroff G.V., Golebiewski A. Qualitative Aspects of Resonances in Electron-Atom-Molecule Scattering, Exitation and Reactions // J. Chem. Phys.- 1966.- V.45.- № 8.- P.2872−2888.
  9. Jordan K.D. Recent Developments in Electron-Molecule Scattering // Internat. J. Quant. Chem.- 1981.- V. l5.- P.331−340.
  10. Christophorou L.G. Atomic and Molecular Radiation Physics.- London et. al. Willey (Interscience), 1971.- 665 p.
  11. Christophorou L.G. The Lifetimes of Metastable Negative Ions // Adv. Electron. Phys.- 1978.- V.46.- P.55−129.
  12. Shulz G.J., Asundi R.K. Formation of H" at low energy // Phys. Rev. Lett.-1965.- V.25.- P.946−949.
  13. Bardsley J.H., Herzenberg A., Mandl F. Electron Resonances of the H2″ Ion // Proc. Phys. Soc.- 1966.- V.89.- Pt.2.- P.305−319.
  14. Jordan K.D., Burrow P.D. Temporary Anion States of polyatomic Hydrocarbons // Chem. Rev.- 1987.- V.87.- P.557−588.
  15. Sanche L., Schulz G.J. Electron Transmission Spectroscopy: Resonances in Triatomic Molecules and Hydrocarbonas // J. Chem. Phys.- 1973.- V.58.- № 2.-P.479−493.
  16. Г. Ф. Столкновения электронов с атомами и молекулами.- М.: Наука, 1978.- 255 с.
  17. Weiss A.W., Krauss М. Bound-state calculations of csattering resonance energies // J. Chem. Phys.- 1970.- V.52.- № 9.- P.4363−4371.
  18. Sanche L., Schulz G.J. Vibrational Progressions and Rydberg Series of 02~ and NO" //Phys. Rev. Lett.- 1971.- V.27.- № 2.- P. 1333−1336.
  19. Sanche L., Schulz G.J. Electron Transmission Spectroscopy: Core-Exited Resonances in Diatomic Molecules // Phys. Rev. A.- 1972.- V.6.- № 1.- P.69−86.
  20. Buckman S.J., Hammond P., Read F.H., King G.C. Highly-excited double Rydberg states of He- // J. Phys. B: Atom. Mol. Phys.- 1983.- V. l6.- № 21.-P.4039−4047.
  21. Khvostenko V. L, Vorob’yov A.S., Khvostenko O.G. Inter-shell resonances in the interactions of electrons and polyatomic molecules // J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys.- 1990.- V.23.- P. 1975−1977.
  22. Nesbet R.K. Resonances, cusp effects and virtual state in e-He scattering near the n=3 tresholds // J. Phys. B: At. Mol. Phys.- 1978.- V. l 1.- № 1.- P.121−125.
  23. Dressier R., Allan M., Tronc M. II J. Phys В.- 1987.- V.20.- P.393
  24. Crawford O.H. Negative ions of polar molecules // Mol. Phys.- 1971.- V.20.-№ 4.- P.581−591.
  25. Crawford O.H. Symmetry of negative ions of polar molecules // Mol. Phys.-1973.- V.26.- № 1.- P.139−143.
  26. О.Г., Зыков Б. Г., Асфандиаров H.JI., Хвостенко В. И., Денисенко С. Н., Шустов Г. В., Костяновский Р. Г. Электронные состояния и диссоциация отрицательных молекулярных ионов // Хим. физика.- 1985.-Т.4.- № 10.- С.1366−1373.
  27. В.И., Хвостенко О. Г., Асфандиаров Н. Л., Толстиков Г. А. Спектроскопические состояния и диссоциация отрицательных молекулярных ионов диметоксиамина . Докл. АН СССР 1986.- Т.291.-№ 5.- С.1172−1177.
  28. В.А., Хвостенко В. И. Долгоживущие молекулярные отрицательные ионы // Хим. Выс. Энергий 1976.- Т. 10.- № 3.- С.279- Деп. в ВИНИТИ № 200.
  29. В.И., Костяновский Р. Г. Мазунов В.А., Фалъко B.C., Фурлей И. И., Леплянин Г. В., Тахистов В. В. Недиссоциативный захват электронов молекулами некоторых органических соединений // Хим. Выс. Энергий -1977.- Т.П.- № 5.- С.363- Деп в ВИНИТИ № 1594−77
  30. В.И., Асфандиаров Н. Л., Толстиков Г. А. Механизм образования молекулярных отрицательных ионов при низкой энергии электронов молекулами металлоценов II Докл. АН СССР 1987.- Т.292.- № 4.- С.840−844
  31. В.И., Мазунов В. А., Зыков Б. Г., Фалько B.C., Хвостенко О. Г. Масс-спектрометрия резонансного захвата электронов и фотоэлектронная спектроскопия.- Уфа: БФАН СССР, 1983.- 111 с.
  32. В.И., Рафиков С. Р. Основные правила образования отрицательных ионов при диссоциативном захвате электронов многоатомными молекулами // Докл. АН СССР 1975.- Т.220.- № 4.- С.892−894.
  33. Budzikiewicz Н. Massenspektrometrie negativer Ionen // Angew. Chem.- 1981.-Bd.93.- № 8/- S.635−649.
  34. M. В., Туймедов Г. M. Туктаров Р. Ф., Мазунов В. А. О диссоциативном захвате электронов молекулами некоторых макроциклических соединений // Химия высоких энергий.- 1996.- Т. 30.-№ 6.- С. 405−409.
  35. Osawa Е. Kagaku (Kioto) 1970 V.25.- Р.854−863.
  36. Д.А., Гальперн Е. Г. О гипотетических системах: карбододекаэдре, s-икосаэдре и карбон-икосаэдре // Докл. АН СССР 1973.- Т.209.- № 3.-С.610−612.
  37. Kroto H.W., Heath J.R., O’Brien S.C., Curl R.F., Smalley R.E. C60 Buckminsterfullerene //Nature 1985.- V.318.- № 6042.- P.162−163.
  38. P. E. Открывая фуллерены (нобелевская лекция) // УФН 1998.-Т.168.- № 3.- С.323−330.
  39. Р. Ф. Истоки открытия фуллеренов: эксперимент и гипотеза (нобелевская лекция) // УФН 1998.- Т.168.- № 3.- С.331−342.
  40. Г. Симметрия, космос, звезды и Сбо- (нобелевская лекция) // УФН 1998.- Т.168.- № 3.- С.344−358.
  41. Kratschmer W., Lamb L.D., Fostiropoulos К., Huffman D.R. Solid Сбо: a new form of carbon //Nature 1990.- V.347.- № 6291.- P.354−358.
  42. Huddon R. C. et al. Nature.- 1991.- V. 350.- P. 320.
  43. M., Almeida M. Т., Pietzak В., Weidinger A., Roduner E., Grupp A. Vibration of nitrogen inside C6o I I Ber. Hahn-Meitner-Instr.- 1997.- № 546.-S.46−47.
  44. В., Almeida M. Т., Waiblinger M., Hardt S., Weidinger A., Dietl E., Hirsch A., Hohne M. N@C6o as a probe for chemical reactions // Ber. Hahn-Meitner-Instr.- 1997.- № 546.- S.44−45.
  45. Ross MM and Callahan J.H. Formation and characterization of СбоНе+ // J. Phys. Chem. 1991.- V. 95, No. 15.- P. 5720 — 5723.
  46. Lezius M, Scheier P., Foltin M, Dunser В., Rauth Т., Akimov V.M., Kratschmer W., Mark T.D. Interaction of free electrons with Сбо- ionization and attachment reactions // Int. J. Mass Spectrom Ion Procces 1993 — V. 129.- P. 49 — 56.
  47. Demirev P., Brinkmalm G., Eriksson J., Papaleo R., Hakansson P., and Sundqvist B. U.R. Delayed electron emission from electronically sputtered C60″ ions // Phys. Rev. B.- 1994.- V. 50, No. 13.- P. 9636 9639.
  48. Yoo R.K., Ruscic B., and Berkowitz J. Vacuum ultraviolet photoionization mass spectrometric study of C60 11 J. Chem. Phys.- 1992.- V. 96, No. 2.- P. 911 -918.
  49. Lichtenberger D.L., Nebesny K.W., Ray C.D., Huffman D.R., Lamb L.D. //Chem. Phys. letters.- 1991.- V.176.- P.203-.
  50. Hino S., Matsumoto K., Hasegawa S., Iwasaki K, Yakushi K., Morikawa T., Takahashi T., Seki K., Kikuchi K., Suzuki S., Ikemoto I., and Achiba Y. Photoelectron spectra of higher fullerene // Synthetic Metals.- 1993.- V. 55−57. -P. 3191 -3195.
  51. Compton R.N., Tuinman A.A., Klots C.E., Pederson M.R., and Patton D.C. /j
  52. Electron Attachment to a Negative Ion: e+C84 O C84 // Phys. Rev. Letters-1997.-V. 78, No. 23.-P. 4367−4370.
  53. Hettich R.L., Compton R.N. and Ritchie R.H. Doubly Charged Negative Ions of Carbon-60 //Phys. Rev. Letters.- 1991.- V. 67, No. 10. P. 1242 — 1245.
  54. Boltalina O.V., Dashkova E.V., Sidorov L.N. Gibbs energies of gas-phase electron transfer reactions involving the larger fullerene anions // Chem. Phys. Letters.- 1996.- V. 256.- P. 253 260.
  55. Huang Y., Gilson D.F.R., and Butler L.S. High-pressure infrared spectroscopic study of buckminsterfullerene, C60 I I J. Phys. Chem.- 1991.-V. 95, No. 15.- P. 5723 5725.
  56. Bolskar R. D., Gallagher S. H., Armstrong R. S., Lay P. A., Reed C. A. Analysis of the near infrared spectra of C60″ // Chem. Phys. Letters.- 1995.- V.247.- № 12.- P.57−62.
  57. Kato T., Kodama T., Shida T., Nakagawa T., Matsui Y., Suzuki S., Shiromaru H., Yamauchi K. and Achiba Y. Electronic absorption spectra of the radical anions and cations of fullerenes: C6o and C70 // Chem. Phys. Letters 1991- V. 180, No. 5.-P. 446−450.
  58. Coulombeau C., Jobic H., Bernier P., Fabre C., Schutz D. and Rassat A. Neutron inelastic scattering spectrum of footballene C6o I I J. Phys. Chem-1992.-V. 96.-P. 22−24.
  59. Gensterbium G., Pireaux J.J., Thiry P.A., Caudano R., Vigneron J.P., Lambin Ph., and Lucas A.A. High-resolution electron-energy-loss spectroscopy of thin films of C60 on Si (100) // Phys. Rev. Letters.- 1991.-V. 67, No. 16.- P. 2171 -2174.
  60. Bulliard С., Allan M. and Leach S. Electron energy-loss spectra of fullerene C6o in the gas phase // Chem. Phys. Letters.- 1993 V. 209, No. 5, 6.- P. 434 — 438.
  61. Ramaker D.E., Turner N.H., and Milliken J.A. The nature of core excited states in Coo as exhibited by the Auger Line Shape // L. Phys. Chem 1992 — V. 96-P. 7627 — 7632.
  62. Lezius M., Scheier P. and Mark T.D. Free electron attachment to C6o and C70 // Chem. Phys. Letters.- 1993.- V. 203, No. 2, 3.- P. 232 236.
  63. Jaffke Т., Lllenberger E., Lezius M., Matejcick S., Smith D., Mark T.D. Formation of Coo" and C70″ by free electron capture, activation energy and effect of the internal energy on lifetime // Chem. Phys. Letters.- 1994.- V. 226.- P. 213 -218.
  64. Tosatti E., Manini N. Anomalous attachment of low-energy electrons to C6o I I Chem. Phys. Letters.- 1994.- V. 223.- P. 61 64.
  65. Smith D., Spanel P. and Mark T.D. Electron attachment to Сбо at low energies // Chem. Phys. Letters.- 1993.- V. 213, No. 1,2.- P. 202 206.
  66. Huang J., Carman H.S., Jr., and Compton R.N. Low-electron attachment to Сбо // J. Phys. Chem.- 1995.- V. 99, No. 6.- P. 1719 1726.
  67. Weber J.M., RufM.-W., Hotop H. Rydberg electron transfer to C60 and C70 // Z. Phys. D37.- 1996.- S. 351 357.
  68. Finch C.D., Popple RA., Nordlander P., Dunning F.B. Formation of long-lived Сбо" ions in Rydberg atom-C6o collisions // Chem. Phys. Letters.- 1995.- V. 244.- P. 345 349.
  69. Н.Ф., Моравский А. П. Гидриды фуллеренов: получение, свойства, структура // Успехи химии.- 1997.- Т. 66 (4). С. 353 — 375.
  70. Darwish A.D., Abdul-Sada А.К., Langley G.J., Kroto H.W., Taylor R, and Walton D.R.M. Polyhydrogenation of 60.- and [70]-fullerenes // J. Chem. Soc. Perkin Trans. 2.- 1995.- P. 2359 2365.
  71. Book L.D. and Scuseria G.E. Isomers of C6oH36 and C70H36 // J. Phys Chem.-1994.- V.98, No. 16.- P. 4283 4286.
  72. Austin S.J., Batten R.C., Fowler P.W., Redmond D.B. and Taylor R. A prediction of the C60H36 // J. Chem. Perkin Trans.-1993.- V. 2.- P. 1383 1386.
  73. A.C., Перов А. А., Ребров A.M., Рощупкина O.C., Ткачева В.A., Степанов A.H. Получение и исследование гидридов фуллеренов Сбо и С70 // Изв. АН, Сер. хим.- 1997.- № 4. С. 671 — 678.
  74. Rogner I., Birkett P., Campbell E.E.B. Hydrogenated and chlorinated fullerenes detected by «cooled» modified matrix-assisted laser desorption and ionization mass spectroscopy (MALDI-MS) // Int. J. Mass Spectrom. Ion Procces- 1996-V. 156.-P. 103 108.
  75. Stry J. J., Garvey J.F. Generation of С59СГ via collision induced dissociation of oxy-fullerene anions // Chem. Phys. Letters.- 1995. V. 243.-P. 199 — 204.
  76. Н.Б., Бовина M.A., Ребров A.M., Ходжаева В. Л., Семенов О. Б. Гидросилирование фуллерена Сбо // Изв. АН, Сер. хим. 1997. — № 9. — С. 1697- 1699.
  77. Prato М., Maggini М., Scorrano G., Lucchini V. Addition of quadricyclane to Сбо: Easy access to fullerene derivatives bearing a reactive double bond in the side chain // J. Org. Chem.- 1993.- V. 58, No. 14.- P. 3613 3615.
  78. Birkett P.R., Avent A.G., Darwish A.D., Kroto H.W., Taylor R. and Walton D.RM. Holey fullerenes! A bis-Lactone derivatives of 70. fullerene with an eleven-atom // J. Chem. Soc., Chem. Commun. 1995 — P. 1869 — 1870.
  79. Birkett P.R., Avent A.G., Darwish A.D., Kroto H.W., Taylor R. and Walton D.RM. Formation and characterization of C70CI10 I I J. Chem. Soc., Chem. Commun. 1995 — P. 683 — 684.
  80. Avent A. G., Birkett P.R., Darwish A.D., Kroto H. W, Taylor R. and Walton D.RM. Formation of C70Ph10 and C70Ph8 from electrophile С70С1ю // Tetrahedron.- 1996.- V. 52, No. 14.- P. 5235 5246.
  81. Holloway J. H., Hope E. G., Taylor R., Langley G. J., Avent A. G., Denis T. J., Hare J. P., Kroto H. W., Walton D. R. M. J. Chem. Soc. Chem. Commun.-1991.-P. 966.
  82. Taylor R., Langley G.J., Holloway J. H, Hope E.G., Brisdon A.K., Kroto H.W. and Walton D.R.M. Oxygenated species in the products of fluorination of 60. and 70.-fullerene by fluorine gas // J. Chem. Soc. Perkin Trans. 2 1995 — P. 181 — 187.
  83. Boltalina O.V., SidorovL.N., Bagryantsev V.F., Seredenko V.A., Zapol’skiiA.S., Street J. M. and Taylor R. Formation of C60F48 and fluorides of higher fullerenes // J. Chem. Soc. Perkin Trans. 2.-1996.- P. 2275 2278.
  84. Boltalina O. V., Abdul-Sada A.K. and Taylor R. Hyperfluorination of 60. fullerene by krypton difluoride // J. Chem. Soc. Perkin Trans. 2 1995 — P. 981 -985.
  85. Tuinman A.A., Mukherjee P., Adcock J.L., Hettich R.L., and Compton R.N. Characterization and stability of highly fluorinated fullerenes // J. Phys Chem.-1992.- V. 96, No. 19.- P. 7584 7589
  86. Boltalina O.V., Ponomarev D.B. and Sidorov L.N. Thermochemistry of Fullerene Anions In the Gas Phase // Mass Spectrometry Reviews.- 1997.- V. 16.- P. 333 351.
  87. Boltalina O. V., Street J.M. and Taylor R. C60F36 consists of two isomers: HPLC1 «5separation and C NMR Spectroscopy of fluorofullerenes // J. Chem. Soc., Chem. Commun.- 1998 P. 143 — 145.
  88. Dudin P.V., Stankevitch V.G., Barinov A.V., Rizkov A.V., Bezmelnitsin V.N., Sliwinski G. and Schwentner N. Optical absorption of fluorinated buckminsterfullerene in solid and gas // in press
  89. Cozzolino R., Belgacem O., Drewello T., Kaserber L., Herzschuh R., Suslov S., Boltalina O. V. Laser desorption/ionization of fluorinated fullerenes // Eur. Mass Spectrom. 1997. — V. 3. — P. 407 — 414.
  90. Hettich R. L, Jin C., Britt P.F., Tuinman A.A. and Compton R.N. Ionic properties of hydrogenated and fluorinated fullerenes // Mat. Res. Soc. Symp. Proc.-1994.- V. 349.-P. 133 144.
  91. Sidorov L.N., Boltalina O. V. and Borshchevsky A. Ya. Ion/molecular equilibrium in fullerene vapours, electron affinities of higher fullerenes and some fluoroderivatives // Rapid Commun. Mass Spectrom.- 1997.- V. 11.- P. 662 -663.
  92. H., Mische U., Катке W., Ding A., Fieber-Erdmann M., Drewello T. Ionization and fragmentation dynamics of highly fluorinated fiillerenes C6oF46,48 and C7oF54−56 after excitation with synchrotron radiation // Chem. Phys. Letters.-in press.
  93. Jin C., Hettich R.L., Compton R.N., Tuinman A., Derecskei-Kovacs A., Marynick D.S., and Dunlap BJ. Attachment of two electrons to C60F48: Coulomb barriers in doubly charged anions // Phys. Rev. Letters.- 1994.- V. 73, No. 21.-P. 2821 -2824.
  94. Boltalina О. V, Hvelplund P., Lars en M.C. and Larsson M.O. Electron capture by C60F35″ in collisions with atomic and molecular targets // Phys. Rev. Lett.-1997 in press
  95. Zhou F., Van Berket G.J. and Donovan B.T. Electron-transfer Reactions of C60F4811 J- Am. Chem. Soc.- 1994.- V. 116, No. 12. P. 5485 — 5486.
  96. Liu N., Morio Y., Okino F., Touhara H., Boltalina O.V. and Pavlovich V. K Electrochemical properties of C60F36 I I Synthetic Metals.- 1997 V. 86.- P. 2289 — 2290.
  97. AventA.G., Boltalina O.V., Fowler P.W., Sandall J.B., Street J.M. and Taylor R. CeoFigO: Isolation, spectroscopic characterization, and structural calculations // in press
  98. Cioslowski J., Edington L. and Stefanov B.B. Steric overcrowding in perhalogenated cyclohexanes, dodecahedranes, and 60. fullerenes // J. Am. Chem. Soc.- 1995. -V. 117, No. 41.-P. 10 381 10 384.
  99. Davidson R. A //Theor. Chim. Acta.- 58,1981.- V.193
  100. В. И, Станкевич И.В. Фуллерены новые аллотропные формы углерода: структура, электронное строение и химические свойства// Успехи химии.- 1993.- Т.62, № 5.- С. 455−473.
  101. Schmalz T.G., Seitz W.A., Klein D.J., andHite G.E. Elemental carbon cages // J. Am. Chem. Soc. 1988. — V. 110, No. 4.-P. 1113 -1127.
  102. Newton M.D. and Stanton R.E. Stability of Buckminsterfullerene and related carbon clusters // J. Am. Chem. Soc.- 1986.- V. 108.- P. 2469 2470.
  103. Bakowies D. and Thiel W. MNDO study of large carbon clusters // J. Am. Chem. Soc. -1991.- V. 113, No. 10. P. 3704 — 3714.
  104. Raghavachari К and Rohlfing C.McM. Imperfect fullerene structures: Isomers of C60 // J- Phys. Chem.- 1992.- V. 96, No. 6.- P. 2463 2466.
  105. Raghavachari К and Rohlfing C.McM. Structures and Vibrational frequencies of C60, C70, and C84 // J. Phys. Chem.- 1991.- V. 95, No. 15.- P. 5768 5773.
  106. Bendale R.D., Zerner M.C. Electronic Structure and Spectroscopy of the Five Most Stable Isomers of C78 Fullerene, J. Phys. Chem. V.99, No 38, 1 383 013 833, 1995.
  107. Murry R.L. and Scuseria G.E. Theoretical study of C90 and C96 fullerene isomers // J. Phys. Chem. 1994. — V. 98, No. 16. — P. 4212 — 4214.
  108. Wl.Rathna A. and Chandrasekhar J. Theoretical study of hydrogenated buckminsterfullerene derivatives with benzenoid rings, СбоНбо-бп (n=l-8) // Chem. Phys. Letters.- 1993.- V. 206, No. 1- 4.- P. 217 224
  109. Buhl M, Thiel W., and Schneider U. Magnetic properties of C60H36 isomers // J. Am. Chem. Soc.- 1995. V. 117, No. 16.- P. 4623 — 4627.
  110. Dunlap B.I., Brenner D.W., Mintmire J.W., Mowrey R.C., and White C.T. Geometric and Electronic Structures of С6оНб0, CooFoo, and C6oH36 // J. Phys. Chem.- 1991.-V. 95.-P. 5763 5768.
  111. Dunlap B.I., Brenner D.W., Schriver G.W. Symmetric Isomers of C6oH36 // J. Phys. Chem.- 1994.-V. 98.-P. 1756 1757.
  112. Book L.D. and Scuseria G.E. Isomers of СбоН3б and C7oH36 // J. Phys Chem.-1994.- V.98, No. 16.- P. 4283 4286.
  113. Austin S.J., Batten R.C., Fowler P.W., Redmond D.B. and Taylor R. A prediction of the C60H36 // J. Chem. Perkin Trans.-1993.- V. 2.- P. 1383 1386.
  114. P. Успехи в области фторирования фуллеренов // Известия Академии наук. Серия химическая.- 1998.- № 5.- С.852−861.
  115. Kroto H. The birth of C60: Buckminsterfullerene, in H. Kuzmany, J. Fink, M. Mehring, and S. Roth (Eds), Electron Properties of Fullerenes. Springer-Verlag Berlin Heidelberg.- 1993, P. 1 7.
  116. Jin C., Hettich R., Compton R. Determination of free electron attachment of fluorinated fullerenes (C6oF44,46, C7oF52,54) by Fourier transform mass spectrometry // Int. J. Mass Spectrom Ion Procces- 1994 V. 138 — P. 263 -274.
  117. Friedman B. Electronic absorption spectra in C6o» and C6o+ 11 Phys. Rev. B-1993.- V. 48, No. 4.- P. 2743 2747.
  118. Yannouleas C. and Landman U. Stabilized-jellium description of neutral and multiply charged fullerenes Ceo** I I Chem. Phys. Letters.- 1994.- V. 217, No. 3.-P. 175- 185.
  119. Barton G. and Eberlin С. Plasma spectroscopy proposed for Сбо and C7o // J. Chem. Phys.- 1991.-V. 95, No. 3.-P. 1512 1517.
  120. Ostling D., Apell P. and Rosen A. Surface plasmons of C60 // Supplement Z.
  121. Phys. D 26.- 1993 S. 282 — 284. Ъ. BlochF., Zs. Phys. V. 81,363,1933
  122. JensenЯ, Zs. Phys. V. 106, 620,1937
  123. Barton G. Some surface effects in the hydrodynamic model of metals (Review) //Rep. Prog. Phys.- 1979.-V. 42.-P. 963 1016.
  124. Lunqvist BJ. Single-particle Spectrum of the Degenerate Electron Gas. II. Numerical Results for Electrons Coupled to Plasmons // Phys. kondens. Materie. -1967.-V. 6, P. 206−217.
  125. В.И., Мазуное В. А., Фалъко B.C., Хвостенко ОТ., Чанбарисов В. Ш. Долгоживущие молекулярные анионы. Масс-спектрометрометрическое исследование недиссоциативного захвата электронов нетепловых энергий // Хим. физика.- 1982.- № 7.- С. 915−921.
  126. Matejcik S., Mark Т. D., Spanel D., Smith D., Jaffke Т., Illenberger E. II J. Chem. Phys.- 1995.- V. 102.- P. 2516-.
  127. D. Smith, D. Spanel, T.D. Mork. II Chem. Phys. Letters.- 1993.- V. 213.- P. 202.
  128. Vasil’ev Yu. V., Tuktarov R. F. and Mazunov V. A. Resonant electron capture spectra of fiillerene C6o and С70. //Rapid Communications in Mass Spectrometry, 1997.- V. 11.- P. 757−761.
  129. D.E. Weeks and W.G. Harter. II Chem. Phys. Lett.-1991.- V. 176.- P. 209-.
  130. F.Negri, G. Orlandi andF.Zerbetto, II Chem. Phys. Letters.- 1983.- V. 144.- P. 31-.
  131. G.A. Heath, J.E. McGrady and R.L. Martin, II J.Chem.Soc., Chem.Commun.-1992.-P. 1272-.
  132. Ю.В., Мазуное B.A. II Докл. АН СССР.- 1990.- Т. 315.- С. 637-.
  133. W.-C Tarn andS.F. Wong, II J. Chem. Phys.- 1978.- V. 68.- P. 5626-.
  134. RF.Curl andR.E.Smalley, II Science.- 1988.- V. 242.- P. 1017-.
  135. C.Brink, L.H.Anderson, P. Hvelplund, D. Mathur and J.D. Voldstad, Chem. Phys. Letters.- 1995.- V. 223.- P. 52-.
  136. A.A.Gakh, A.A.Tuinman, J.L.Adcock, and R.N.Compton, J.Am.Chem.Soc., 1994, 819.
  137. Boltalina, V.Yu. Markov, R. Taylor and M. Waugh, Chem. Commun.- 1996.-, 25 491 521. Bitensky, G. Brinkmalm, P. Demirev, J. Ericsson, P. Hakansson, R. Papaleo, B.U.R.Sundqvist and R. Zubarev, Int.J.Mass Spectrom. Ion Processes, 138, 159, 1994.
  138. Vasil’ev Yu. V, Boltalina О. V, Tuktarov R. F., Mazunov V. A., Sidorov L. N. Resonant free electron capture spectra of C60F48. international Journal of Mass Spectrometry and Ion Processes, — 1998.-V. 173.- P. 113−125.
  139. T.E.Sharp and J.T.Dowell, J. Chem Phys, 50, 1969- RMCompton, J. A. O. Stockdale and P. W. Reinhard, Phys.Rev., 180, 1969, 111-
  140. В. И, Вовна В. И. Под ред. Барановского И. Б. Электронная структура химических соединений // Наука.- М.- 1987.
  141. О.V.Boltalina, N.V. Galeva, V.Yu. Markov, A.Ya. Borschevskii, I.D. Sorokinand L.N. Sidorov Mendeleev Comm. 1997
  142. В. В. Органическая масс-спектрометрия // Наука.- Ленинград.-1990.
  143. N.Matsuzawa, T. Fukunaga and D.A.Dixon, Semiempirical calculations of dihydrogenated buckminsterfullerenes, C60H2 // J.Phys.Chem.- 1992.- V. 96, No. 19.-P. 7594−7604.
  144. K.Kniaz, J.E.Fischer, H. Selig, G.B.M.Vaughan, W.J.Romanow, D.M.Cox, S.K.Chowdhury, J.P.Mc.Cauley, R.M.Strougin and A.B.Smith J.Am.Chem.Soc., 115, 1993,6060.
  145. S.Kawasaki, F. Okino, H. Touhara and T. Sonoda, Discrete-variational Xa calculations of C60FX with x=0, 36 and 48 // Phys.Rev.B, 1996.- V.53, No. 24.-P. 1−4.
  146. A.W.Burose, T. Dresch and A.M.G.Ding, Electron energy loss spectroscopy of free C60 and C701 I Supplement to Z. Physik, D26,1993,294.
  147. H.Hotop, W.C.Lineberger, J.Phys.Chem.Rev.Data., 4, 1975, 539.
  148. T.Oster, A. Kuhn and E. lllenberger, Int. J. Mass Spectrom. Ion Processes, 89, 1989, 1.
  149. LP. Malkerova, D.V. Sevast’ianov, A.S. Alikhanian, S.P. Lonov, N.G. Spitsina, Dokl. Akad. Nauk, ser. Khimija 342, 630 (1995).
  150. O.V. Boltalina, D.B. Ponomarev, A.Ya. Borschevskii, and L.N. Sidorov J. Phys. Chem. 101, 1997, 2574.
Заполнить форму текущей работой

На отлично!