Распухание и микроструктура оболочечных сталей ЭИ-847, ЭП-172, ЧС-68 после эксплуатации твэлов реактора БН-600

Актуальность темы

Реакторы на быстрых нейтронах являются важной составляющей атомной энергетики, и их роль в будущем будет возрастать. Высокая экономичность и конкурентоспособность быстрых реакторов может быть обеспечена лишь при достижении глубокого выгорания ядерного топлива. Опыт эксплуатации быстрых реакторов показывает, что основным препятствием в достижении высоких выгораний топлива в настоящее время является недостаточная радиационная стойкость оболочек твэлов. Как показывают послереакторные материаловедческие исследования, под действием нейтронов происходит значительная деградация физико-механических свойств материала оболочек, что, в конечном счете, приводит к разрушению твэлов. Одним из наиболее значимых факторов, способствующих преждевременному разрушению твэлов, является вакансионное распухание оболочечного материала. Открытое в 1967 году [1] явление вакансионного распухания аустенитных нержавеющих сталей (void swelling) до настоящего времени остается предметом интенсивного изучения. Это обусловлено теми негативными последствиями, которые оно может оказывать на работоспособность элементов активной зоны быстрых реакторов. Первым следствием образования пор является увеличение объема материала. Отсутствие насыщения распухания на приемлемом уровне и, напротив, его ускорение с ростом повреждающей дозы приводит к значительному распуханию (изменение объема 30% и более) и, как следствие, к значительному увеличению размеров элементов активной зоны, изготовленных из аустенитных нержавеющих сталей. Высокая чувствительность распухания к температуре облучения и повреждающей дозе приводит к искажениям формы компонент активной зоны из-за градиентов температуры и дозы. Вторым следствием высокого распухания является практически полное охрупчивание конструкционных материалов при достижении ими определенного уровня распухания [2,3]. Для оболочек твэлов быстрых реакторов вызванное распуханием увеличение диаметра сопровождается аномально высоким коррозионным повреждением оболочек со стороны топливной композиции. Долгое время считалось, что распухание конструкционных материалов — это явление, присущее лишь быстрым реакторам с высоким уровнем радиационных повреждений и температур. Вместе с тем есть данные [4,5] об образовании и росте вакансионных пор в условиях, характерных для тепловых реакторов, например, в компонентах внутрикорпусных устройств ВВЭР, изготавливаемых из аустенитных сталей, и, таким образом, становится ясно, что проблема создания материалов с высоким сопротивлением к распуханию становится как никогда актуальной.

Цель работы и задачи исследования. Целью работы являлось изучение характеристик вакансионного распухания и эволюции микроструктуры аустенитных нержавеющих сталей ЭИ-847, ЭП-172 и ЧС-68 при высокодозном нейтронном облучении и исследование основных механизмов повреждения оболочек твэлов реактора БН-600 при высоких уровнях выгорания ядерного топлива. Для достижения цели были решены следующие задачи:

• установлены основные факторы, приводящие к значительной деградации физико-механических свойств материала оболочек твэлов промышленного реактора БН-600 при высоких уровнях выгорания;

• определены дозно-температурные зависимости распухания аустенитных нержавеющих сталей ЭИ-847, ЭП-172 и ЧС-68 применяемых в качестве материала оболочек твэлов реактора БН-600;

• исследованы закономерности изменения дислокационной структуры и фазового состава облученных нейтронами сталей ЭИ-847, ЭП-172 и ЧС-68 в зависимости от повреждающей дозы и температуры облучения.

Личный вклад автора. Результаты диссертации, полученные непосредственно ее автором:

• проведены электронно-микроскопические исследования оболочек твэлов после облучения в реакторе БН-600;

• установлены зависимости характеристик вакансионной пористости и дислокационной структуры исследованных сталей от дозы и температуры облучения, их исходной структуры и состава;

• построены дозно-температурные диаграммы существования вторичных фаз в облученных сталях;

• установлена взаимосвязь различных микроструктурных составляющих с характеристиками распухания исследованных сталей.

Научная новизна работы.

1. Впервые получены дозно-температурные зависимости параметров вакансионных пор (размер, концентрация, объемная доля) в облученных нейтронами до высоких повреждающих доз отечественных аустенитных нержавеющих сталях ЭИ-847, ЭП-172 и ЧС-68.

2. Впервые определены закономерности эволюции дислокационной структуры и построены дозно-температурные диаграммы существования вторичных фаз в облученных нейтронами сталях ЭИ-847 А, ЭИ-847 х.д., ЭП-172 х.д. и ЧС-68 х.д.

3. Получены новые данные о характере повреждения оболочек твэлов быстрых реакторов при высоких выгораниях и установлена их взаимосвязь с вакансионным распуханием материала оболочек.

Практическая значимость. Результаты данной работы были использованы для:

• повышения выгорания ядерного топлива в твэлах реактора БН-600 с 6 до 11% т.а.;

• определения и обоснования срока безопасной эксплуатации твэлов реактора БН-600;

• выбора стали ЧС-68 х.д. как штатного материала оболочек твэлов реактора БН-600;

• оптимизации химического состава оболочечных аустенитных нержавеющих сталей с целью улучшения их радиационной стойкости.

На защиту выносятся.

1. Установленные механизмы повреждаемости оболочек твэлов реактора БН-600 из аустенитных нержавеющих сталей ЭИ-847 А, ЭИ-847 х.д., ЭП-172 х.д. и ЧС-68 х.д. при высоких уровнях выгорания топлива.

2. Установленные закономерности изменения параметров вакансионного распухания аустенитных нержавеющих сталях ЭИ-847 А, ЭИ-847 х.д., ЭП-172 х.д. и ЧС-68 х.д. в зависимости от повреждающей дозы и температуры облучения.

3. Результаты исследования эволюции дислокационной структуры и фазового состава аустенитных нержавеющих сталях ЭИ-847 А, ЭИ-847 х.д., ЭП-172 х.д. и ЧС-68 х.д. при высокодозном нейтронном облучении.

4. Результаты расчета фактора предпочтения в облученных нейтронами аустенитных нержавеющих сталях ЭИ-847 х.д., ЭП-172 х.д. и ЧС-68 х.д.

Апробация работы. Основные результаты диссертационной работы были доложены и обсуждены на Всесоюзных и Международных семинарах и конференциях:

— Всесоюзной конференции «Конструкционные материалы и технологии изготовления элементов активной зоны реакторов на быстрых нейтронах», Обнинск, 1984;

— International conference «Fast reactor core and fuel structural behaviour, Inverness, 1990, Международной конференции по радиационному материаловедению, Алушта, 1990;

— Конференции «Разработка, производство и эксплуатация тепловыделяющих элементов и ТВС энергетических реакторов», Электросталь, 1994;

— Четвертой межотраслевой конференции по реакторному материаловедению, Димитровград, 1996;

— Втором Международном Уральском Семинаре «Радиационная физика металлов и сплавов», Снежинск, 1997;

— Technical Committee Meeting IAEA «Influence of high dose irradiation on core structural and fuel materials in advanced reactor», Obninsk, Russia, 1998;

— Twelfth International Conference on Fusion Reactor Materials (ICFRM-12), Santa Barbara, USA, 2005.

По материалам диссертации опубликовано 12 печатных работ.

Структура и объем работы. Диссертация состоит из Введения, четырех глав и Заключения. Работа изложена на 155 страницах, включая 95 рисунков, 28 таблиц и список литературы из 65 наименований.

Выводы к Главе 4.

1. Анализ дозно-температурных зависимостей распухания сталей ЭИ-847, ЭП-172 и ЧС-68 показывает, что 20% холодная деформация приводит к увеличению инкубационного периода распухания, не изменяя скорости распухания стали на установившейся стадии. Максимум распухания при этом смещается в область более низких температур облучения.

2. Наименьшее распухание среди исследованных холодно-деформированных сталей ЭИ-847, ЭП-172 и ЧС-68 имеет сталь ЧС-68 х.д. Сталь ЧС-68 х.д. имеет более пологую температурную зависимость распухания по сравнению со сталью ЭП-172 х.д., что снижает уровень напряжений в оболочках твэлов из стали ЧС-68 х.д.

3. Распухание стали ЭИ-847 в аустенизированном состоянии зависит от содержания кремния. Скорость распухания стали снижается почти в пять раз с увеличением содержания кремния от 0,005 вес.% до 0,47 вес.%. Такое поведение обусловлено замедлением роста пор в стали с высоким содержанием кремния.

4. В результате анализа фазового состава исследованных сталей после облучения показано, что лишь два типа фазовых выделений оказывают заметное влияние на процесс порообразования, а именно, мелкодисперсные выделения типа MX и выделения G-фазы. Выделения типа MX подавляют зарождение пор путем захвата гелия и точечных дефектов на поверхности раздела выделение-матрица. Образование G-фазы, напротив, способствует распуханию сталей, главным образом, из-за обеднения твердого раствора кремнием и никелем.

5. Влияние бора на распухание сталей ЭП-172 х.д. и ЧС-68 х.д. сказывается посредством замедления эволюции дислокационной структуры под облучением из-за замедления процесса превращения петель Франка в совершенные петли.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

.

Проведенные исследования распухания и микроструктуры оболочек твэлов, изготовленных из аустенитных нержавеющих сталей ЭИ-847, ЭП-172 и ЧС-68, после облучения в реакторе БН-600 в диапазоне выгораний топлива (6,2−41,6)% т.а. и повреждающих доз (35,5^-87,5) сна позволили получить следующие научные результаты.

1. Показано, что одним из основных факторов, ограничивающих работоспособность твэлов реактора БН-600, является высокое распухание материала оболочек, приводящее к их охрупчиванию и коррозионному растрескиванию.

2. Установлено, что важный вклад в напряженно-деформированное состояние оболочек твэлов под облучением вносят напряжения, обусловленные неравномерностью распухания по толщине оболочки, приводя к их разрушению при послереакторных исследованиях. Уровень этих напряжений определяется, как абсолютной величиной распухания, так и формой температурной зависимости распухания.

3. Определены температурно-дозовые характеристики вакансионных пор, дислокационной структуры и области существования вторичных фаз в сталях ЭИ-847, ЭП-172 и ЧС-68.

4. Показано, что наибольшее влияние на развитие пористости в исследованных сталях оказывают мелкодисперсные выделения типа MX и выделения G-фазы. Выделения типа MX подавляют зарождение пор путем захвата гелия и образующихся при облучении точечных дефектов поверхностью раздела выделение-матрица. Образование выделений G-фазы ускоряет распухание из-за обеднения матрицы кремнием и никелем.

5. В результате проведенных микроструктурных исследований определено влияние микролегирования сталей ЭП-172 и ЧС-68 бором. Добавка бора приводит к замедлению эволюции дислокационной структуры стали под облучением, задерживая превращение дефектных петель Франка и совершенные дислокационные петли и сетку дислокаций.

6. Впервые установлено, что распухание оболочек твэлов из стали ЭИ-847 в аустенизированном состоянии изменяется при вариации содержания кремния в пределах, определяемых техническими условиями. Скорость распухания стали снижается с 0,5%/сна до 0,1%/сна при увеличении содержания кремния с 0,005 мас.% до 0,47 мае. %.

7. Наименьшее распухание среди исследованных сталей ЭИ-847, ЭП-172 и ЧС-68 в холодно-деформированном состоянии имеет сталь ЧС-68. Сталь ЧС-68 х.д. при этом имеет более пологую температурную зависимость распухания по сравнению со сталью ЭП-172 х.д., что снижает уровень напряжений в оболочках твэлов.

Полученные в данной работе научные результаты позволили установить эксплуатационные ресурсы оболочек твэлов из сталей ЭИ-847, ЭП-172 и ЧС-68 и рекомендовать сталь ЧС-68 в холодно-деформированном на 20% состоянии в качестве штатного материала оболочек твэлов реактора БН-600. Результаты данной работы были использованы при повышении радиационной стойкости стали ЧС-68 за счет оптимизации химического состава и структурно-фазового состояния материала, а также при разработке новой стали для оболочек твэловЭК-164.