Использование выгорающих поглотителей в реакторах типа ВВЭР

В реакторах с водой под давлением непрерывная перегрузка топлива практически исключена. В них обычно ведется периодическая перегрузка с той или иной частотой, зависящей от типа реактора, трудоемкости операций по перегрузке и других факторов. При этом за период работы реактора от одной перегрузки до другой выгорает только избыток топлива над критической массой [1].

Выбор того или иного способа перегрузки ядерного топлива оказывает влияние на все указанные характеристики, т. е. на глубину выгорания, формирование профиля энерговыделения и на количество органов регулирования, компенсирующих избыток топлива над критической массой.

Если реактор загрузить топливом одного обогащения и ограничиться одной перегрузкой за кампанию, то, очевидно, что профиль энерговыделения в начале кампании будет иметь максимальную неравномерность. В центре активной зоны топливо будет выгорать интенсивней, а на периферии медленней. Естественно, что это приведет в процессе работы к перераспределению нейтронной плотности и к концу кампании профиль энерговыделения станет более ровным. Однако на периферии топливо выгорит значительно меньше, чем топливо, расположенное в центре и вблизи него. Весь избыток реактивности свежего топлива, определяющий глубину выгорания, в начале кампании должен быть скомпенсирован введением поглотителей.

Аналитический расчет глубины выгорания и формирования профиля энерговыделения при частичных перегрузках в энергетических ядерных реакторах практически невозможен. Для этого используются численные методы с тем или иным приближением. Математический анализ можно провести только для некоторых идеальных случаев при непрерывной перегрузке топлива и непрерывном перемешивании его или движении по тому или иному закону. Хотя реально эти режимы, как правило, практически неосуществимы, однако проведение такого анализа весьма полезно. Он позволяет выбрать наиболее подходящий реальный режим перегрузки.

В последнее время тенденции совершенствовании реакторов ВВЭР были направлены на увеличение глубины выгорания ядерного топлива. Эта направленность вызвана многими факторами, главными из которых являются: повышение эффективности использования природного урана, увеличение длительности кампании и коэффициента использования установленной мощности, уменьшение затраты энергии на собственные нужды, уменьшение скорости выгрузки отработанного топлива, что снижает потребность в хранилищах для отработанных ТВС, и уменьшение численности персонала, работающего на загрузке реактора.

Средняя глубина выгорания топлива в реакторе ВВЭР-1000 при использовании низкообогащенного урана (~4.0%) составляет примерно 40 МВт. сут/Кг U. Глубина выгорания топлива непосредственно определяет эффективность использования урана. В качестве характеристики эффективности использования урана можно принять полное количество электричества, которое производится с единицы используемого природного урана [2]: где Ti коэффициент полезного действия, который для реакторов ВВЭР-1000 равен ~ 0.33,.

Bdisглубина выгорания, (МВт.сут/МТ) Xfобогащение природного урана, wt % Хробогащение загружаемого топлива, wt% Xwобогащение урана в отвале ~ 0.2 wt%.

Многочисленные исследования показали, что увеличения использования урана можно достичь с помощью разных стратегий: повышения глубины выгорания, увеличения числа перегрузок, изменения схем перегрузок, включения осевых бланкетов, оптимизации водо-уранового отношения, изменения спектра нейтронов и других. Таблица 1. суммирует стратегии экономии урана, предполагаемые для реактора PWR (ВВЭР) и также экономии добычи руды урана для каждой стратегии. Для достижения экономии U3O8 на 15% была увеличена кратность перегрузок топлива и использованы схемы перестановок с малой утечкой (low — leakage). Высокая глубина выгорания приводит к уменьшению числа выгружаемых ТВС из реактора в конце топливного цикла, вследствие этого снижаются проблемы в хранении, и переработке транспортировке отработавшей тепловыделяющей сборки (ОТВС). Снижение общего количества ОТВС приводит к уменьшению наработки плутония на единицу произведенной энергии, что, в совокупности с накоплением большого количества долгоживущих продуктов деления и трансплутониевых изотопов в выгружаемом топливе, снижает привлекательность ОТВС в качестве оружейных материалов.

Главные недостатки, связанные с высоким выгоранием — увеличенный потенциал разрушения топлива и неизбежное увеличение пика мощности. Главные беспокойства, имеющие отношение к возможным разрушениям топлива при высоком выгорании в реакторах ВВЭР — взаимодействие таблетки с оболочкой, внутреннее давление внутри твэла, изменения в структуре и размерах топлива и также внутренняя и внешняя коррозия оболочки. Как уже было отмечено, одним из недостатков, связанных с увеличением выгорания, является увеличение пика мощности, примерно на 10% выше по сравнению с текущими проектами [10].

Таблица 1. Стратегии улучшения использования урана в реакторах PWR (BB3P).

Выбор Экономия в природном уране (%) литература комментарии.

1-увеличение глубины выгорания и числа перегрузок 15 [3,4] 5-перегрузок с выгоранием 55 МВт.сут./кг- (требуется оценить риск преждевременного отказа топлива).

2- уменьшение утечки нейтронов (lowleakage) 3 [4,5] проблема с пиком мощностиесли выгорающий поглотитель используется, то остаточная реактивность уменьшает выгорание топлива и снижает экономию в уране.

3- осевые бл анкеты 2 [3,6] ухудшение аксиального пика мощностиможно потребовать поглотитель или обогащенные зоны.

4. оптимизация объемной доли вода-урана 2−3 [7] для реакторов с высоким выгоранием;

5.D20 изменение спектра 10−15 [8] D20 дорого.

6. непрерывное механическое изменение спектра 10−15 [9] Трудно осуществимо с технической точки зрения.

Эта проблема связана с тем, что реактивность свежего топлива очень высокая. Это приводит к необходимости использования выгорающего поглотителя (ВП), чтобы подавить локальную мощность. Кроме того, выгорающий поглотитель нужен, чтобы держать на достаточно низком уровне концентрацию бора в теплоносителе в начале цикла (ВОС), чтобы получить приемлемый температурный коэффициент реактивности. Высокая глубина выгорания обеспечивает выполнение более длинного цикла (18 месяцев вместо 12 месяцев) при сохранении общего числа загружаемых ТВС при этом обогащение увеличивается в пределах от 3.6 w/o до 4.2 w/o, чтобы достигнуть выгорании от 36 МВ. сут/кги до 45.5 МВ. сут/кги [11].

При использовании схем перегрузок с низкой утечкой (low — leakage) свежее топливо загружается в центральную часть активной зоны, а на периферии загружается топливо, которое простояло уже одну или две кампании, чтобы уменьшить радиальную утечку из реактора. Максимальное уменьшение в потреблении урана (около 3%) происходит из-за снижения утечки нейтронов и из-за более высокого запаса реактивности в центральной части активной зоны в конце топливного цикла. Однако, когда свежее топливо загружается в центре активной зоны, возникают серьезные проблемы с точки зрения неравномерности энерговыделения. Это может быть преодолено, добавлением ВП в ТВС со свежим топливом, чтобы ограничить удельное энерговыделение в этих ТВС. Улучшение использования ядерного топлива в реакторах ВВЭР можно также достичь за счет компоновки активных зон с так называемой уменьшенной утечкой нейтронов. В этом случае традиционная схема перегрузки, при которой на периферии активной зоны размещается только свежее топливо, заменяется схемой, при которой на периферии размещают определенную долю выгоревших ТВС [12], а свежее топливо загружают в центральные области активной зоны. Такая схема топливной загрузки позволяет уменьшить утечку нейтронов за пределы активной зоны, так как она определяется в основном плотностью потока тепловых нейтронов в периферийных ТВС. Практика показывает, что в отдельных случаях такие схемы загрузки позволяют увеличить длительность топливной кампании на 5−7% по сравнению с проектными схемами размещения на периферии только свежего топлива. Дополнительно эти схемы уменьшают флюенс нейтронов на корпус реактора[13].

Нейтронное облучение затрагивает материальные свойства и, следовательно, структурную целостность корпусов реакторов под давлением (RPVs) в атомных электростанциях. Уменьшение повреждения облучением корпусов — одна из главных проблем в течение всего срока эксплуатации ядерной установки.

В последнее время экспериментально обнаружен факт более быстрого охрупчивания сварных швов корпусов реакторов ВВЭР, чем предполагалось ранее[14]. Установка сильно выгоревших кассет в периферийные ячейки активной зоны приводит к снижению плотности потока быстрых нейтронов на корпус реактора ВВЭР-440 не менее, чем в 2.5 раза. 13].

Следующие процедуры применимы, чтобы сократить флюенс быстрых нейтронов на корпус[15]:

1. перегрузка топлива для обеспечения низкой утечки (low-leakage fuel management). Некоторые или все свежие ТВС, размещаемые на периферии, заменяются на ТВС с низкой реактивностью, то есть теми, которые находились в реакторе один или два цикла облучения.

2. Некоторые из периферийных топливных ТВС заменены имитаторами ТВС, которые содержат стальные или циркониевые стержни вместо U02 таблеток.

3. Установка поглощающих материалов на периферии. Например, периферийные стержни управления или стержни с выгорающим поглотителем, могут быть использованы, чтобы уменьшить флюенс.

Более детальные данные относительно возможных альтернативных управления топливным циклом, приведены в Таблице 2.

Таблица 2. Альтернативы сокращения флюенсана корпус реактора [16].

Группа Варианты.

Тип перегрузки. 1. Модификация ежегодных топливных циклов. 2. Перегрузка с низкой утечкой (трехцикловая схема). 3. Профилирование обогащения топлива в кассете. 4. Высокая глубина выгорания, перегрузка с низкой утечкой (четырехцикловая схема).

Яды в управляющих трубах 1. Периферийные яды. 2. Периферийные выгорающие поглотителя.

Изменение структуры ТВС 1. ТВС с разными обогащениями 2. Нержавеющие стальные, стержни или ячейки.

Изменение структуры радиальных ТВС 1. Имитаторы ТВС 2. Периферийные выгорающие поглотители или большие водные отверстия.

Сокращение флюенса на 3−5 раз, может быть, достигнуто (без уменьшения мощности), если совместно применять схему перегрузки с низкой утечкой и заменить часть периферийных ТВС в определенных местах на стальные ТВС со стальными стержнями вместо урановых, которые хотя и ухудшают баланс нейтронов в активной зоне, но за счет отражения частично возвращают нейтроны в активную зону [17]. Когда используются имитаторы ТВС, то потребность в использовании выгорающих поглотителей и увеличение пика мощности очевидны. Достижимый максимум сокращения флюенса для различных схем перегрузки представлен в таблице 3. Различные оптимизированные комбинации 217 ТВС и RPV вычисленные СЕ (Combustion Engineering) представлены в таблице 4. Расчет схемы перегрузки с низкой утечкой для СЕ 217 ТВС показал 40%-ое сокращение флюенса в критических местах сваркиувеличение длины цикла на 1.5 МВт. сут/кгуменьшенные требуемого обогащения свежего топлива на 0.25 весовых %, а также сокращение полной нейтронной утечки на 1.2%. способов.

Таблица 3. Уменьшение флюенса нейтронов из-за изменения схем перегрузок по.

Тип перегрузки Максимальное сокращение флюенса (%).

OUT-IN-IN (основой вариант) 0.

IN-OUT-IN 30.

IN-IN-OUT 40.

OUT-IN-IN- 4 цикла 60.

IN-IN-OUT- 4 цикла 70.

Таблица 4. Расчетное сокращение флюенса и увеличение пика мощности для СЕ 217 ТВС [18].

Тип перегрузки Фактор уменьшения флюенса Увеличение пика мощности %.

OUT-IN 1.0 0.

Низкая утечка 1.7 3.

Низкая утечка со стержнями управления в периферийных местоположениях 2.2 3.

Низкая утечка с имитаторами ТВС в периферийных местоположениях 2.5 8.

Низкая утечка со стержнями управления и имитаторами ТВС в периферийных местоположениях 3.3 11.

Из приведенных данных можно заключить, что использование схем низкой утечки стало возможным благодаря применению выгорающих поглотителей, которые крайне необходимы в начале цикла, когда реактивность свежих ТВС наиболее высока.

Существуют различные способы профилирования энерговыделения по активной зоне. Они включают:

• размещение выгорающих поглотителей в центре активной зоне. Один примерWestinghouse используется интегральные выгорающие поглотители ZrB2, чтобы уменьшить реактивность в начале операционных циклов [19].

• использование, так называемых, инертных ТВС, которые состоят из стальных или циркониевых стержней, размещаемых в центральной части активной зоны для снижения реактивности [20].

Выгода использования выгорающих поглотителей с различными методами для улучшения использования урана в реакторах ВВЭР ясно обозначена предыдущим обсуждением, где выгорающие поглотители нужны для контроля пика мощности и регулирования температурного коэффициента реактивности.

В качестве поглотителей нейтронов в ядерных реакторах широко используются гадолиний, эрбий, кадмий, бор и, в меньшей степени, самарий и европий [21]. При выборе поглотителей должны учитываться одновременно наиболее важные параметры, характеризующие и работу реактора, и свойства самого поглотителя. К характерным параметрам реактора следует отнести длительность цикла, уровень выгорания топлива, ограничения на «подскок» выделяемой в активной зоне реактора мощности и т. п. Что касается выгорающих добавок, то здесь необходимо учитывать сечение поглощения добавки как функцию энергии нейтронов, статвес каждого изотопа добавки в поглощении нейтронов, физические свойства (плотность, температуру плавления, теплопроводность и т. п.) и, безусловно, стоимость. Эти факторы могут сильно повлиять на конечную стоимость топливного цикла. До настоящего времени в качестве выгорающих присадок, интегрированных в топливо, активно использовались две: гадолиний — для BWR и PWR реакторов[22]- эрбий — для реакторов PWR и РБМК[23−26].

Гадолиний отличает аномально высокое поглощение тепловых нейтронов. В природном гадолинии содержится шесть стабильных изотопов. Сечение поглощения тепловых нейтронов природным гадолинием достигает величины 49 ООО барн, а у изотопа I57Gd сечение захвата 255 ООО барн [27].

Правда, активно захватывающие нейтроны изотопы 157Gd и I55Gd в реакторах довольно быстро «выгорают» превращаются в «соседние» ядра, у которых сечение захвата на много порядков меньше. Поэтому с гадолинием могут конкурировать или дополнять его и другие редкоземельные элементы, прежде всего эрбий, самарий и европий [28,29]. Следует отметить, что ещб в начале шестидесятых годов управляющие стержни для некоторых атомных реакторов США начали делать из нержавеющего стали с присадками гадолиния.

Гадолинию свойственно не только высокое сечение поглощения нейтронов, но и хорошая совместимость с другими компонентами металлов, в том числе и с оксидом урана. Поэтому в них можно, не утрачивая однородности, вводить до 30% гадолиния. Тем не менее, следует также отметить достаточно высокую стоимость гадолиния [28,29].

Среди других лантаноидов эрбий выделяется высокой прочностью и твёрдостью. Природный эрбий содержит шесть изотопов, из которых основную роль в поглощении нейтронов играют изотопы 1б6Ег и 167Ег. Их содержание в природном эрбии составляет, соответственно, 33,4% и 22,9%, причём сечение поглощения 167Ег примерно на порядок больше, чем 166Ег. Эрбий является выгорающим поглотителем с нейтронно-физическими свойствами, уникально проявляющимися в условиях реактора РБМК [30]. Наиболее важный изотоп 1G7Er имеет сильный резонанс при энергии 0,47 эВ, присутствие которого и является основной причиной уменьшения парового коэффициента реактивности. Имея большое сечение, 167Ег довольно сильно выгорает, но не так интенсивно, как, например, гадолиний или бор, и сохраняет свое воздействие на реактивность большую часть кампании. Добавление эрбия в топливо позволяет уменьшить максимальную мощность в каналах, и выровнять энерговыделение. При обезвоживании каналов РБМК спектр нейтронов сдвигается в сторону более высоких энергий.

Хотя резонанс 167Ег находится на «хвосте» максвелловского распределения нейтронов по энергиям, поток нейтронов, приходящийся на область резонанса, при обезвоживании заметно увеличивается (~ в 1,5 раза).

Таким образом, сдвиг спектра в область более высоких энергий приводит к повышению поглощения в 167Ег, то есть в присутствии эрбия появляется дополнительная отрицательная составляющая в эффекте обезвоживания. Расчётные исследования показали [30], что величина и положение резонанса 167Ег на энергетической оси являются оптимальными для использования этого элемента в урановом топливе РБМК. По своим физико-химическим свойствам эрбий довольно близок к ранее освоенному в качестве выгорающего поглотителя гадолинию. Стоимость эрбия также близка к стоимости гадолиния. Добавление ~ 0,5 кг Ег203 в ТВС практически не изменяет её стоимость. Эрбиевые присадки добавлялись к топливу PWR реакторов в США с длительностью кампании около двух лет [31]. У эрбия сечение поглощения тепловых нейтронов на два порядка ниже, чем у гадолиния, до энергий ~ 0,1 эВ.

При энергиях нейтронов > 0,1 эВ сечение поглощения эрбия начинает расти, а сечение гадолиния продолжает падать с ещё большей скоростью. Значения сечений сравниваются при энергии нейтронов ~ 0,4 эВ. Таким образом, если по каким-либо причинам средняя энергия нейтронов начинает расти (например, увеличение энерговыделения в активной зоне реактора и, как следствие, разогрев замедлителя и снижение его плотности), то эрбий может выступать в роли отрицательной обратной связи: с увеличением энергии нейтронов их поглощение эрбием возрастает, и энерговыделение в активной зоне снижается. В этой связи при энергиях нейтронов в указанном диапазоне использование эрбия в качестве поглощающей нейтроны выгорающей присадки к топливу может оказаться предпочтительней гадолиниевой присадки для выравнивания реактивности.

С целью эффективной саморегулировки реактивности топлива в широком диапазоне энергий нейтронов предлагается использование комбинированных гадолиний-эрбиевых присадок [31].

Кадмий был одним из первых элементов, поглощающих нейтроны, использованных в стержнях СУЗ на заре ядерной энергетики. В пятидесятые годы им заполнялось абсолютное большинство таких стержней. Сечение поглощения тепловых нейтронов природным кадмием — on (Cd) = 2520 барн. Кадмий имеет 8 стабильных изотопов. В их числе и изотоп Cd, который стабильным можно назвать лишь условно, так как на самом деле он радиоактивен, однако его период полураспада 9. 1015 лет даёт ему право считаться практически стабильным. Этот изотоп примечателен тем, что именно он обуславливает поглощение нейтронов кадмием. Его сечение an (113Cd) = 20 600 барн и содержание в природном кадмии -12,2%. Однако позднее кадмию пришлось уступить ведущую роль другим поглотителям нейтронов, скорее всего из-за чрезвычайно редкой распространённости в земной коре (1,35. 10″ 5%) и сравнительно низкой температуры плавления (321 С).

На смену кадмию пришёл бор, не взаимодействующий с кислородом, водой, кислотами и щелочами. И хотя сечение поглощения тепловых нейтронов природным бором оп (В) < 1000 барн, его более высокая распространённость в земной коре (5.10 3%) в сочетании с гораздо более высокими температурами плавления и кипения (2075 С и 3558 С) и возможностью использования в теплоносителе позволили ему вытеснить кадмий, несмотря на сложность получения, относительно чистого металла [29,32,33].

Перспективным для ядерной энергетики может оказаться самарий [28]. Природный самарий состоит из семи изотопов с массовыми числами 144, 147, 148, 149, 150, 152 (самый распространённый изотоп) и 154. Самарий-147 альфа — активен, период его полураспада 1011 лет. По величине сечения поглощения тепловых нейтронов, an (Sm) ~ 6500 барн, самарий уступает только гадолинию, причём его изотоп I49Sm уступает по сечению только двум изотопам гадолиния, ап (149Sm) = 66 000 барн. Керамические материалы, в которые входит окись самария, стали использовать в качестве защитных материалов в реакторостроении. Следует отметить, что изотоп 149Sm является одним из осколков деления урана — реакторным ядом, препятствующим развитию цепных реакций и даже способным погасить их. Для реакторов на быстрых нейтронах 149Sm не опасен, так как они его ядрами не захватываются [28].

Последний редкоземельный элемент цериевой подгруппы — европий — входит в число наиболее сильных поглотителей тепловых нейтронов, cn (Eu) ~ 4600 барн. Этот элемент интересен тем, что его природные изотопы 151Еи и 153Еи, поглощая нейтроны, превращаются в изотопы, у которых почти так же велико сечение захвата тепловых нейтронов [28,29].

В России во Всероссийском научно-исследовательском институте неорганических материалов имени академика А. А. Бочвара (ВНИИНМ) разработана технология изготовления в условиях опытно-промышленного производства таблетированного уран-гадолиниевого оксидного топлива для твэлов энергетических реакторов на тепловых нейтронах типа ВВЭР [34]. В условиях опытно-промышленного производства изготавливаются топливные таблетки из диоксида урана с массовой долей оксида гадолиния от 0.05 до 10.0%. При этом удовлетворяются требования по основным свойствам, обеспечивающим выгорание топлива в активной зоне 55 МВт. сут/кги. Разработанная технология позволяет получать топливные таблетки по качеству не уступающие мировым стандартам (разработки концернов ВестингаузСША, Сименс — ФРГ, АВВ-АТОМ — Швеция), а по некоторым характеристикам (например, по возможности регулирования фазового состава) и превосходящим их. Таблетки производятся на промышленном оборудовании Российского производства и из Российских материалов [34].

На УстьКаменогорском заводе на базе разработок ВНИИНМ освоена и внедрена промышленная технология изготовления уран-гадолиниевых топливных таблеток. Осуществляется освоение такой технологии и на заводе в Электростали [35].

Потребители на внутреннем рынке — предприятия Концерна ТВЭЛпотребители на внешнем рынке — Сименс (ФРГ), АВВ-АТОМ (Швеция) [34].

Российской компанией ОАО «Машиностроительный завод» (ОАО МСЗ) налажено производство уран-гадолиниевых топливных таблеток, оценка качества которых осуществляется в настоящее время [36]. В связи с применением в качестве топливной композиции интегрированного в уран выгорающего поглотителя — эрбия для реакторов РБМК и гадолиния для реакторов ВВЭР — на заводе освоена технология изготовления подобного топлива. Создана и запущена в эксплуатацию модульная автоматизированная линия производства тепловыделяющих элементов для реакторов ВВЭР-440 и ВВЭР-1000 с уран-гадолиниевым топливом. Уже проведена её квалификация и изготовлены топливные таблетки для ТВС, которые будут установлены на Кольской и Калининской АЭС. Также, в связи с полным переводом реакторов РБМК на уран-эрбиевое топливо, для увеличения производства топливных таблеток с эрбием была создана установка сухого смешивания для приготовления пресс-порошка [36].

Параллельно на ОАО «Чепецкий механический завод» организуется производство редкоземельных металлов — оксидов эрбия, гадолиния и диспрозия, которые на сегодняшний день импортируются из Китая. Создание собственного производства этих редкоземельных металлов, являющихся важным звеном в обеспечении безопасности эксплуатации атомных станций, — одна из важнейших задач, стоящих перед ОАО «ТВЭЛ» сегодня.

Для более глубокого выгорания топлива (на завершающей стадии), предлагается использовать гибридное урановое — UO2 и уран-гадолиниевое UO2- Сс^Оз топливо с покрытиями из нитрида бора — BN и бора с нитридом бора — B/BN [37,38, 39]. Так как бор имеет относительно низкое сечение поглощения тепловых нейтронов, он будет оставаться на поверхности топлива и выгорит только к концу циклау гадолиния гораздо большее сечение поглощения, и он успешно гасит избыточную начальную реактивность, но и выгорает очень быстро. Поэтому бор располагается на поверхности топлива, а гадолиний внутри него. Основным изотопом бора, поглощающим тепловые нейтроны, является ЮВ. Бор в плёнках обедняется главным образом по этому изотопу.

Эффективность использования интегрированных в топливо выгорающих поглотителей (U02-Gd203) исследовалась экспериментально и расчетно-теоретически па примере водо-водяного реактора с тепловой мощностью 50 МВт с топливом, обогащенным по 235U до 4,4% [40]. Избыточная реактивность (р>0) для вариантов с содержанием Gd203 7−8%(вес.) в урангадолиниевых стержнях не превышает р ~ 1,0% в течение всей кампании, за исключением начального периода «отравления» 135Хе.

Обогащение топлива по^U до 12% и использование уран-гадолиниевых стержней с содержанием Gd203 0,3−1,0 г/см3 обеспечивает кампанию в 7,0 эффективных лет.

Расчёты изменения реактивности как функции выгорания топлива при 3% обогащении были выполнены для PWR и BWR сборок со стержнями с чистым оксидным (U02) топливом, уран-гадолиниевым топливом, а также с уран-гадолиниевым топливом, таблетки которого имеют гибридные BN-B покрытия [38]. Качественно картина сохраняется и для реакторов BWR.

Топливные сборки сразу после загрузки должны иметь некоторый избыток реактивности для компенсации выгорания топлива и поглощения нейтронов продуктами деления с большим сечением (нейтронные яды). Кроме того, необходимо компенсировать потери реактивности из-за изменения температуры топлива, замедлителя и других компонентов активной зоны реактора, что в конечном итоге приводит к увеличению глубины выгорания топлива и длительности топливного цикла.

Различие между характером поведения зависимости коэффициента размножения от выгорания на начальной стадии выгорания топлива для стандартных сборок и любой из зависимости того же типа для сборок с уран-гадолиниевым топливом или с топливными таблетками, покрытыми поглощающими тепловые нейтроны плёнками, демонстрирует рост реактивности из-за выгорания поглотителей нейтронов. По мере выгорания поглотителей реактивность достигает максимума, затем падает из-за выгорания урана. Так как скорость выгорания поглотителей превышает скорость выгорания топливных изотопов, спад реактивности в сборках с выгорающими поглотителями будет происходить медленнее, чем в стандартных сборках. Таким образом, избыточная реактивность в начале топливного цикла компенсируется выгорающими поглотителями, и длительность цикла можно увеличить, не выходя за пределы безопасных режимов работы реактора.

Сборки, содержащие в топливе 10% Gd203, имеют большую отрицательную реактивность по сравнению со сборкой с 5% Gd203. Однако использование топливной смеси с содержанием Gd203, превышающим 6−7%, заметно ухудшает химические, механические и термодинамические свойства топлива [38].

Расчеты показывают [38], что сборки, в состав которых помимо стержней с чистым оксидным (UO2) топливом входят стержни с уран-гадолиниевым топливом (5% Gd203), таблетки которых покрыты 1 мкм слоем нитрида бора (BN) и 4 мкм слоем бора (В), являются наиболее перспективными для увеличения глубины выгорания топлива и длительности топливного цикла в реакторах PWR и BWR.

В 1994 г. на третьем блоке Балаковской АЭС была установлена первая опытная партия ТВС с уран-гадолиниевым топливом. Сейчас такие ТВС находятся в опытно-промышленной эксплуатации на всех четырех блоках [21]. Приобретённый опыт дал возможность поставлять усовершенствованное топливо на Ростовскую АЭС.

Первые опытные партии ТВС с уран-гадолиниевыем топливом для реакторов ВВЭР-440 (тип В-213) с 5-годичным циклом планировалось установить в 2002 году на третьем блоке Кольской АЭС и на одном из блоков АЭС «Дукованы» (Чехия) [21].

На протяжении многих лет в ТВС реакторов фирмы Siemens используются интегрированные в топливо выгорающие поглотители на основе оксида гадолиния. Типичные концентрации Gd203 в топливных сборках 5−8 весовых %. Использование уран-гадолиниевого топлива в тепловыделяющих сборках обычной конструкции сопряжено с определёнными проблемами:

• оксид гадолиния замещает урановое топливо, что приводит к уменьшению массы топливного элемента в тепловыделяющей сборке;

• из-за меньшей теплопроводности уран-гадолиниевого топлива обогащение топлива в стержнях по U необходимо понижать, чтобы температура топлива не превышала заданного максимального предела;

• после выгорания изотопов гадолиния с наибольшими сечениями поглощения нейтронов, в топливе остаются невыгоревшими изотопы с меньшими сечениями поглощения, которые уменьшают запас реактивности на выгорание топлива;

Измерения, проведённые в рамках мероприятий компании Siemens по совершенствованию топлива, позволяют сделать вывод о том, что при небольших концентрациях гадолиниевого поглотителя в таких стержнях (до 3 вес. %) можно не уменьшать обогащение по 235U[41],.

Расчёты, проведённые в Массачусетском технологическом институте, показали, что 36-месячный цикл работы реактора является оптимальным [42−44]. Ключом к реализации 36-месячного цикла является выгорающий поглотитель, поскольку для этого необходимо топливо с высоким обогащением по 235и, что, в свою очередь, привносит большую положительную реактивность в активную зону реактора. Избыточная реактивность поддерживается на допустимом уровне и борной кислотой, растворённой в теплоносителе, и выгорающими поглотителями. Количество бора ограничено 1780 ррт, чтобы избежать низкого рН и высокой концентрации лития, образующегося при поглощении нейтрона изотопом 10 В (, 0 В (n, a) 7Li). Поэтому выгорающие поглотители должны компенсировать избыточную положительную реактивность.

При исследовании возможности использования уран-эрбиевого топлива в 36-месячном цикле выяснилось: потребуется столь большее количество эрбия, что это не может не сказаться на механических и термодинамических свойствах топлива и на остаточной реактивности, что приведёт к снижению уровня выгорания по сравнению с выгоранием уран-гадолиниевого топлива [43−45].

При переходе к более длительному периоду кампании реактора и к более глубокому выгоранию топлива возникает необходимость увеличения количества используемых поглотителей, что может привести к значительному увеличению влияния отрицательных побочных эффектов, например, к уменьшению теплопроводности топлива с увеличением содержания интегрированных в него выгорающих присадок.

При содержании оксида гадолиния 8 вес % теплопроводность почти вдвое меньше, чем в чистом урановом топливе [46]. Следует также отметить неблагоприятную зависимость теплопроводности от температуры. Если по каким либо причинам температура в топливе превысит номинальную, то из-за ухудшения теплопроводности она будет продолжать расти и это может создать серьёзные проблемы. Очевидно, что при повышенном содержании присадки этот эффект будет усугубляться. Кроме этого, легирование диоксида урана оксидом гадолиния в количестве 10 вес % приводит к росту модуля Юнга в 2 раза, что является причиной появления микротрещин в таблетках уран-гадолиниевого оксидного топлива под действием градиентов и перепадов температур [47].

Повышение содержания бора для компенсации избыточной реактивности в начале кампании или при увеличении обогащения топлива ураном-235 приводит к нежелательному повышению давления в стержнях из-за образования гелия в результате ядерных реакций нейтронов с бором [48]. При использовании в теплоносителе первого контура больших количеств борной кислоты повышается коррозия материалов активной зоны, а также увеличивается объем вводимых с борной кислотой химических примесей, способных активироваться в активной зоне реактора и, как следствие, повысить радиационные риски в зоне его обслуживания [32].

Одной из основных возможностей нивелирования влияния отрицательных побочных эффектов от увеличения количества поглотителей является замена природного поглотителя на обогащенный по изотопам с максимальным сечением поглощения нейтронов [27,51].

Из изотопов гадолиния наибольший интерес в качестве выгорающего поглотителя нейтронов представляют изотопы, 55Gd (сечение поглощения тепловых нейтронов 155аа = 61 000 барн) и 157Gd^57аа = 225 000 барн). При использовании природного гадолиния после выгорания изотопов 155Gd и 157Gd оставшиеся четные изотопы могут создать значительные проблемы с реактивностью, которые будут проявляться в течение всего времени выгорания оставшегося топлива. В частности, изотопы 154Gd и 1S6Gd, при радиационном захвате нейтрона, превращаются, соответственно, в изотопы I55Gd и 157Gd с гораздо большими сечениями поглощения тепловых нейтронов. Таким образом, с точки зрения «брутто-процесса», сечения поглощения тепловых нейтронов изотопами, 54Gd и 156Gd следует считать вдвое большими в сравнении со значениями, приведёнными в таблице.

В идеальном случае следовало бы вместо 1 кг природного гадолиния использовать 0,304 кг чистого 157Gd, исключив все чётные изотопы и заменив 155Gd равным количеством 157Gd. В действительности оказывается достаточным обогащение гадолиния изотопом 155Gd до 60−70%. Такая замена может дать несколько весьма важных положительных эффектов [51 ].

• Устранение приблизительно 83% остаточной реактивности.

• Устранение снижения теплопроводности и температуры плавления топливной смеси.

• Устранение экспоненциального спада реактивности к концу цикла, обусловленного изотопом 155Gd при выгорании 157Gd (что в итоге привело бы к увеличению остаточной реактивности). При использовании гадолиния, обогащенного 157Gd, спад реактивности, а, следовательно, и ход выгораниялинейные.

• Возможность увеличения количества топлива взамен «нерабочей» части присадки, что должно положительно сказаться па стоимости топливного цикла.

• Появляется возможность снять 5%-ое ограничение на максимально допустимое обогащение топлива энергетических реакторов, что позволит увеличить количество делящегося урана в топливе и значительно улучшить структуру затрат на полный топливный цикл.

Однако относительно применения обогащенного поглощающим изотопом гадолиния в качестве выгорающей присадки к топливу у специалистов фирмы Siemens более осторожная точка зрения.

Фирмой Siemens при изучении эффективности использования в уран-гадолиниевом топливе обогащенной по изотопу 157Gd присадки для реакторов PWR было выбрано 70% (по весу) обогащение [43]. Оставшиеся 30% гадолиния состояли из следующих изотопов: 154Gd — 1%, 155Gd — 7%, 156Gd- 9,9% и 158Gd -12,1%.

Из-за более высокого содержания изотопа 157Gd суммарное содержание Gd203 могло быть уменьшено. Было выбрано 2% содержание Gd203 (по весу), чтобы начальное поглощение было сопоставимо с начальным поглощением в схеме с пониженным содержанием Gd203. Начальная реактивность и время выгорания Gd очень мало отличались от этих же показателей в обычной схеме, но характер изменения кривой выгорания был более резким, т. е. большая часть Gd выгорала за очень короткое время.

Наиболее важные результаты исследований, проведенных с тремя видами присадок — номинальное содержание Gd203 в топливе, малое содержание Gd203 и Gd203, обогащенный изотопом 157Gd, — приведены в табл. 5.

Таблица 5. Данные для годовых равновесных циклов (Siemens, KONVOI, PWR).

Содержание Gd203 Номинал Малое Обогащенное по 157Gd.

Концентрация Gd203% (вес.) 5 2 2.

Изотопный состав Gd природный природный обогащенный.

Среднее обогащ. GdТВС по 235и % (вес.) 4.36 4.40 4.40.

Длительность цикла (полная) эфф. сут. 334.9 (345) 339.9 (345) 340,3 (345).

Макс, за цикл линейная тепловая нагрузка LHGR Вт см" 1 347 354 345.

Коэффициент запаса до точки кипения DNBR (BOC) 2.68 2.64 2.69.

Мин. за цикл DNBR (эфф. сут.) 2.66 (60) 2.59 (90) 2.65(180).

Остаточное поглощение Gd при окончании цикла см" 1 72 33 28.

Наиболее важные для безопасности цикла параметры (такие как Fq-скачбк мощности, DNBR — коэффициент запаса до точки кипения) почти не меняются при малом и номинальном содержании Gd203.

Использование в ТВС Gd203 с обогащенным гадолинием вместо ТВС с природным содержанием изотопов Gd203, оптимизированным по концентрации, дает еще небольшой выигрыш в длительности цикла ~ 0,5 эфф. суток и уменьшение остаточной реактивности.

Показано, что внедрение изотопно-обогащенного гадолиния в топливный цикл реактора ВВЭР-1000 может принести экономическую выгоду лишь при стоимости обогащенного гадолиния не более чем в 20 раз превышающей стоимость природного гадолиния. Проведенные исследования возможности использования гадолиния, обогащенного изотопом IS7Gd, в уран-гадолиниевом топливе показали, что относительно длительности цикла и остаточной реактивности у этого способа нет реальных дополнительных преимуществ по сравнению с применением природного Gd203 низкой концентрации. Незначительный выигрыш в ядерном топливном цикле не может компенсировать увеличения стоимости топлива, связанного с обогащением Gd и более высокими требованиями к процессу производства топлива.

Отрицательные эффекты повышенного содержания природного бора в активной зоне реактора могут быть нивелированы при использовании гораздо меньших количеств бора, обогащенного изотопом 10 В [48].

Актуальность проблемы повышения поглощающей способности регулирующих стержней в действующих реакторах за счёт повышения в них концентрации 10 В в последние годы возросла в связи с перспективой использования в ядерной энергетике МОХ-топлива, изготавливаемого на основе оружейного плутония. Такое топливо характеризуется более жёстким энергетическим спектром нейтронов в активной зоне реактора, что при её фиксированных размерах требует повышения концентрации как в регулирующих стержнях, выполняемых из карбида бора, так и в теплоносителе первого контура, где ЮВ используется в форме раствора борной кислоты. Переход на МОХ — топливо требует единовременного расхода бора с концентрацией в нем.

10 В примерно (92−96% ат.) до одной тонны (в виде элементарного бора) на реактор. На Сибирском химическом комбинате разработан проект, предусматривающий производство бора с концентрацией изотопа 10 В в продукте до 96% ат. в объёме ~ 2 т/год (в пересчёте на элементарный бор) [32]. Ключевым вопросом в производстве топлива с изотопически обогащенной присадкой является экономически целесообразный способ обогащения. Большой интерес к производству и применению изотопически обогащенных присадок к ядерному топливу проявляет Министерство энергетики США (DOE). Работы по изотопическому обогащению поглощающих нейтроны топливных присадок проводятся, в основном, Ливерморской национальной лабораторией им. Лоуренса (LLNL) при поддержке Национальной академии науки Министерства энергетики США. В соответствии с программой работ, предполагается удвоить концентрацию нечётных изотопов гадолиния 155Gd и 157Gd и таким образом сократить вдвое содержание гадолиния в топливе в сравнении с содержанием природного гадолиния [48]. Кроме применения присадок в традиционном ядерном топливе, DOE рассматривает концепцию использования обогащенного гадолиния в качестве присадки к МОХ — топливу, в состав которого входит плутоний, извлекаемый из ядерных боеголовок. Предприятие по изотопному обогащению гадолиния должно иметь ту же структуру, что и предприятие по лазерному обогащению урана, но оборудования может быть на порядок меньше в соответствии с рыночными потребностями в обогащенном гадолинии. LLNL разрабатывает также лазерный метод обогащения эрбия изотопом 1б7Ег. В процессе испытаний наработаны килограммовые количества обоих элементов, обогащенных целевыми изотопами. LLNL в состоянии нарабатывать ежегодно суммарное количество обеих присадок от 6000 до 9000 кг (что соответствует потребностям мирового рынка) на сумму ~ 50 млн. долларов в год. В настоящее время рассматривается возможность обогащения поглощающими изотопами большинства поглотителей нейтронов [48,52].

Актуальность проблемы.

Одним из главных приоритетов в совершенствовании топливного цикла в реакторах типа ВВЭР является повышение выгорания топлива и коэффициента использования установленной мощности. Этих целей можно достичь путем применения удлиненных кампаний и выгорающих поглотителей, размещаемых в твэлах. Именно поэтому анализ преимуществ гетерогенного расположения гадолиния в твэлах является актуальной задачей совершенствования топливного цикла реакторов ВВЭР, что требует разработки соответствующего расчетного обеспечения.

Цель работы.

Расчетное обоснование эффективности гетерогенного способа размещения выгорающего поглотителя по твэлу в реакторах типа ВВЭР. В соответствии с этой целью ставятся и решаются следующие задачи:

• разработка методики и создание программы расчета нейтронно-физических характеристик ТВС реакторов типа ВВЭР с гранулированным гадолинием в твэлах;

• разработка упрощенных математических моделей и создание программы для расчета выгорания топлива при циклических перегрузках в реакторах типа ВВЭР;

• проведение сопоставительного анализа гомогенного и гетерогенного размещения гадолиния в твэлах реактора ВВЭР.

Научная попита работы.

• разработана методика расчета пространственно-энергетического распределения нейтронов в твэлах с гранулированным размещением поглотителя на основе программы «GETERA»;

• поставлена задача о смешанных перегрузках топлива при непрерывном радиальном движении топлива в двухгрупповом диффузионном приближении и разработан алгоритм ее численного решения;

• предложен алгоритм адаптации модели непрерывного движения топлива для анализа топливных циклов реакторов типа ВВЭР с циклическими перестановками топлива.

Практическая значимость работы Заключается в следующем:

• с использованием разработанных методик и программ обосновано улучшение температурного режима работы твэлов с гетерогенным размещением гадолиния по сравнению с гомогенным размещением;

• на основе программы «GETERA» создан программный модуль для расчета малогрупповых констант ТВС реакторов типа ВВЭР с гранулированным расположением выгорающего поглотителя в твэлах;

• создана программа расчета выгорания топлива при непрерывном встречном радиальном движении в двухгрупповом приближении, адаптированная для расчета нейтронно-физических характеристик ТВС и активной зоны реактора типа ВВЭР;

Апробация работы и публикации.

Основные результаты, изложенные в диссертации, докладывались на научных сессиях МИФИ (секция Ядерная Энергетика) в 2003,2004,2005 и 2006 годах, на XIII семинаре по проблемам физики реакторов ВОЛГА-2004, на семинаре Нейтроника-2004 г. Обнинск. По результатам исследований, составившим основу диссертации, опубликовано 7 печатных работ. Автор защищает.

• Методику расчета пространственно-энергетического распределения нейтронов в ТВС реакторов ВВЭР с гранулированным гадолинием в твэлах.

• Методику расчета смешанных перегрузок топлива в реакторах типа ВВЭР на основе адаптированной модели непрерывного движения топлива.

• Результаты сопоставительного анализа гомогенного и гетерогенного размещения гадолиния в твэлах реактора ВВЭР.

• Результаты расчетного анализа влияния различных способов размещения выгорающего поглотителя в ТВС реакторов ВВЭР на глубину выгорания выгружаемого топлива.

• Результаты расчетного анализа влияния схемы встречного движения топлива в реакторах ВВЭР на нейтронно-физические характеристики активной зоны и флюенс быстрых нейтронов па корпус реактора.

Основные результаты представлены в следующих работах:

1. С. Альдавахра, В. И. Савандер. Моделирование смешанных перегрузок топлива на основе аналитических подходов. Сборник научных трудов научной сессии МИФИ-2003, том 8, стр. 171.

2. С. Альдавахра, В. И. Савандер. Анализ различных схем перегрузок топлива в реакторах типа ВВЭР-1000. Сборник научных трудов научной сессии МИФИ.

2004, том 8, стр. 107.

3. Н. И. Белоусов, В. И. Савандер, С. Альдавахра. Сравнительный анализ гомогенного и гетерогенного расположения гадолиния в твэгах реакторов ВВЭР. Сборник научных трудов научной сессии МИФИ-2005, том 8, стр. 97.

4. С. Альдавахра, В. И. Савандер. Влияние формы зависимости коэффициента размножения от выгорания на параметры установившегося режима перегрузки топлива. Сборник научных трудов научной сессии МИФИ-2006, том 8. с. 86−88.

5. С. Альдавахра, В. И. Савандер. Адаптация одномерных моделей непрерывного движения топлива к анализу топливных циклов ВВЭР. Инженерная физика № 4,.

2005, стр. 12−17.

6. Н. И. Белоусов, В. И. Савандер, С. Альдавахра. Анализ применения различных выгорающих поглотителей в реакторах ВВЭР. Материалы XIII семинара по проблемам физики реакторов ВОЛГА-2004,2−6 сентября, 2004 г., стр.9−11.

7. Альдавахра С., Савандер В. И., Белоусов. Н. И. Методика расчета и анализ применения гранулированных поглотителей в ВВЭР. Атомная энергия № 1, т. 100, вып. 1, с. 8−13, январь 2006.

8. С. Альдавахра, В. И. Савандер. Анализ встречных перестановок ТВС в реакторах типа ВВЭР. Доклад на 14-семинаре. Нейтроника-2004.Алгоритмы и программы для нейтронно-физических расчетов ядерных реакторов, г. Обнинск.

По теме диссертации опубликовано 7 научных работ, в том числе 2 статьи, в реферируемых журналах.

ВЫВОДЫ:

• Использование выгорающего поглотителя в форме микрогранул за счет дополнительной блокировки поглотителя на микрогрануле позволяет уменьшить количество гадолиния в одном твэге (уменьшение влияния ВП на теплопроводность), увеличивая полное число твэгов в ТВС без проигрыша в глубине выгорания топлива.

• Коэффициент неравномерности энергораспределения и максимальные значения температур по твэлам в ТВС с диспергированным гадолинием несколько ниже, чем для гомогенного расположения.

• Применение эрбия в качестве выгорающего поглотителя повышает температурный коэффициент реактивности по теплоносителю, но при этом можно столкнуться с серьезной проблемой, особенно при расхолаживании реактора.

• Применение ZrB2 в качестве выгорающего поглотителя повышает внутреннее давление на оболочку из-за образования гелия.

• Применение обогащенного выгорающего поглотителя (гадолиния или эрбия) улучшает эффективность использования топлива. Однако в настоящее время нет такого метода разделения изотопов, который является экономичным.

• Из рассуждений, приведенных выше, можно сделать вывод о том, что использование гранулированного гадолиния в качестве выгорающего поглотителя, является основным конкурентоспособным вариантом для удлинения кампании реактора ВВЭР.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

.

Как следует из обзора литературных данных, главными направлениями совершенствования топливного цикла реакторов водо-водяного типа является повышение глубины выгорания топлива и удлинение кампании реактора, что достигается существенным повышением обогащения топлива подпитки. Компенсация избыточной реактивности в реакторах с кампанией в 18−24 месяца требует применения выгорающих поглотителей в больших объемах. Выбор выгорающих поглотителей и способы их размещения в ТВС и твэлах будет оказывать существенное влияние на эффективность использования топлива и распределение энерговыделения и температуры твэлов в ТВС.

В диссертационной работе проведено расчетно-теоретическое обоснование преимуществ использования гадолиния в качестве выгорающего поглотителя в гранулированной форме. Показано, что за счет внутренней блокировки потока нейтронов на каждой грануле, общее количество гадолиния в одном твэге можно уменьшить, но при этом увеличить общее число твэгов. За счет этого достигается улучшение температурного режима работы твэгов без существенного уменьшения выгорания выгружаемого топлива. Кроме того, снижение количества поглотителя в одном твэле позволяет отказаться от снижения обогащения топлива в твэгах, что также повышает удельную энерговыработку топлива.

В работе рассмотрены некоторые аспекты применение эрбия и бора в качестве выгорающих поглотителей, а также использование обогащенных по нужному изотопу выгорающих поглотителей. Применение обогащенных ВП позволяет снизить общее количество загружаемого ВП в твэлы и, тем самым, понизить воздействие выгорающего поглотителя на теплофизические характеристики топлива.

Расчетный анализ проводился на простых моделях, как на этапе подготовки макроконстант (ячеечное приближение), так и при анализе выгорания выгружаемого топлива при циклических перегрузках. По этой причине абсолютные значения используемых в расчетах величин будут иметь заметную систематическую погрешность, связанную с использованием упрощенных моделей. Однако влияние этих погрешностей на результаты сопоставления двух различных способов размещения гадолиния в твэгах (использование относительных величин) будет играть меньшую роль, а сами результаты сопоставительного анализа будут иметь большую достоверность, поскольку относительные величины существенно менее чувствительны к систематическим погрешностям, к каковым относятся и модельные погрешности.

Адаптированные ic расчету циклических перестановок топлива одномерные программы непрерывного движения топлива могут быть использованы для экономического анализа эффективности использования усовершенствованных топливных циклов и топливных композиций инновационных проектов реакторов типа ВВЭР. В частности, добавление еще одного параметра в параметризованное представление макроконстант размножающей среды, а именно, содержание борного поглотителя в теплоносителе, позволит повысить точность предсказания коэффициента неравномерности энерговыделения без существенного усложнения одномерной модели расчета поля нейтронов в активной зоне реактора ВВЭР. Нелишне заметить, что такие модели, имеющие большую физическую наглядность, будут иметь несомненное преимущество при использовании в учебном процессе для целей курсового проектирования и проведения учебно-исследовательских работ студентами старших курсов.

Кроме того, в работе оставлены без внимания вопросы технологии изготовления твэлов с гранулированным гадолинием, влияния неоднородного распределения гранул по твэгу на прочностные характеристики твэгов, изменение свойств твэгов в процессе выгорания. Для такого анализа отсутствуют экспериментальные данные. Для математического моделирования нейтронно-физических свойств ТВС с твэгами, с неравномерным расположением гранул по твэгу, требуется использования программ, основанных на методе Монте-Карло.